范佳杰
- 作品数：23 被引量：121H指数：6
- 供职机构：郑州大学材料科学与工程学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金中央高校基本科研业务费专项资金四川省科技计划项目更多>>
- 相关领域：理学化学工程环境科学与工程一般工业技术更多>>
- 碳铂双助催化剂增强CdS空心球光催化产氢性能被引量：6
- 2021年
- 利用半导体光催化分解水产氢是将太阳能转换为化学能最有前景的方法之一.在众多的半导体光催化剂中,硫化镉(CdS)不仅具有可见光响应的带隙值(约2.4 eV),而且其导带底和价带顶的能级横跨于水的氧化还原电势两端,能够在可见光照射下分解水产氢,这使得CdS成为一种热门的光催化剂而被广泛研究.然而,单一CdS由于光生电子−空穴对复合速率快、光腐蚀严重等缺点,其光催化产氢活性并不高.为了克服这些缺点,人们探索了多种改性策略,如形貌和结构调控、构建异质结以及负载助催化剂等.负载助催化剂由于可以增强光吸收、促进光生电荷分离以及提供更多活性位点,被认为是一种有效的改性策略.然而,目前大部分的助催化剂都是金属材料,不仅价格昂贵,而且容易对环境造成污染破坏.碳材料因为具有经济环保、导电性能优异、化学稳定性好、光吸收能力和光热效应强等优点,成为一种有望实现太阳能高效综合利用的非金属助催化剂.其中,空心碳球还具有质量轻、比表面积大以及光利用率高等独特优势,吸引了广大科研工作者的注意.本文选取多孔碳空心纳米球(C-HS)作为模板,通过简单的水热法制备了carbon@CdS空心球(C@CdS-HS)复合光催化剂,并将其用于光催化分解水产氢.作为对照,在相同的条件下制备了单一的CdS空心球(CdS-HS).在模拟太阳光照射下并沉积1.0 wt%Pt后,C@CdS-HS/Pt的光催化产氢速率高达20.9 mmol h^(−1)g^(−1)(420 nm处的表观量子效率为15.3%),分别是CdS-HS、C@CdS-HS和CdS-HS/Pt的69.7、13.9和3.9倍.通过一系列表征手段,揭示了光生电荷的传输路径,并提出了C@CdS-HS/Pt光催化活性增强的机理,多孔C-HS的引入提高了复合光催化剂的比表面积,增加了反应活性位点;导电性良好的C-HS可以起到贮存和传导光生电子的作用,从而提高光生载流子的分离和传输效率;CdS纳米颗粒原位
- 唐士朋夏阳范佳杰程蓓余家国Wingkei Ho
- 关键词：铂
- 新型钯-铜纳米点析氢助催化剂: 优化界面氢脱附以实现高效光催化活性被引量：1
- 2022年
- 助剂修饰是提高单相光催化剂催化制氢活性的有效策略之一.贵金属Pt是光催化制氢体系中较为理想的助催化剂,但价格高、储量少,严重限制了其广泛应用.在过去几十年中,研究者研发了一系列低成本的非Pt助催化剂,如金属氧化物、碳化物、氮化物、硫化物和磷化物等,并应用于光催化制氢,但其催化活性与Pt助催化剂相比有较大差距.近年来,与Pt具有相似的物化性质,但价格较低的其他铂族金属得到了广泛关注和研究.贵金属Pd不仅具有良好的导电性和稳定性,而且相对于Pt,Pd的储量更丰富且廉价(Pd:124.9元/克,Pt:224.8元/克),因而被认为是一种很有应用前景的析氢助催化剂.然而,Pd金属助剂在实际应用中的析氢活性并不理想,主要是因为Pd对氢原子(H)的吸附强度过高,严重限制了后续的氢脱附过程,导致材料整体的析氢反应速率较慢.