袁淑萍
- 作品数：13 被引量：32H指数：3
- 供职机构：青岛大学计算科学与工程技术研究中心更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金煤转化国家重点实验室开放基金国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学化学工程更多>>
- B、Al、Ga同晶取代丝光沸石的从头计算被引量：4
- 2001年
- 用从头计算Hartree-Fock方法研究了B、Al、Ga等同晶取代进入丝光沸石骨架后可能存在的位置，确定了与电荷平衡质子结合的氧位置，考察了B、Ga等杂原子进入骨架对丝光沸石Brnsted酸性的影响.能量分析表明B、Al、Ga在丝光沸石骨架中最容易进入T3和T4位；当Al、Ga在T4位时，质子与O10结合为能量最低即最稳定结构，而当B在T4位时，质子与O2或O10结合比较稳定.质子亲合势分析表明与硅铝丝光沸石相比，B和Ga进入骨架导致丝光沸石分子筛的Brnsted酸性有所减弱，其酸性依次为：B-ZSM-5<
- 袁淑萍王建国李永旺彭少逸
- 关键词：ALGA丝光沸石酸性硼镓
- 吡啶在H-MOR分子筛孔道中吸附的量子化学研究被引量：8
- 2006年
- 用24T模型和两种ONIOM2方法(QM/QM和QM/MM)研究了杂原子H-AlMOR和H-BMOR分子筛的结构、酸性及其对吡啶的吸附性能.吸附热以及分子筛的几何结构和电子结构数据表明,H-BMOR的B酸性远远弱于H-AlMOR,因此二者可分别应用于对酸性要求不同的催化反应.采用QM/QM计算得到的吡啶在H-AlMOR上的吸附热(219.3 kJ/mol)与实验结果(200 kJ/mol)比较接近.QM/QM方法尽管耗时较多,但能得到更精确的结果,而QM/MM方法可用于定性研究及对模型结构的初步预测.吸附复合物的结构参数及红外振动频率等数据表明,吡啶在两种分子筛上吸附时均发生了质子转移,生成PyH+…ZeO-离子对.此外,吸附复合物中还存在多重氢键作用.
- 袁淑萍段云波王建国李永旺焦海军
- 关键词：丝光沸石吡啶量子化学
- 杂原子磷酸铝分子筛晶化过程的原位XAFS和DFT理论研究
- 采用原位X-射线吸收光谱的方法,结合密度泛函的理论研究,考察了杂原子磷酸铝分子筛水热晶化过程中Mn2+、Fe3+、Co2+、Ni2+等杂原子由骨架外向骨架内迁移的变化规律。实验中采用了自主设计、用于原位表征的分子筛晶化池...
- 董梅王国富秦张峰袁淑萍王建国
- 关键词：水热合成
- 文献传递
- DFT方法研究杂原子ZSM-5分子筛对甲醇的吸附性能
- 本文用量子化学密度泛函方法(DFT)研究了甲醇在杂原子B、Al、Ga、Fe同晶取代的ZSM-5分子筛B-酸位上的吸附行为.对吸附热进行了计算,并对吸附复合物的局域结构进行了分析.
- 袁淑萍王建国李永旺焦海军
- 关键词：分子筛杂原子甲醇量子化学密度泛函方法
- 文献传递
- MoO<,3>(100)表面及其对H<'+>吸附性能的量子化学研究
- 本文用簇模型从头计算方法研究了氧化钼催化剂的(100)表面,得到了该表面上钼氧原子的成键特性、电子结构等性质,考察了H<'+>在几种不等价氧原子上的吸附及所形成的OH从表面的脱附.
