周晓春
- 作品数：12 被引量：165H指数：7
- 供职机构：江西理工大学冶金与化学工程学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金江西省自然科学基金江西省教育厅科学技术研究项目更多>>
- 相关领域：理学化学工程一般工业技术冶金工程更多>>
- Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂的制备及甲烷部分氧化制合成气被引量：16
- 2012年
- 利用共沉淀法制备了具有介孔结构的Ce0.5Zr0.5O2固溶体载体,然后浸渍不同质量分数(10%、20%、30%)的活性组分钴,制备了系列Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂。利用N2物理吸附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温氧化(TPO)和热重(TG)等手段对制备和反应后的催化剂进行了表征,研究了它们对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能。研究结果表明,铈锆固溶体负载的钴比较容易被还原,该系列催化剂具有较高的活性和对H2及CO的选择性,且随Co含量的增加,催化剂的活性和对H2和CO的选择性得到提高的同时,也增强了催化剂的抗积炭性能。
- 余长林胡久彪翁维正周晓春陈喜蓉
- 关键词：钴甲烷部分氧化合成气
- 制备方法对Ni/CeO2-Al2O3催化剂甲烷部分氧化催化性能的影响被引量：7
- 2013年
- 采用浸渍-沉淀法、水热合成法、共沉淀法和柠檬酸络合法制备了Ni/CeO2-Al2O3催化剂,考察了制备方法对该催化剂的物理结构和甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、热重(TG)分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,浸渍-沉淀法制备催化剂的活性和产物H2和CO的选择性最低。而柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3表现出最大的CH4转化率和最高的CO、H2选择性。BET和XRD表征结果表明,柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3的比表面积最大,且CeO2晶粒粒径小、分散均匀;H2-TPR测试表明,该催化剂负载的Ni物种和Ni与Al2O3相互作用产生的尖晶石NiAl2O4都较容易被还原成金属Ni,产生更多的活性中心;NH3-TPD和TG分析表明,该催化剂具有较多酸性位点和表面积炭,但相比较于它的高反应活性,积炭速率较低、稳定性较高。
- 余长林胡久彪杨凯周晓春
- 关键词：甲烷部分氧化镍尖晶石
- 甲烷部分氧化的热力学模拟研究被引量：5
- 2014年
- 甲烷部分氧化制备合成气对于提高天然气的利用价值具有重要的意义.甲烷部分氧化反应是一个非常复杂的反应体系.反应涉及部分氧化(主反应)、燃烧、重整、水煤气变换、积炭等.使用Aspen Plus和HSC Chemistry软件对甲烷部分氧化制备合成气过程进行热力学模拟计算.考察了温度、压力和CH4/O2比对CH4转化率、氢和CO选择性的影响.同时对甲烷部分氧化反应热力学平衡产物组成和积炭副反应进行了热力学计算分析.研究结果表明,随反应温度的升高,压力的减小,CH4的转化率和CO与H2的选择性均呈上升趋势.反应温度在300℃时就有相当多的积炭生成,在550℃积炭量达到最大,随后又随温度上升,积炭量逐渐减少,在900℃以上无积炭产生.
- 余长林周晓春胡久彪樊启哲
- 关键词：甲烷部分氧化氢一氧化碳
- Co/Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂的制备及其对甲烷部分氧化反应催化性能被引量：4
- 2013年
- 采用柠檬酸络合法制备了Cex Ti1-x O2固溶体,以其为载体浸渍硝酸钴溶液制备负载钴催化剂mCo/Cex Ti1-x O2-T-y。考察了Co负载量(m)、载体中Ce/(Ce+Ti)摩尔比(x)、载体制备过程中柠檬酸用量(y)以及载体的焙烧温度(T)对该系列催化剂催化甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响。利用X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)和热重(TG)分析手段对mCo/Cex Ti1-x O2-T-y催化剂进行了表征。结果表明,当负载Co的质量分数为20%、柠檬酸/(Ce+Ti)的摩尔比为1、载体焙烧温度为700℃时,制备的20Co/Ce0.5Ti0.5O2-700-1催化剂对POM反应表现出优良的催化性能,其主要原因是,载体之间形成的Ce-Ti固溶体能够一定程度上抑制非催化活性相CoTiO3的生成。
- 余长林周晓春胡久彪相彬陈建钗魏龙福
- 关键词：CO甲烷部分氧化
- 载体对钴基催化剂催化甲烷部分氧化制合成气的研究
- 甲烷部分氧化制合成气(CO+H_2)反应放热温和，且产物H_2/CO的摩尔比约为2，非常适合甲醇生产以及合成清洁液体燃料，成为天然气开发的主要途径。本论文以金属Co为催化剂的活性组分，结合热力学模拟分析与实际实验过程，重...