因此,发展合适的方法来优化Pd的电子结构以弱化其对氢的吸附强度,对进一步提升Pd助剂的催化析氢活性具有重要意义.本文通过一种简易的NaH_(2)PO_(2)介导的共沉积策略,成功地将过渡金属Cu引入金属Pd的晶格中,并通过Pd-Cu合金化作用弱化了Pd对氢的吸附强度,进而有效提高界面H2释放速率.通过X射线衍射、高分辨率透射电镜、X射线光电子能谱和电感耦合等离子体等技术对Pd_(100-x)Cu_(x)合金的结构和形貌进行了分析.结果表明,Pd_(100-x)Cu_(x)合金纳米点(2-5 nm)成功修饰于TiO_(2)表面,所得的Pd_(100-x)Cux/TiO_(2)光催化剂表现出显著增强的光催化制氢性能.其中,Pd_(75)Cu_(25)/TiO_(2)样品的催化性能达到269.2μmol h^(-1),是纯TiO_(2)的90倍.此外,原位X射线光电子能谱和密度泛函理论的结果表明,所形成的Pd_(100-x)Cu_(x)合金纳米点因其自身优异的导电性可以有效促进光生电荷的分离;同时,Cu的成功引入弱化了Pd对氢的吸附强度,从而促进了Pd_(75)Cu_(25)合金上的氢解吸�
- 许家超高朵朵余火根王苹朱必成王临曦范佳杰
- NiS助催化剂的硫调控光沉积合成及其增强g-C3N4的光催化产氢性能被引量：6
- 2021年
- 作为一种非金属聚合半导体,石墨相氮化碳(g-C3N4)具有特殊的能带结构、可见光响应能力以及优良的物理化学性质以及生产成本低等特点,因而已成为目前光催化领域的研究热点.然而,由于g-C3N4被光激发的电子与空穴极易复合,导致g-C3N4材料的光催化性能并不理想.而助剂修饰是实现光生载流子有效分离以提高光催化活性的有效途径.众所周知,贵金属Pt可以作为光催化产氢的反应位点,但高昂的成本限制了它的实际应用.所以,开发高效的非贵金属助剂很有必要.近年来,NiS作为优良的电子助剂在光催化领域受到广泛关注.大量研究表明,NiS可以作为g-C3N4的产氢活性位点用于提高其光催化产氢性能.NiS助剂主要是通过水热、煅烧和液相沉淀的方法修饰在g-C3N4的表面上.相较而言,助剂的光沉积方法具有一些独特的优势,例如节能、环保、简易并且能够实现其原位牢固地沉积在光催化剂的表面.然而g-C3N4光生电子和空穴强还原和氧化能力容易导致像Ni^2+的还原和S^2-的氧化等副反应发生,因此NiS助剂很难光沉积在g-C3N4材料表面.本文采用硫调控的光沉积法成功合成了NiS/g-C3N4光催化材料,该法利用g-C3N4在光照条件下产生的光生电子结合S以及Ni^2+生成NiS,然后原位沉积在g-C3N4表面.由于E0(S/NiS)(0.096 V)比E0(Ni^2+/Ni)(-0.23 V)更正,所以NiS优先原位沉积在g-C3N4表面.因此,硫调控的光沉积法促进了NiS的生成,并抑制了金属Ni等副反应的形成.通过X射线光电子能谱分析NiS/g-C3N4的表面化学态,表明该方法能成功地将NiS修饰在g-C3N4的表面,这也得到透射电镜和高分辨透射电镜结果的证实.光催化产氢的结果表明,NiS/g-C3N4光催化剂实现了良好的光催化性能,其最优产氢速率(244μmol h^‒1 g^‒1)接近于1 wt%Pt/g-C3N4(316μmol h^‒1 g^‒1).这是因为硫调控的光沉积法实现NiS助剂在g-C3N4表面的修饰,从而促进光生�
- 王敏程晶晶王雪飞洪学鹍范佳杰余火根
- 关键词：NIS助剂光催化
- 光降解刚果红的S型硫掺杂g-C3N4/TiO2异质结光催化剂被引量：35
- 2021年
- 含有机物工业废水的处理仍然是人类实现可持续发展的重大挑战.而光催化作为一种先进的氧化环保技术,以其反应条件温和、能耗相对较低的优点在有机废水处理中受到越来越多的关注.近年来,人们设计和合成了许多不同结构和形状的光催化剂.特别是金属氧化物半导体以其适宜的能带结构、稳定的物化性质、无毒性等特点已成为光催化降解有机废水的研究热点.此外,一维纳米结构(1D)已被证实有利于光催化降解过程,其优势在于比表面积大,离子的迁移路径短,以及独特的一维电子转移轨道.尤其是TiO2纳米纤维由于其亲水性、特殊的形貌和合适的能带位置,在污染物水溶液的处理中表现出优异的光催化性能.然而,TiO2(∼3.2 eV)的宽禁带、光生载流子的易复合等缺陷导致其光利用率较低,限制了其实际应用.因此,人们提出了许多提高光催化活性的策略,如掺杂金属或非金属元素、负载贵金属、构建异质结等.构建梯形(S型)异质结已被证实是提高复合材料光催化活性的一种有前途的策略.S型异质结不仅能有效地分离光生电子和空穴,而且还原能力低的半导体CB上的电子和氧化能力低的半导体VB上的空穴复合,而氧化还原能力较强的空穴和电子分别被保留.因此,这一电子转移过程赋予了复合物最大的氧化还原能力.同时,在g-C3N4中引入硫元素可以拓宽其光吸收范围,从而产生更多的光生载流子.此外,额外的表面杂质将有助于e−-h+对的分离,其光催化活性明显高于单纯的g-C3N4.综合一维纳米结构、硫掺杂和S型异质结的优势,本文采用静电纺丝和煅烧法制备了一系列硫掺杂的g-C3N4(SCN)/TiO2 S型光催化剂.制备的SCN/TiO2复合材料在光催化降解刚果红(CR)水溶液中表现出比纯TiO2和SCN更优越的光催化性能.光催化活性的显著增强是由于一维分布的纳米结构和S型异质结.此外,XPS分析
- 王娟王国宏程蓓余家国范佳杰
- 铜铂双单原子负载晶化氮化碳及其增强光催化CO_(2)还原性能被引量：13
- 2022年
- 铂单原子作为一种新型催化剂,具有活性组分高度分散、配位未饱和以及原子利用率高等特点,在光催化还原CO_(2)方面表现出巨大潜力.但是由于成本高昂和负载量高等因素,极大地限制了其在实际生产中的广泛应用.合成具有低负载量贵金属铂,同时提高铂基单原子催化剂的催化活性仍然是一项巨大挑战.晶化石墨相氮化碳的二维结构,特别是其稳定晶化结构所形成的限域环境及其可扩展的π共轭单元,可以有效锚定金属单原子,因而可作为金属单原子的良好载体.已有的金属单原子载体氮化碳多为弱晶或非晶结构,基于晶化氮化碳的高结晶度和高结构稳定性,合理构建金属单原子沉积的结晶石墨相氮化碳体系仍十分困难.关于晶化氮化碳负载金属单原子催化剂应用于光催化还原CO_(2)的研究至今鲜有报道.本文开发了一种具有低负载量的铂基双单原子锚定晶化氮化碳的制备方法,通过设计氮化碳缺陷位点,在晶化石墨相氮化碳载体表面构筑氮缺陷位点,利用载体的丰富氮缺陷作为陷阱,有效捕获双单原子金属前驱体,成功制备了具有低负载量(铂为0.32wt%)的双金属铜铂单原子催化剂,并用于光催化CO_(2)还原反应中.结果表明,相比于单原子铂催化剂和单原子铜催化剂,该种双单原子铜铂体系在光催化还原CO_(2)-CO中表现了更好催化活性.