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Fe_2O_3-CuO/ZSM-5催化剂催化低浓度瓦斯制甲醇被引量：1: 2016年; 采用催化氧化的方法,将煤矿抽采瓦斯制成高价值的化学品或液体燃料甲醇是其综合利用的一个发展方向。寻找对瓦斯转化具有较好的催化效果,且能替代贵金属催化剂的普通催化剂是瓦斯催化氧化制甲醇的研究重点。本文以硝酸铁、硝酸铜和ZSM-5分子筛为原料,采用离子交换法制备了Fe_2O_3/ZSM-5、Cu O/ZSM-5和Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5催化剂,并在乙酸溶剂中考察了3种催化剂催化低浓度瓦斯部分氧化合成甲醇的性能。结果表明,Fe_2O_3/ZSM-5、Cu O/ZSM-5和Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5对瓦斯部分氧化制甲醇反应均有催化活性,但Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5的催化效果最明显,且Fe、Cu负载量对催化剂的催化活性影响较为显著,Fe和Cu的最佳理论负载量分别为4.21%和3.22%。在Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5(x_(Fe)=4.21%,x_(Cu)=3.22%)添加量为0.1g、乙酸溶剂用量30m L的条件下,Fe_2O_3-Cu O/ZSM-5催化甲烷体积分数为20%配制瓦斯制甲醇的最佳反应条件为初始反应压力4.0MPa、反应温度200℃、反应时间3h。; 徐锋吴扬李创朱丽华; 关键词：部分氧化瓦斯甲醇

低温等离子体促进煤层甲烷活化转化被引量：6: 2015年; 为探究低温等离子体促进煤层甲烷活化转化的电源参数和工艺参数,以自制实验系统对CH_4 、O_2和N_2的混合气体进行介质阻挡放电,考察输入电压、放电频率、气体总流量、气体组分、放电间隙对CH_4 转化率及主要产物产率的影响。结果表明:若以CH_4 转化率和CO产率为评价指标,输入电压90 V、放电频率7 k Hz、气体总流量65 m L/min较适宜;若以CH3OH和CO_2产率为评价指标,输入电压65 V、放电频率9 kHz、气体总流量195 m L/min较为适宜;若以CH_4 转化率及CO、CO_2产率为评价指标,反应气体中CH_4 体积分数不宜高、而O_2与N_2的量比不宜低,放电间隙2 mm为宜;若以CH_3OH的产率为评价指标,反应气体中CH_4 体积分数为40%、O_2与N_2的量比为0.25,放电间隙1 mm为宜。电源输入电压65 V、放电频率9 k Hz、气体总流量195 m L/min、反应气体中CH_4 体积分数及O_2与N_2的量比分别为40%和0.25、放电间隙1 mm时,CH_4 转化率及主要产物产率较高。; 徐锋李创朱丽华; 关键词：甲烷活化等离子体介质阻挡放电

醋酸钯和四氯对苯醌催化氧化低浓度煤矿瓦斯制甲醇（英文）被引量：1: 2016年; 利用自制的实验系统进行了醋酸溶液中低浓度瓦斯催化氧化制甲醇研究。实验结果表明,以Pd(OAc)_2为催化剂,反应体系中添加对苯醌或四氯对苯醌可改善甲烷活化环境,四氯对苯醌对瓦斯催化氧化过程的作用效果好于对苯醌。四氯对苯醌用量、反应压力和反应温度对瓦斯催化氧化具有重要影响。甲醇生成量随四氯对苯醌用量、反应压力和反应温度升高而增加。CH_3OH是通过反应过程中产生的H_2O_2与CH_4相互作用形成的。CH_3COOCH_3一部分是由Pd^(2+)直接氧化CH_4得到的;另一部分是由CH_3OH与反应溶剂CH_3COOH通过酯化反应形成的。; 徐锋李创贾韶洋吴扬朱丽华; 关键词：四氯对苯醌瓦斯甲醇

