王勇
- 作品数：12 被引量：50H指数：3
- 供职机构：大连理工大学化工学院(石油化工学院)精细化工国家重点实验室更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划辽宁省教育厅高等学校科学研究项目更多>>
- 相关领域：化学工程理学电子电信冶金工程更多>>
- 分子前驱体衍生的氧化镍电极催化水氧化性能研究（英文）被引量：1
- 2017年
- 太阳能分解水制氢是解决当前能源和环境危机的潜在手段之一.其中由于水氧化半反应涉及4个电子和4个质子的转移,因此是全分解水反应的瓶颈所在.为了发展高效的水氧化催化剂,降低水氧化过电位,人们付出了巨大的努力.目前活性最高的水氧化催化剂都是基于钌和铱的贵金属催化剂,高昂的成本阻碍了这些催化剂的规模化应用,因此人们尝试利用各种方法制备基于廉价金属的水氧化催化剂.2008年,Nocera课题组利用电沉积法从磷酸溶液中得到了高活性氧化钴催化剂,之后该法逐渐得到推广.最近,Spiccia和Allen课题组利用分子前驱体通过电沉积法制备了氧化镍催化剂,但其催化活性和稳定性有待进一步提高.本文将一个简单的镍配合物[Ni(en)_3]Cl_2(en=1,2-乙二胺)作为前驱体溶解到磷酸缓冲溶液中,在FTO基底上电沉积得到具有高催化活性的氧化镍水氧化催化剂.在pH=11的磷酸缓冲溶液中,由分子前驱体沉积所得到的NiO_x的催化电流达到1 mA/cm^2时的过电位为375 mV,且可稳定工作10 h以上.其催化过程中的Tafel斜率为46 mV/decade,表现出优异的动力学特性.该电极和之前文献中催化活性最高的从分子前驱体衍生得到的NiO_x相比展现出较大的优势.比如在1.3 V(相对于NHE)电压下,[Ni(en)3]Cl2衍生的NiO_x催化电流密度可以达到8.5 mA/cm^2,法拉第效率为98%.而Ni-氨基乙酸衍生的NiO_x在相同条件下催化电流密度为4 mA/cm^2,法拉第效率仅为60%.该工作充分证明以分子配合物作为前驱体是制备高效高稳定性多相水氧化催化剂的简便途径.有机配体和金属螯合的分子前驱体在结构上具有灵活可调的特性,从而有助于构建活性和效率更高的催化体系.
- 李斐李华朱勇杜健王勇孙立成
- 关键词：电催化氧化镍分解水
- 基于立方烷钴分子催化剂修饰的高效BiVO4光阳极的研究
- 光催化分解水产生氢气和氧气是发展可再生能源的重要途径。然而，高效催化水氧化半反应被认为是整个分解水过程的巨大挑战和瓶颈。除了多相水氧化催化剂，基于过渡金属的分子配合物凭借其高活性，结构易于调控和便于监测反应机理等优势越来...
- 王勇李斐杜健孙立成
- 关键词：钒酸铋分子催化剂
- 骨架铜催化对氯硝基苯选择性加氢制备对氯苯胺被引量：2
- 2013年
- 以骨架铜(S-Cu)为催化剂,研究了对氯硝基苯(p-CNB)选择性加氢制备对氯苯胺(p-CAN)的反应规律。采用XRD、BET和SEM表征手段对S-Cu催化剂的微观结构进行了表征,考察了溶剂、反应温度、压力和底物初始浓度等因素对反应物转化率和目标产物选择性的影响。结果表明,在20 mL甲醇溶剂中,p-CNB初始用量7mmol,S-Cu催化剂0.5 g,60℃和氢气压力1.0 MPa的条件下反应120 min,p-CNB的转化率达100%,p-CAN的选择性达97.9%。
- 张文君荣泽明吕金昆孙亮王勇杜文强王越
- 关键词：对氯硝基苯对氯苯胺加氢精细化工中间体
- 石墨烯-钒酸铋与分子钴助催化剂复合体系光催化水氧化的研究
- 光催化分解水是实现太阳能到化学能转化的重要途径,更是解决当今社会能源危机和环境污染的一个理想方法。然而,水氧化反应作为人工光合作用体系中电子和质子的来源,一直是制约太阳能转化的关键步骤。因此,寻找高效的水氧化体系依然是当...