在光照3.5 h后,铜铂双单原子体系的CO产量达到41.1μmolg^(-1).除此之外,铜铂双单原子体系在光催化过程中有利于促进CH_(4)生成,在没有任何牺牲剂或共催化剂作用下其CH4的产量为9.8μmolg^(-1),其产率分别是相同光照条件下单原子铂催化剂(3.2μmolg^(-1))和单原子铜催化剂(2.0μmol g^(-1))的三倍和五倍.高分辨透射电镜结果表明,制备的氮化碳呈现了高度晶化的结构.球差扫描透射电子显微镜结果表明,铂和铜物种分别以高度分散的单原子形式存在,且在�
- 程蕾张鹏文岐业范佳杰向全军
- MXene量子点(Ti_(3)C_(2)):性质、合成及其在能源领域的应用被引量：1
- 2022年
- 随着化石燃料的日益枯竭,能源危机成为社会可持续发展所面临的主要难题和巨大挑战.因此,开发一种能够实现高能量转换、具备高储存效率的先进材料显得尤为迫切.MXene量子点,一种由二维过渡金属(MXene)衍生而来的新兴材料,因具有丰富的活性边缘原子、较好的导电性和出色的光学特性而成为能源储存与转换领域的研究热点.一般而言,当MXene的横向尺寸小于10 nm时,将这种半导体纳米结构命名为MXene量子点.MXene量子点具有诸多优异的性质,其不仅保留有二维MXene的固有特性,同时强大的尺寸效应和量子限制效应还赋予了其更多独特的性能,例如更强的光吸收能力、更好的导电性及生物相容性等,从而使得MXene量子点在光催化、检测、储能、生物医学等领域表现出巨大应用潜力.本文综述了有关MXene量子点在能源相关领域应用的最新研究进展,包括:(1)MXene量子点在结构、电学和光学方面的基本特性;(2)MXene量子点的制备方法,如水热/溶剂热法、熔融盐法、声微流体法、直接超声法等,并给出了各方法的机理、制备步骤(包括具体参数)及优缺点;(3)MXene量子点与二维MXene在不同方面的比较:包括官能团、光吸收能力、能带结构、稳定性以及辅助增强光催化机理等.重点介绍了MXene量子点在能源储存与转换领域中的应用,包括光催化(光催化分解水产氢、光催化CO_(2)还原、光催化固氮)、电池和超级电容器,同时深入探究了MXene量子点在这些应用中发挥的关键作用.分析了MXene量子点基材料在能源储存与转换领域面临的问题和挑战,并对未来发展趋势进行了展望,主要观点包括:(1)目前,MXene量子点的制备主要通过传统的化学法制备,即用强腐蚀性的酸性溶液(氢氟酸或氢氟酸替代物)刻蚀,而关于新型物理法或者无氟制备方法的研究较少,需要进一步拓展;(2)MXene量子点的磁性、化�
- 关晨岳晓阳范佳杰向全军
- 关键词：光催化
- 光催化的氟效应被引量：3
- 2020年
- 半导体光催化因有望可持续地解决日益严峻的环境与能源问题而得到国内外学者的广泛关注.但是,以TiO2为代表的半导体光催化材料,存在光响应范围窄和光生载流子容易复合的问题,导致其光催化效率不高.为了提高半导体光催化效率,科学家们采取了许多策略对本征半导体光催化剂进行修饰改性,如表面敏化、贵金属沉积、元素掺杂和半导体复合等,以拓展光吸收范围和促进光生载流子分离.近来,高能面TiO2纳米晶的报道为高性能半导体光催化材料的设计提供了新的思路.