唐茂
- 作品数：10 被引量：24H指数：3
- 供职机构：中国科学院地球化学研究所更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金中国科学院“百人计划”国家高技术研究发展计划更多>>
- 相关领域：天文地球更多>>
- 天然气中甲烷和CO_2的二元同位素特征被引量：8
- 2007年
- 不同成因的天然气由于形成温度不同,往往会有不同的稳定同位素特征。但是,由于经常不能同时获得天然气以及它的生成母体的同位素成分,很难用单独的C或H同位素成分来确定它的形成温度。在形成天然气时,不同的温度会形成不同的二元同位素的浓度,温度越低,二元同位素的比例越大,因此只需要知道天然气本身的二元同位素的浓度,就可以确定形成温度,从而避免了需要知道天然气生成母体的同位素成分这一难题。本文利用高级量子化学计算,预测了不同温度下天然气中甲烷和CO2气体的二元同位素(Clumped isotope)的特征,提供用于天然气成因分析的新方法。
- 唐茂赵辉刘耘
- 关键词：甲烷CO2同位素量子化学计算
- 氧同位素质量依赖分馏线的精确确定被引量：2
- 2011年
- 氧同位素的非质量依赖分馏研究是稳定同位素地球化学领域的重要组成部分,是太阳系星云演化、早期大气圈演化及全球变化研究的一个无以替代的方式。近年来,随着微小非质量依赖分馏研究(微小氧-17异常)的兴起,对不同同位素交换过程的质量依赖分馏线(MDFL)的位置,提出了前所未有的要求,这个新兴领域的发展依赖于高精度质量依赖分馏线的存在。从质量依赖分馏线斜率λ的定义式出发,指出精确计算λ值的方式,并利用高级量子化学计算方法,系统研究了λ的过程及温度依赖性,分析了拐点产生的条件。本研究将为今后大量开展的微小非质量依赖分馏研究打下基础,同时一些计算结果可为实验室精确检测17O及微小17O异常的解释所使用。
- 曹晓斌张继习唐茂刘耘
- 关键词：量子化学计算
- 溶液中铁同位素平衡分馏参数的量子化学计算确定
- 2007年
- 铁同位素研究作为地质过程示踪(包括氧化还原条件变化、可能的生物作用鉴别等)的新工具,得到越来越多的重视,比如从1999年左右的几个开创性工作(Anbar等,2000;Beard和Johnson,1999;Beard等,1999;Polyakov,1997;Polyakov和Mineev,2000;Zhu等,2000),猛增长为现在的200多篇SCI文献,被ISI科学数据库中的ISI Essential Science Indicators列为整个地球科学领域排名第8的前沿领域(researchfront)(注:2007年9月19日的查询),说明了铁同位素研究已成为"热点"之一.……
- 唐茂刘耘
- 天然气中甲烷和CO2的二元同位素特征被引量：2
- 2007年
- 天然气的同位素成分可以用来指导天然气的开采和评估.
近两年稳定同位素地球化学的一个新的突破是二元同位素方法的建立.美国加州理工大学John Eiler研究组的一系列开创性工作,标志着同位素地球化学的二元同位素时代的开始.
……
- 唐茂赵辉刘耘
- 关键词：天然气量子化学计算
- 硅酸盐矿物的Mg同位素压力效应研究
- 2011年
- 压力效应对同位素分馏的影响比较小,在历史上一直被忽略。根据同位素分馏理论(Urey,1947;Bigeleisen&Mayer,1947),物质间同位素的分馏系数随着温度的升高而降低,在极高温度时,分馏系数接近于零。由于地球深部的高温条件。
- 刘耘唐茂曹晓斌李雪芳
- 关键词：压力效应硅酸盐矿物地球深部高温条件地质压力计
- 富有机物流体中一些重要Ge同位素的平衡分馏参数被引量：2
- 2009年
- 锗(Ge)同位素在地球化学领域有着潜在的应用意义,但是Ge同位素平衡分馏参数的缺乏,严重制约了其在相关研究中的应用。本研究提供了富有机物流体中物种Ge(OH)4、GeO(OH)3-以及Ge的一些亲有机质络合物(Ge与邻苯二酚、柠檬酸以及草酸配合形成的络合物)之间的Ge同位素平衡分馏参数。用基于Urey模型(或称Bigeleisen-Mayer公式)理论,结合量子化学计算的方法,在B3LYP/6-311+G(d,p)理论水平下计算了这些Ge同位素平衡分馏系数,其中,溶液效应用精确的"水滴法"来处理。预测这些基本分馏参数的误差约为±0.2‰。纯水溶液中,ΔGe(OH)4-GeO(OH)3-约为0.6‰,海水中稍小,约为0.3‰;而ΔGe(OH)4-Ge-邻苯二酚、ΔGe(OH)4-Ge-草酸、ΔGe(OH)4-Ge-柠檬酸(c)和ΔGe(OH)4-Ge-柠檬酸(d)非常大,分别约为4.4‰、3.5‰、3.8‰和3.9‰。这些大的分馏或许可以用来示踪生物作用参与过程。结果表明,轻的Ge同位素将富集在富有机质的环境,如煤系、黑色页岩及一些缺氧的条件下,因此这些环境可能存在一个轻Ge同位素的"汇"。
