范辉
- 作品数：8 被引量：45H指数：5
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- Cu/Zn比对微波辐射老化制备CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂结构和活性的影响被引量：9
- 2011年
- 在微波辐射条件下,对共沉淀法制备合成甲醇CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体的母液进行老化,通过改变Cu/Zn比,研究了微波辐射对催化剂性能的影响,并结合XRD,FTIR,DTG,H2-TPR,XPS等表征手段,探讨了微波辐射对前驱体物相组成及催化剂微观结构的影响.结果表明:在微波辐射老化条件下,Cu/Zn比对催化剂前驱体物相组成影响较大,微波辐射有利于绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6晶相选择生成.当Cu/Zn比为2.0时,前驱体中含有较多的绿铜锌矿物相,且结晶较好,焙烧后形成的催化剂中CuO-ZnO协同作用较强,CuO分散性好,导致H2还原温度低,在浆态床合成甲醇过程中表现出良好的催化活性和稳定性,甲醇时空收率(STY)达到309.0 g·kg-1·h-1,失活率仅为0.11%/d,远优于常规水浴加热制备的催化剂.
- 李忠刘岩何忠范辉郑华艳
- 关键词：CU/ZN微波辐射甲醇合成浆态床
- 微波辐射对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前驱体晶相转变的影响被引量：6
- 2011年
- 在微波辐射条件下,对CuO/ZnO/Al2O3催化剂的沉淀母液进行老化,通过XRD、TG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂微观结构的进行表征,探讨了CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体晶相转变过程中微波辐射的作用。结果表明,微波辐射有利于Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+的同晶取代反应。微波辐射的老化过程中,首先发生Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+生成(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6的同晶取代反应,并于1.0 h内基本完成;随着老化时间继续延长,主要进行Zn2+取代Cu2(CO3)(OH)2中Cu2+生成(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2的同晶取代反应,同时(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6进一步结晶。与常规老化1 h制备的前驱体相比,微波辐射老化1.0 h制备的前驱体含有较多的(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相,有助于增强焙烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂中CuO-ZnO协同作用,提高表面铜含量,进而提高CuO/ZnO/Al2O3催化剂在浆态床合成甲醇的催化活性和稳定性,在400 h浆态床合成甲醇评价期间,甲醇时空收率最大达318.9 g.kg-1.h-1,失活率仅为0.11%.d-1。
- 范辉李忠郑华艳刘岩闫少伟
- 关键词：微波辐射甲醇浆态床
- 微波辐射对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al<sub>2</sub>O<sub>3</sub>前驱体微观结构及催化性能的影响
- 气-液-固三相浆态床合成甲醇工艺因具有反应温度均匀、传热效率好、甲醇单程转化率高、可采用富CO气体、催化剂易于更换等优点而备受关注。但催化剂的稳定性一直未能很好的解决,制约了其工业化的应用。为了提高催化剂在浆态床合成甲醇...
- 范辉
- 关键词：甲醇合成浆态床铜基催化剂
- Zr对CuO/ZnO/Al_2O_3前驱体物相、催化剂结构及其合成甲醇性能的影响被引量：15
- 2010年
- 采用并流共沉淀法,在CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂中加入第四组分Zr,考察了沉淀温度对四元催化剂的前驱体物相组成及浆态床合成甲醇催化活性的影响。通过XRD、DTG、TPR、FTIR、CO-TPD、XPS、HR-TEM等对所制备催化剂及其前驱体的微观结构进行了表征。研究表明:Zr促进了绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相的生成,使催化剂前驱体中绿铜锌矿含量增加,焙烧后的催化剂铜锌协同作用增强,CuO分散度提高,CuO晶粒平均直径只有4.18nm,同时还原温度显著降低为150℃,CO吸附能力增强,结果显著提高了浆态床合成甲醇催化活性和稳定性。与CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂相比,80℃沉淀制备的含4%Zr的CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2四元催化剂的甲醇时空收率提高了8.67%,失活率降低了65.12%。
- 李忠刘岩范辉郑华艳
- 关键词：甲醇浆态床共沉淀
- 前驱体物相转变对浆态床合成甲醇催化剂活性的影响被引量：12
- 2009年
- 采用并流共沉淀法,通过考察老化温度,研究CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体晶相及组成的变化对浆态床催化合成甲醇的反应活性的影响.结果表明,前驱体的物相转变对浆态床合成甲醇活性影响显著,单斜晶系锌孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2和斜方晶系绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6晶体是产生高活性催化剂的主要物相.随着Cu2+/Zn2+进入Zn5(CO3)2(OH)6/Cu2CO3(OH)2晶格,离子同晶取代量增加,催化剂前驱体中形成了固定铜锌比的锌孔雀石和绿铜锌矿物相.焙烧后催化剂比表面积增大,CuO-ZnO固溶体协同作用加强,浆态床催化合成甲醇的活性提高.