在所有对TiO2进行修饰改性的元素里面,氟因其独特的性能而对TiO2光催化产生了深远影响:(1)(在酸性溶液里面)氟离子与TiO2强烈的配位作用(化学吸附)会改变TiO2光催化材料表面的化学结构,生成氟化钛(≡Ti-F),进而影响污染物在催化剂表面的吸附(反应式(1));≡Ti-OH+H++F-→≡Ti-F+H2O(1)(2)吸附在TiO2表面的氟离子,很难被空穴氧化成氟自由基(EθF·/F-=3.6 V vsNHE),只能将溶剂水氧化成羟基自由基(·OH).与本征TiO2空穴氧化产生的表面吸附态羟基自由基(·OHbounded)不同(反应式(2)),表面氟修饰后空穴氧化溶剂水产生的羟基自由基(反应式(3)),是可以脱离催化剂表面(在溶液中自由扩散的),也就是游离态羟基自由基(·OHfree).≡Ti-OH+h+→≡Ti····OH (·OHbounded)(2)≡Ti-F+H2O+h+→≡Ti-F+·OHfree+H+(3)本文主要从以下几个方面综述了氟效应对半导体光催化的影响:(1)TiO2光催化的表面氟效应,包括游离自由基效应、表面电子结构效应和电子清除剂效应;(2)TiO2光催化的氟掺杂效应,包括氟离子掺杂、氟离子与非金属离子共掺杂、以及氟离子与金属离子共掺杂;(3)TiO2的氟离子形貌控制效应,包括空心结构TiO2、高能面TiO2和介晶TiO2.此外,我们也将氟效应拓展到其它非TiO2半导体上,包括Bi2WO4, BiPO4, Fe2O3, SrTiO3和g-C3N4.本文还总结了氟效应在�
- 黎小芳伍晓锋刘升卫李宇涵范佳杰吕康乐
- 关键词：二氧化钛氟光催化掺杂表面修饰
- 氰基修饰石墨相氮化碳构建高效的活性位点用于光催化还原CO_(2)被引量：4
- 2021年
- 作为影响光催化反应的关键因素,光催化剂的活性位点数量直接决定了光催化活性.传统石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))由于活性位点不足而表现出较弱的光催化活性.为了增加g-C_(3)N_(4)的活性位点数量,研究人员采取了各种策略,包括杂原子掺杂、表面改性和空位工程.其中,表面改性是增加催化剂活性位点的有效策略之一.氰基具有很强的吸电子能力,可在光催化反应中作为活性位点.然而,关于氰基作为CO_(2)光还原活性位点的研究并不多,特别是对于氰基修饰增强g-C_(3)N_(4)活性的机理尚不清楚.构建多孔结构是暴露催化剂活性位点的有效措施之一.多孔结构可以有效改善纳米片的团聚,促进活性位点暴露,增大反应物与活性位点间的接触机会;并且相互连接的多孔网络可形成独特的传输通道,进一步促进载流子迁移.本文通过分子自组装和碱辅助策略合成了氰基改性的多孔g-C_(3)N_(4)纳米片(MCN-0.5).氰基由于具有良好的吸电子特性,促进了局部载流子分离,并充当了光催化反应的活性位点.受益于活性位点的影响,MCN-0.5表现出显著增强的光催化CO_(2)还原活性.在不添加牺牲剂和助催化剂的条件下,MCN-0.5样品上CO和CH_(4)产率达到13.7和0.6μmol·h^(‒1)·g^(‒1),分别是传统煅烧法制备的g-C_(3)N_(4)(TCN)产生CO和CH_(4)产率的2.5和2倍.通过盐酸处理MCN-0.5除去氰基,并没有破坏样品的形貌结构,但催化剂的光催化活性显著降低,证实了氰基活性位点的作用.光还原Pt纳米颗粒的实验结果表明,与对照样品相比,氰基修饰的样品上还原的Pt纳米颗粒更多,进一步证实了引入氰基为光还原反应提供了更多活性位点.CO_(2)等温吸附测试结果表明,MCN-0.5对CO_(2)的吸附能力不如对照样品,间接证明氰基能成为活性位点是由于其良好的吸电子能力促进了局部载流子分离.瞬态荧光光谱、光电化学表征结果表明,氰基