- 王勇李斐李华柏力晨孙立成
- 关键词：光催化分子催化剂
- 文献传递
- 纳米Pd/AC催化顺酐“一锅法”水相合成丁二酸被引量：4
- 2012年
- 将改性骨架镍催化剂、贵金属负载型催化剂用于"一锅法"水相顺酐催化加氢合成丁二酸,考察了催化剂种类、反应温度、反应压力、顺酐用量及催化剂用量对该反应的影响,并用XRD和TEM法对反应前后催化剂的微观结构进行了表征。结果表明,由胶体溶液法制备的负载型纳米Pd/AC(AC为活性炭)催化剂的性能最好。在353 K、1.0 MPa、顺酐1.96 g、水20mL、2%(w)Pd/AC催化剂0.020 g的优化条件下反应177 min时,顺酐转化率达100.0%,丁二酸选择性达99.8%。Pd/AC催化剂的稳定性实验结果显示,该催化剂连续使用10次后仍能维持较高的活性和选择性。新鲜Pd/AC催化剂中Pd颗粒分散均匀,粒径为1～4 nm;连续使用10次后Pd/AC催化剂部分发生团聚,但仍存在大量的纳米级Pd晶粒,使反应稳定进行。
- 刘娜荣泽明王勇郭启迪吕欣怡王伊凡
- 关键词：顺酐丁二酸
- 基于Ru-bda双核钌催化剂的可见光驱动水氧化（英文）
- 2018年
- 开发高效水氧化催化剂对于太阳能分解水制氢和CO_2还原都具有重要意义.我们之前的研究表明,基于Ru-bda(bda=2,2'-联吡啶-6,6'-二羧酸)单体的双核钌催化剂在以(NH4)2Ce(NO3)6为氧化剂的化学法水氧化反应中表现出良好的催化性能,比相同条件下单核钌催化剂的活性高出一个数量级.然而,该类双核钌催化剂的光催化水氧化性能尚未被系统研究.因此我们考察了以丙烷桥双核钌配合物为催化剂、[Ru(bpy)3]Cl2为光敏剂、Na2S2O8为电子牺牲体组成的三组分体系的光催化性能,并和相应的单核钌催化剂进行了对比,同时考察了溶液中乙腈的含量对单、双核钌分子催化剂光催化产氧性能和产氧机理的影响.实验结果表明,无论是单核还是双核钌催化剂,其催化活性与乙腈在磷酸缓冲溶液中的比例密切相关.乙腈的含量不仅影响了水氧化的驱动力,而且影响O-O的形成机理,改变反应的动力学和反应速率.单、双核钌催化剂的活性都随着乙腈比例的增加而增加,然而双核钌催化剂在低乙腈含量的缓冲溶液中展现优于单核钌催化剂的光催化性能;而在高乙腈含量的缓冲溶液中,双核钌催化剂和单核钌催化剂的光催化性能趋于相当.在最优化条件(60%乙腈)下,双核钌的光催化产氧TON值达到638,在450 nm的光量子效率达到77%.我们还发现,当乙腈浓度较低时,单核钌催化剂Ru-bda催化的水氧化反应为二级动力学;当乙腈浓度较高时,该催化剂在反应中表现为一级动力学.从而推测O-O键的形成机制由双分子自由基耦合转变成单分子亲核进攻,也解释了为什么高乙腈含量下单核和双核钌催化剂的活性差别不大.本研究所展示的Ru-bda的溶剂效应可能同样适用于电化学和光电化学水氧化,对深入理解和设计高效太阳能分解水器件具有重要意义.
- 李斐徐从英王晓红王勇杜健孙立成
- 关键词：光催化溶剂效应
- 原位担载Fe_2S_3催化剂煤的热解动力学研究被引量：23
- 2001年
- 用加压热天平研究了原位担载纳米级Fe2 S3 催化剂的大柳塔次烟煤的加氢热解动力学 ,考查了 2 0MPa氢气氛或氮气氛下原煤及担载催化剂的煤热解失重过程 ,计算了活化能E和指前因子A等热解动力学参数。结果表明 ,煤原位担载Fe2 S3 催化剂后热失重速率比原煤有较大程度的增加 ,最大热解速率的特征温度也比原煤降低。特别是煤在表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵溶液中担载Fe2 S3 催化剂后的热解反应速率高于水溶液中担载同样催化剂的热解反应速度。原位担载Fe2 S3 的煤及原煤的热解反应过程符合一级反应动力学。
- 白金锋王勇胡浩权郭树才陈国华
- 关键词：煤热解动力学表观活化能
- 基于分子催化剂的高效光催化分解水体系研究
- 高效的水氧化产氧反应是利用太阳能分解水制氢的必要前提,而突破水氧化瓶颈的关键在于发展高效的水氧化催化剂[1,2].和传统的无机水氧化催化剂相比,基于过渡金属配合物的分子催化剂具有性能易于调控和反应机理便于研究的优势.
- 李斐王勇李华孙立成
- 关键词：光催化分子催化剂
- 石墨烯-钒酸铋与分子钴助催化剂复合体系光催化水氧化的研究
- 光催化分解水是实现太阳能到化学能转化的重要途径，更是解决当今社会能源危机和环境污染的一个理想方法。然而，水氧化反应作为人工光合作用体系中电子和质子的来源，一直是制约太阳能转化的关键步骤。
- 王勇李斐李华柏力晨孙立成
- 关键词：光催化分子催化剂
- 溶胀对扎赉诺尔褐煤热解及液化性能的影响被引量：20
- 2000年
- 研究了用吡啶和四氢呋喃（ＴＨＦ）溶剂对扎赉诺尔褐煤（ＺＬ）溶胀预处理后煤的热重、微分热重的变化及加氢液化反应规律．结果表明：煤经吡啶和ＴＨＦ溶胀预处理后增加了煤的热解失重量及加氢液化反应性，提高了煤的液化总转化率和油气产率；其中吡啶预处理煤的热失重率和液化转化率高于ＴＨＦ预处理煤．用红外光谱对溶胀煤的分析表明，煤溶胀预处理后其大分子结构中氢键发生不同程度的断裂．
- 白金锋王勇胡浩权郭树才陈国华
- 关键词：煤热失重加氢液化