- 李忠郭启海张小兵郑华艳范辉谢克昌
- 关键词：催化剂前驱体浆态床甲醇合成
- 活化过程对Ni-Fe催化剂的结构及二硝基甲苯催化加氢性能的影响被引量：2
- 2014年
- 采用Fe粉替代Zn粉制备了Ni-Fe催化剂,探讨了醋酸活化过程对催化剂微观结构及催化二硝基甲苯（DNT）加氢制备甲苯二胺（TDA）催化性能的影响.实验结果表明,醋酸溶液的活化脱除了催化剂制备过程中生成的Fe2（OH）3Cl和未反应的Fe单质.活化时间的延长导致催化剂中Fe元素和活性组分Ni的含量逐渐增大,催化剂中Fe元素的存在导致Ni呈现富电子状态.随着活化时间（0.5-2 h）的延长,Ni-Fe催化剂中金属Ni的分散度和化学氢吸附量逐渐增大,原料DNT的转化率变化不大,而产品TDA的选择性逐渐升高;随着活化时间的进一步延长,金属Ni的分散度和化学氢吸附量逐渐减小,产品TDA的选择性逐渐降低.活化时间为2 h时制备的Ni-Fe催化剂加氢活性最高,DNT的转化率和TDA的选择性分别达到了99.9%和99.8%.通过对产物组成的分析可知,在二硝基甲苯加氢过程中生成了4种中间体,通过逐步加氢生成甲苯二胺.
- 于智慧闫泽范辉李忠
- 关键词：二硝基甲苯甲苯二胺NI-FE催化剂液相加氢
- 助剂对Ni/SiO2催化剂微观结构及二硝基甲苯催化加氢性能的影响被引量：5
- 2014年
- 采用等体积浸渍法制备了负载型Ni/SiO2催化剂,研究了Ce、Zr、La、Co和Fe助剂对催化剂微观结构及其催化二硝基甲苯(DNT,C6H3CH3(NO2)2)加氢制备甲苯二胺(TDA,C6H3CH3(NH2)2)性能的影响。通过XRD,BET,H2-TPD、H2-TPR和XPS技术对催化剂进行了表征。结果表明,助剂的引入促进了Ni物种在载体表面的分散,减小了Ni晶粒的尺寸,使得NiO晶粒更易还原。添加La、Fe和Zr助剂增加了有效的Ni活性中心数,有利于催化活性的提高,其中,添加La助剂制备的催化剂催化性能最优,DNT转化率和TDA选择性分别为98.1%和99.1%。但Co和Ce助剂的加入降低了化学氢吸附量,使得有效的Ni活性中心数降低,降低了催化剂的催化活性。
- 于智慧闫泽范辉李忠
- 关键词：二硝基甲苯甲苯二胺NISIO2催化剂
- 微波辐射对浆态床合成甲醇Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂前驱体微观结构及催化性能的影响被引量：10
- 2010年
- 考察了微波辐射条件下老化温度对Cu/ZnO/Al2O3催化剂在浆态床中催化CO加氢合成甲醇反应性能的影响,并采用X射线衍射、热重分析、程序升温还原、红外光谱、X射线光电子能谱、透射电镜和粒度分析等手段对催化剂及其前驱体的微观结构进行了表征.结果表明,在母液老化过程中,微波辐射有助于Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中的Zn2+,使前驱体中含有更多的(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相,焙烧后催化剂的CuO-ZnO协同作用增强,CuO晶粒减小,表面Cu含量增加,从而提高了催化剂活性和稳定性.在微波辐射条件下,于80oC老化制备的催化剂活性最高,在400h浆态床合成甲醇评价期间,平均失活率仅为0.11%/d,最大时空收率为318.9mg/(g·h),比非微波辐射制得催化剂的平均失活率降低了31.2%,时空收率提高了10.1%.
- 李忠范辉郑华艳刘岩
- 关键词：微波辐射甲醇合成浆态床