- 李访岳晓阳周海平范佳杰向全军
- 关键词：活性位点电子受体多孔结构
- In_(2)O_(3)/TiO_(2)室温氢气传感器及其优异的氢敏性能
- 2022年
- 为改善纳米TiO_(2)传感器在室温下对H_(2)虽有快速响应但恢复过慢的问题,引入商业纳米In_(2)O_(3)对其进行改性。分别采用压片法和阳极氧化-沉积法制备了In_(2)O_(3)/TiO_(2)纳米复合压片薄膜和In_(2)O_(3)/TiO_(2)纳米管阵列,并将其应用于氢气传感器,研究了其室温氢敏性能。采用扫描电镜、X射线衍射、比表面积测试等方法对样品进行了表征,并研究了不同电极(Ag、Pt、Pd)、不同热处理温度及不同质量分数的In_(2)O_(3)对复合传感器室温氢敏性能的影响。结果表明,与纯TiO_(2)传感器相比,复合传感器扩大了氢气的检测范围,室温下可检测到体积分数1×10^(-6)~1×10^(-3)的氢气,且恢复时间大大缩短。其中,以Pt为电极,经600℃退火的质量分数为20%的In_(2)O_(3)/TiO_(2)复合传感器表现出最优的氢敏性能,在室温下对体积分数1×10^(-6)H_(2)的响应时间为7 s,恢复时间为32 s。
- 张先乐刘自豪黄浩范佳杰
- 关键词：室温
- 非贵金属助催化剂MXene在光催化领域应用的研究进展被引量：6
- 2021年
- 环境友好型半导体光催化是当前最具前景的光催化技术之一,它不仅能够将太阳能转化为化学能以解决能源危机,还可以将污染物降解矿化从而解决环境问题.但是,传统的半导体光催化剂受限于光利用率低、光生载流子复合率高、稳定性较差等几个方面,无法达到理想的光催化效果.在半导体光催化剂上负载助催化剂是提升光催化效率的有效策略之一.负载助催化剂能够增强光生电荷在半导体与助催化剂界面间的传输,提供额外的催化活性位点,增强光捕获能力,因而被广泛应用于光催化剂的改性.目前广泛使用的贵金属助催化剂包括Au,Ag,Pt,Ru等,虽然这些贵金属助催化剂性能优异,但是它们存在储量少和成本高的问题,严重影响其规模化应用.因此,开展高效且成本低廉的非贵金属助催化剂的研究非常必要.近来,一种新型二维过渡金属材料(MXene)因其具有独特的二维层状结构、优异的导电性能、出色的光学和热力学性质而成为催化领域的研究热点.本文综述了有关非贵金属助催化剂MXene在光催化领域的最新研究进展,内容包括:(1)MXene材料的体相与表面结构特性;(2)薄层MXene的制备方法,例如氢氟酸刻蚀法、氢氟酸替代物刻蚀法以及熔融氟盐刻蚀法;(3)MXene基复合光催化剂的合成及改性策略,包括机械混合、自组装、原位氧化等;(4)MXene辅助增强光催化活性机理.论文还重点介绍了MXene作为助催化剂在光催化领域中的应用,包括光催化分解水产氢、光催化CO2还原、光催化固氮以及有机污染物的光催化降解.最后,论文分析了MXene基异质结光催化剂存在的问题与面临的挑战,并对MXene助催化剂的未来发展进行了展望.主要观点包括:(1)关于光催化分解水、空气净化、合成氨领域的研究较少,需要进一步开展;(2)MXene基异质结光催化剂的反应机理仍存在争议,需采用现代化仪器设备(�
- 李开宁张苏舒李宇涵范佳杰吕康乐
- 关键词：光催化降解产氢固氮