瓦斯液相催化氧化制甲醇实验研究被引量：2: 2014年; 以瓦斯为原料制备甲醇的实验研究,可以充分利用瓦斯资源。采用苯酐-尿素法制备了酞菁铜/分子筛复合物CuPc/Y,进一步将金属钯担栽在CuPc/Y上制备了0.5%Pd-CuPc/Y复合物。以0.5%Pd-CuPc/Y为催化剂、醋酸水溶液为溶剂进行了瓦斯液相催化氧化制甲醇的实验研究。结果表明:甲醇的生成量与反应压力、反应温度、催化剂用量、溶剂的酸度、反应时间存在正相关关系,与对苯醌添加量总体上也遵循正相关规律。在瓦斯初始反应压力4 MPa、催化剂用量2 g、溶剂中CH_3COOH与H_2O体积比4:1、对苯醌用量1 000μmol、反应时间3 h、反应温度130℃的条件下,甲醇的生成量为2 754μmol。分析瓦斯液相催化氧化制甲醇的反应机理,认为0.5%Pd-CuPc/Y在醋酸溶液中催化瓦斯选择氧化制甲醇反应同时遵循亲电取代机理和活性氧物种氧化机理。; 徐锋李创王珏贾韶洋赵晓鹏朱丽华; 关键词：瓦斯甲醇液相催化氧化

低温等离子体活化转化煤层甲烷机理的光谱诊断被引量：10: 2017年; 为了探究低温等离子体活化转化煤层甲烷的机理,采用自制的介质阻挡放电实验系统对体积组成为CH440%、O212%、N248%的模拟煤层甲烷进行等离子体活化转化。采用色谱分析方法对煤层甲烷介质阻挡放电稳定产物进行分析,结果表明低温等离子体活化煤层甲烷的主要产物为CH3OH、CO和CO_2。采用发射光谱原位诊断技术在200~700 nm波长范围内研究了放电气体的发射光谱,检测到O·、CH·、C·、Hα、N2(A3Σ+U)等激发态物种。基于发射光谱原位诊断和气相色谱分析结果,对煤层甲烷活化转化的自由基反应过程进行了推断。同时,明晰了反应气中N2对煤层甲烷活化和主要产物的生成具有促进作用,即N2产生了存活时间更长的亚稳态离子,该亚稳态离子将能量传递给反应气中的O2和CH4,进而加速了煤层甲烷的活化和稳定产物的生成。; 徐锋朱丽华李创; 关键词：发射光谱煤层甲烷低温等离子体

Cu-Zn-Al基催化剂对低温等离子体转化瓦斯制甲醇的影响: 为了探讨催化剂对低温等离子体转化煤矿瓦斯制甲醇的影响，将Cu-Zn-Al基催化剂引入介质阻挡放电系统，进行了催化剂与等离子体协同转化瓦斯制甲醇的实验研究，考察了催化剂填装方式、催化剂载体、催化剂助剂对甲醇生成的影响.结果...; 徐锋李凡朱丽华李创; 关键词：低温等离子体介质阻挡放电瓦斯甲醇催化剂

醋酸溶液中Pd(OAc)_2催化甲烷选择氧化制甲醇机理研究被引量：2: 2016年; 利用自制实验系统,进行了醋酸体系中甲烷选择氧化制甲醇的实验研究。结果表明,氧气和对苯醌本身不具备氧化甲烷的能力,但在醋酸钯和对苯醌同时存在的条件下,可发生甲烷催化氧化制甲醇的反应,且在反应体系中添加CO以后,目标产物的生成量大幅增加。在实验的基础上,结合量子化学计算结果,分析了Pd(OAc)_2催化甲烷选择氧化制甲醇的反应机理。分析认为,甲烷活化机理为氧化加成反应,即甲烷和对苯醌借助于Pd^(2+)的d、f轨道作为过渡轨道实现了有机加成反应,生成的产物经质子转移生成更为稳定的对羟基苯甲醚,对羟基苯甲醚可被体系中的氧气氧化为对苯醌,同时,生成甲醇。CO的作用主要是调节反应平衡。; 徐锋吴扬李创贾韶洋朱丽华; 关键词：甲醇醋酸对苯醌一氧化碳

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李创