- 李雪芳唐茂刘耘
- 关键词：有机物UREY模型量子化学计算
- 稳定同位素分馏计算的一个普遍错误被引量：5
- 2009年
- Urey模型(或称B igeleisen-Mayer公式)是稳定同位素分馏计算的理论基石,它需要使用不同同位素替代后的分子的振动频率来计算两个分子之间的同位素交换反应平衡常数。由于在Urey模型推导过程中使用了简谐振动和刚性转子近似,并利用了同样需要在简谐近似下才成立的Teller-Redlich乘积定则,导致当使用U-rey模型时,应该只能使用简谐振动频率。但是,从应用Urey模型进行分馏大小计算的几十年以来,无论Urey或B igeleisen本人,还是此后众多的研究者都忽略了这个要求。他们要么直接使用光谱数据(真实频率),也就是包含非谐(anharmonicity)贡献后的振动频率,要么使用量子化学方法计算出的简谐振动频率,用校正因子(scaling factor)向真实频率校正。这些做法,不仅不能提高Urey模型的计算精度,反而是造成误差的最主要的原因之一,这是一个历史性的错误。本文通过对Urey模型推导的某些关键步骤的解释,以及对比使用简谐振动频率和含非简谐校正频率的分馏计算结果之间的差别,说明了在Urey模型中必须使用简谐频率的重要性,尤其在量子化学计算已经广泛应用于同位素分馏计算的今天,纠正这种错误,会提高日益增多的这一类计算的精度。
- 刘琪唐茂李雪芳原杰刘耘
- 关键词：UREY模型同位素分馏
- 几个重要Ge同位素平衡分馏参数的理论预测被引量：10
- 2009年
- 本研究基于Urey模型(或称Bigeleisen和Mayer公式),结合量子化学计算的方法,在B3LYP/6-311+G(d,p)理论水平下,计算了Ge在类似石英(包括蛋白石)、钠长石、钾长石、橄榄石结构以及水溶液(包括海水)中Ge(OH)4和GeO(OH)3-之间的Ge同位素平衡分馏系数。其中,溶液效应用"水滴法"处理,矿物结构用簇合物方法模拟。结果显示这些基本分馏参数的精度约±0.3‰;类石英(或蛋白石)结构最可能富集重Ge同位素,在25℃,几个Ge同位素分馏系数分别约为:Δ石英-Ge(OH)4=0.9‰、ΔGe(OH)4-GeO(OH)3-=0.3‰(海水中)、Δ石英-钠长石=0.6‰、Δ石英-钾长石=0.4‰、Δ橄榄石-Ge(OH)4=-1.2‰。类石英与类橄榄石结构之间存在较大的分馏,Δ石英-橄榄石=2.1‰。这些具有重要地质意义的基本分馏参数可以为探索未知的Ge同位素地球化学应用领域打下基础。此外,本文还用所得的分馏参数定量地解释了Siebert等(2006)和Rouxel等(2006)的一些工作,说明了这些参数的可靠性及其在地学中的重要应用意义。
- 李雪芳唐茂刘耘
- 关键词：UREY模型量子化学计算
- 用分子簇模型计算矿物的稳定同位素分馏的一个问题被引量：3
- 2009年
- 簇合物模型(Cluster Model)已经被广泛地用来模拟矿物的局域结构和物理化学性质。但是,在计算矿物稳定同位素平衡分馏时,是否忽略平动和转动能还存在分歧。本文通过理论推导和对实际体系的计算研究了这一问题,详细评估了平动和转动能在配分函数之比中的贡献,给出了可以忽略的条件,说明在一般情况下,应用分子簇方法研究矿物的同位素分馏时,不应该忽略平动和转动能的贡献。
- 原杰李雪芳唐茂刘耘
- 关键词：矿物
- 由铁、镁水合氢氧化物表面吸附导致的Mo同位素分馏(英文)
- 2009年
- Although Mo isotopes have been increasinglyused as a paleoredoxproxy in the study of paleo-oce-anographic condition
- 唐茂刘耘
- 关键词：氢氧化物同位素分馏水合