- 周晓春
- 关键词：合成气络合作用
- 文献传递
- 载体组成对载钴催化剂的甲烷催化部分氧化反应的影响
- 2014年
- 首先制备了一系列的单元(Ce O2,Ti O2,Zr O2)、双元(Ce-Ti,Ti-Zr)和三元(Ce-Ti-Zr)载体,然后通过浸渍法在载体表面负载Co,考察了载体组成和焙烧温度对该催化剂的甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射、H2-程序升温还原、扫描电子显微镜和热重分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,载Co催化剂的催化性能按三元>双元>单元的顺序依次降低。700℃焙烧制备的Co/Ce-Ti-Zr-700三元载体催化剂表现出最高的CH4转化率和H2、CO的选择性,同时该催化剂具有较高的稳定性。在Ce-Ti-Zr三元载体催化剂中,Ce O2-Ti O2-Zr O2之间产生了较强的相互作用,从而抑制了非活性相Co Ti O3的生成,产生了更多的活性中心;同时这种载体之间的作用可以防止催化剂在反应过程中发生相变生成Co Zr2和Zr C之类的物质。
- 周晓春余长林胡久彪樊启哲魏龙福杨凯
- 关键词：钴甲烷部分氧化铈锆固溶体
- 碱土Sr对Co/Al_2O_3催化剂甲烷部分氧化反应的影响被引量：10
- 2012年
- 以γ-Al2O3为载体,采用共浸渍法制备了Sr-Co/Al2O3系列催化剂,研究了助剂Sr对Co/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的影响,并利用N2物理吸附、X射线衍射、H2-程序升温还原和热重等技术对催化剂的理化性质进行了表征。结果表明,未添加助剂的Co/Al2O3和800℃焙烧的Sr-Co/Al2O3催化剂在POM反应初期催化活性很低,然而,当添加Sr的质量分数高于2%时,催化剂表现出很好的催化活性和稳定性。焙烧后的新鲜催化剂上主要存在两类Co物种,一类是与载体相互作用较弱、易被H2还原为单质的Co3O4;另一类是与载体相互作用较强、难还原、无催化活性的CoAl2O4尖晶石。在焙烧过程中,Sr易形成Sr4Al14O25,从而削弱Co与Al2O3之间的相互作用,能在一定程度上抑制CoAl2O4物种的形成,提高催化剂的稳定性和活性。未添加Sr的Co/Al2O3在反应时易发生物相改变生成尖晶石,导致催化剂迅速失活;但当焙烧温度达到800℃时,添加有限量的Sr还是无法阻止CoAl2O4的产生。
- 余长林周晓春翁维正胡久彪陈喜蓉魏龙福
- 关键词：钴甲烷部分氧化
- 稀土Ce掺杂对ZnO结构和光催化性能的影响被引量：98
- 2011年
- 采用共沉淀-焙烧法合成了一系列不同含量的稀土Ce掺杂的ZnO光催化剂.利用傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、粉末X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、光致发光(PL)谱等技术对所制备的光催化剂进行了系列表征.以酸性橙II脱色降解为模型反应,考察了掺杂不同含量的铈及不同焙烧温度对ZnO的物理结构和光催化脱色性能的影响.结果表明:掺入质量分数(w)为2%的铈可以明显改善氧化锌表面状态,有利于产生更多的表面羟基;同时可以抑制光生电子与光生空穴(e-/h+)的复合,显著提高光催化脱色活性和光催化稳定性;焙烧温度对光催化剂的晶体结构、表面性能和光催化活性产生较大影响,500°C的焙烧处理使样品的结晶度较高,同时催化剂颗粒粒径较细,表面具有丰富的羟基.但过高的焙烧温度(600-800°C)将导致催化剂的物理结构发生恶化,降低光催化性能.
- 余长林杨凯余济美彭鹏操芳芳李鑫周晓春
- 关键词：铈掺杂氧化锌焙烧光催化酸性橙II
- 甲烷催化部分氧化制合成气研究新进展被引量：7
- 2011年
- 介绍了甲烷催化部分氧化制合成气的研究现状,综述了甲烷催化部分氧化制的反应热力学、动力学、反应机理、催化剂研制等方面的研究进展,重点对催化剂的活性组分、助剂和载体进行了评述。认为助剂的掺杂改性和加强活性组分与载体之间相互作用是提高催化剂活性和稳定性的关键。
- 余长林周晓春
- 关键词：甲烷部分氧化热力学动力学合成气
- 甲烷部分氧化催化剂上的积碳研究进展被引量：8
- 2012年
- 积碳是影响甲烷转化制合成气的催化剂性能的重要因素.在阐述甲烷催化部分氧化过程反应机理和催化剂体系的基础上,重点论述了甲烷催化部分氧化的催化剂失活与积碳的关系及影响催化剂的积碳因素.认为提高催化剂抗积碳性能的关键在于活性组分和负载量的改变、助剂的添加、载体的调控和制备方法的改进和储氧材料的使用,并对晶格氧催化甲烷部分氧化制合成气技术提出了展望,认为该技术具有良好的工业化应用前景.
- 胡久彪余长林周晓春
- 关键词：甲烷部分氧化催化剂积碳失活
