张帆
- 作品数:5 被引量:12H指数:2
- 供职机构:复旦大学化学系上海市分子催化与功能材料重点实验室更多>>
- 发文基金:国家自然科学基金国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- Cr/NaZSM-5催化剂上CO_2氧化丙烷脱氢反应被引量:7
- 2012年
- 以亚微米级NaZSM-5为载体合成了一系列负载型Cr催化剂,采用氮气吸附、XRD、UV-Vis和H2-TPR对Cr/NaZSM-5催化剂的结构和织构性质进行了表征,并评价了催化剂在CO2气氛下的丙烷脱氢性能.硅铝摩尔比为60、Cr质量分数为3%的催化剂具有最高的反应活性,于550℃反应10 min和8 h后的丙烷转化率分别为48.3%和30.1%,丙烯选择性则分别为86.0%和91.8%.催化剂中的Cr6+含量和反应初活性具有良好的对应关系,表明高Cr6+含量对催化剂表现出高的丙烷脱氢活性是至关重要的.CO2气氛下的丙烯产率明显比氮气气氛下的高,这是由于CO2气氛下催化剂表面有较多量的Cr6+,并且CO2可通过逆水煤气变换反应除去脱氢反应生成的氢.
- 张帆聂颖颖缪长喜乐英红华伟明高滋
- 关键词:丙烷脱氢丙烯
- CO2气氛下丙烷脱氢制丙烯新型催化剂的研究
- 研究了不同硅铝比HZSM-5负载的氧化锌催化剂对于CO2气氛下丙烷脱氢制丙烯的反应性能,发现随着硅铝比的提高,催化剂活性下降,稳定性提高,其稳态丙烯得率先提高后下降,ZnO/HZSM-5(150)催化剂具有最高的稳态丙烷...
- 任英杰张帆乐英红华伟明高滋
- 文献传递
- 晶粒大小对Cr/ZSM-5催化剂上丙烷CO2脱氢制丙烯的影响
- 张帆乐英红华伟明高滋
- 关键词:丙烷脱氢丙烯
- 亚微米ZSM-5负载Cr催化剂上乙烷CO_2气氛下脱氢制乙烯(英文)被引量:5
- 2015年
- 石油资源的日趋短缺使天然气和页岩气的开发利用受到重视,因而低碳烷烃脱氢制取低碳烯烃也随之引起了人们越来越多的关注.由于乙烷纯脱氢反应的平衡收率低,能耗高,而氧气氧化脱氢又易将乙烷深度氧化为CO2或CO,因此开发具有反应条件温和、装置投资和操作费用低等优势的CO2气氛下乙烷脱氢的技术路线日益得到重视.CrOx是该反应理想的催化剂之一,CO2的加入可使CrOx对乙烷脱氢的催化活性提升3倍,然而受困于CrOx过小的比表面积,通常将CrOx制备成负载型催化剂使用.CrOx的常见载体有Al2O3,Zr O2和Si O2等氧化物及MCM-41,SBA-15,SBA-1和MSU-x等介孔硅材料,ZSM-5作为载体负载CrOx用于低碳烷烃脱氢的研究则较少,所得结果也不甚理想.我们采用亚微米尺寸的ZSM-5作为载体制备了负载型Cr O x催化剂,研究了其在CO2气氛下催化乙烷脱氢反应,发现该催化剂具有非常优异的脱氢活性,高硅铝比和Na型的ZSM-5作载体对反应更加有利,而且在反应进行50 h后,催化剂依然保持很好的活性和很高的乙烯收率,这是在一般负载型CrOx催化剂上所不能实现的.X射线光电子能谱(XPS)表征发现,Na型ZSM-5载体制得的催化剂具有更高的Cr6+/Cr3+比.一般认为,Cr6+是Cr系催化剂进行低碳烷烃脱氢反应时的活性位(或活性位前驱体),因此可以初步判定,Na型载体具有很好催化效果的原因可能是由它制得的催化剂具有更多的反应活性位.程序升温还原(H2-TPR)表征结果证实了这一点,Na型载体明显具有更高的H2消耗量;也就是说,Na型载体制得的催化剂具有更多的可还原Cr物种,即脱氢活性位.进一步表征发现,反应活性还与Cr物种存在形式有关.文献报道,低聚态的Cr物种和孤立态的Cr物种比Cr2O3有更好的催化活性.通过漫反射紫外-可见光谱(UV-Vis)对Cr物种的存在形态进行表征后发现,Na型载体上Cr主要以四配位形式存在,而在H型载�
- 程彦虎张帆张翼缪长喜华伟明乐英红高滋
- 关键词:脱氢反应乙烷ZSM-5分子筛亚微米
- CO2气氛下丙烷脱氢制丙烯新型催化剂的研究
- 研究了不同硅铝比HZSM-5负载的氧化锌催化剂对于CO2气氛下丙烷脱氢制丙烯的反应性能,发现随着硅铝比的提高,催化剂活性下降,稳定性提高,其稳态丙烯得率先提高后下降,Zn O/HZSM-5(150)催化剂具有最高的稳态丙...
- 任英杰张帆乐英红华伟明高滋
- 关键词:新型催化剂丙烷脱氢
- 文献传递