- 袁淑萍王建国李永旺彭少逸
- 关键词：表面特性氢离子量子化学
- 文献传递
- 胺类分子在LiMOR分子筛中吸附的量子化学研究被引量：9
- 2004年
- 采用量子化学方法 (ONIOM ,B3LYP/6 31G(d ,p) :HF/3 2 1G)研究了锂型丝光沸石 (LiMOR)的结构及其对胺类分子的吸附性能 .在校正基组迭加误差的基础上计算得到氨、甲胺、二甲胺和三甲胺分子的吸附热分别为 117 6 ,132 7,12 2 2和10 6 0kJ/mol,表明胺分子在LiMOR分子筛上吸附强度的次序为三甲胺 <氨 <二甲胺 <甲胺 .通过结构优化得到了吸附复合物的平衡几何参数、电子结构数据以及N H键伸缩振动频率 ,胺分子与分子筛之间的主要作用力为氮上的孤对电子和锂离子之间的静电作用力 。
- 蒋南袁淑萍秦张峰王建国焦海军李永旺
- 关键词：锂丝光沸石ONIOM量子化学
- Fe在丝光沸石骨架中取代位置的DFT研究被引量：2
- 2001年
- 用密度泛函理论 (DFT)方法研究了Fe同晶取代进入丝光沸石骨架后可能存在的位置 ,并确定了与电荷平衡质子结合的氧位置。能量分析表明Fe在丝光沸石骨架中最容易进入T2 和T4 位 ;当Fe分别在T2 和T4 位时 ,电荷平衡质子与O2 和O10
- 袁淑萍王建国李永旺彭少逸
- 关键词：FE丝光沸石DFT
- 杂原子磷酸铝分子筛晶化过程的原位XAFS和DFT理论研究
- 2006年
- 采用原位X-射线吸收光谱的方法，结合密度泛函的理论研究，考察了杂原子磷酸铝分子筛水热晶化过程中Mn^2＋,Fe^3＋,Co^2＋,Ni^2＋等杂原子由骨架外向骨架内迁移的变化规律。实验中采用了自主设计、用于原位表征的分子筛晶化池，该晶化池可同时满足XAFS表征和分子筛水热晶化过程的要求。研究结果表明，在水热晶化的升温过程中，杂原子经历了由骨架外六配位向骨架四配位的转变，其转变规律与杂原子的离子半径、价态有关；合成体系中Si、F-^的存在显著地影响了杂原子的转变途径。
- 董梅王国富秦张峰袁淑萍王建国
- 关键词：水热合成
- Cu—ZSM—5分子筛吸附NO_x的密度泛函理论研究(英文)被引量：3
- 2010年
- 用密度泛函理论(DFT)方法对Cu+在ZSM—5分子筛孔道内的位置进行了系统地研究,并在此基础上对NOx(NO,N2O,NO2)分子在Cu—ZSM—5不同孔道内的吸附进行了考察。采用包含完整直孔道、正弦孔道以及两孔道交叉处的22T模型,确定了Cu+在ZSM—5分子筛内的三种可能位置:直孔道内、孔道交叉处和正弦孔道内。研究结果表明,Cu+与2—3个骨架氧原子形成配位键负载于ZSM—5分子筛内;三种结构模型中,Cu+在孔道交叉处的构型最稳定。对Cu—ZSM—5吸附NOx的研究表明,NOx与分子筛均可通过形成Cu—N键而发生较强的相互作用,从而不同程度地削弱了NOx分子中的N—O键,使N—O键长增长。在Cu—ZSM—5的三种结构模型上,NO,N2O,NO2分子的吸附情况有所不同,其中NO,NO2在Cu+位于直孔道的模型上的吸附均引起铜向孔道交叉处迁移,形成的吸附复合物与Cu+位于孔道交叉处的吸附复合物几乎收敛于同一构型。表明由于孔道交叉处空间较大,使NO,NO2更容易达到稳定的平衡状态。吸附复合物总能量数据表明进一步的反应很有可能发生在Cu—ZSM—5分子筛的孔道交叉处。
- 张吉星袁淑萍司宏宗
- 关键词：CU-ZSM-5密度泛函理论方法
- 氧化钼和杂原子分子筛催化剂结构与性能的量子化学研究
- 该文用量子化学从头计算和密度泛函方法研究了工业上两类重要催化剂-以氧化钼为代表的过渡金属氧化物催化剂和以ZSM-5、丝光沸石为代表的分子筛催化剂.对氧化钼(100)和(010)表面的成键特性、电子结构及其对质子的吸附性能...
- 袁淑萍
- 关键词：氧化钼丝光沸石量子化学计算催化剂结构
- 文献传递
