陈铜
- 作品数:40 被引量:286H指数:10
- 供职机构:厦门大学化学化工学院化学系更多>>
- 发文基金:国家重点基础研究发展计划福建省自然科学基金国家自然科学基金更多>>
- 相关领域:理学化学工程一般工业技术更多>>
- 掺杂钛酸盐对乙烷氧化脱氢催化性能的研究被引量:8
- 1996年
- 在700~850℃范围内研究了掺杂CaTiO3、SrTiO3催化剂用于乙烷氧化脱氢(ODHE)的催化行为。发现这类催化剂对ODHE均有一定的催化活性。适量的Li+取代Ti4+后不仅提高了催化活性,而且改善了催化剂对乙烯的选择性。催化剂CaTi0.9Li0.1O3-δ在850℃时乙烷转化率和乙烯选择性分别为87.8%和71.7%。Sr对Ca部分取代后制得的催化剂可在极宽的温度范围内(700~850℃)保持较高的乙烯选择性(≥90%)。讨论了低价Li ̄+取代高价Ti ̄(4+)后在催化剂晶格中形成氧空位进而生成非完全还原氧,发现该氧物种与乙烯选择关联很好。低空速有利于乙烷的低温转化,高空速则有利于乙烯的选择性,尤其是高温选择性。催化剂中的碱土金属离子易与CO2作用生成碳酸盐等,阻碍了反应物与催化剂表面活性中心的作用,当温度升高后碳酸盐分解放出CO2时,催化剂才表现出原来应有的活性。
- 陈铜李文钊于春英季亚英于作龙
- 关键词:乙烷脱氢掺杂复合氧化物钛酸盐催化剂
- Ce-Ag-Mo-P-O催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛反应机理的拉曼光谱研究
- <正>采用拉曼光谱技术考察了丙烷和丙烷选择氧化制丙烯醛反应中可能中间体(中间产物)或其探针分子如丙烯、正(异)丙醇等在Ce-Ag-Mo-P-O催化剂上的活化和转化情况,实验结果表明:丙烷选择氧化制丙烯醛反应存在两条可能的...
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- 文献传递
- 锆促进纳米氧化镍催化剂的制备及其对乙烷氧化脱氢制乙烯的催化性能被引量:9
- 2005年
- 用尿素均匀沉淀法制备了不同含量锆促进的纳米氧化镍催化剂 ,并考察了其对乙烷氧化脱氢制乙烯的催化性能 .结果表明 ,纯纳米氧化镍在优化条件下的最高乙烯收率为 2 1 7% ;而锆促进的纳米氧化镍催化剂对乙烯选择性和高温抗乙烷裂解性能都有明显改善 .15 %ZrO2 NiO表现出最佳的催化性能 ,在 4 10℃下 ,乙烷转化率为 6 1 5 % ,乙烯选择性为 6 8 6 % ,乙烯收率为 4 2 2 % ;该催化剂在 4 2 0℃经 36h反应 ,乙烯收率仅下降约 4 % ,粒子没有发生明显的团聚 ,表现出较好的稳定性 .XRD结果表明 ,锆促进的纳米氧化镍粒子较纯纳米氧化镍粒子小 ,平均粒径为 5~ 7nm ;助剂锆以无定形的ZrO2 形式存在 .O2 TPD MS结果表明 ,锆的加入提高了催化剂中较高温度下脱附的氧物种量 ,降低了较低温度下脱附的氧物种量 .H2 TPR结果显示 ,锆促进的纳米氧化镍催化剂较纯纳米氧化镍难以完全还原 .
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- 关键词:乙烷氧化脱氢乙烯
- 氧化镍与载体相互作用对乙烷氧化脱氢的影响被引量:14
- 1999年
- 研究了担载型催化剂NiO/γ-Al2O3的乙烷氧化脱氧(ODHE)性能,发现在400-500℃的考察温区内,担载型NiO较纯NiO的乙烯选择性有较大提高,保持在80%~90%之间,其中含17%Ni的样品500℃时乙烷的转化率为31%,乙烯选择性达82%.XRD、H2-TPR及原位磁测量结果表明:催化剂的活性相是与载体相互作用较小的、处于表层的微晶态NiO,NiO中非化学计量氧仍为活性氧物种.催化剂焙烧温度的提高,一方面降低了活性相中非化学计量氧量,同时加剧了NiO与载体γ-Al2O3的相互作用,二者均使活性降低.O2-TPD研究表明:与纯NiO相比,在Nio/γ-Al2O3中,其非化学计量氧的脱附温度发生变化,其中,α氧脱附温度向低温移动约50℃,而对乙烯选择性有关的β氧的脱出则向高温区移动了约200℃,正好与反应温区对应,进一步证实非化学计量氧与ODHE反应之间存在对应关系,上述结果表明那些对氧化镍还原有一定的阻碍作用,尤其阻碍镍深度还原(Ni2+→Nio)的载体对促进反应的乙烯选择性是有利的.
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- 关键词:乙烷氧化脱氢镍氧化铝
- ABO_3钙钛矿复合氧化物催化剂上甲烷和乙烷选择氧化制乙烯被引量:3
- 1999年
- 研究了钙钛矿复合氧化物CaTil- xLixO3 - δ催化剂用于炼厂干气中甲烷和乙烷选择氧化制乙烯的催化性能。通过加入MnCO3 和负载Pt 改善催化性能,并考察了空速和催化剂装填量的影响。结果表明CaTi0-8Li 0-2O3 - δ中加入质量分数为30 % 的MnCO3 ,在775 ℃甲烷和乙烷的转化率略有增加的同时乙烯的选择性增加10 % 以上,乙烯收率可达55 % 。30 % MnCO3/CaTi0-8Li0-2O3 - δ催化剂再负载质量分数为0-2 % 的Pt 可进一步提高乙烯选择性,最佳乙烯收率可达63 % 。单纯甲烷氧化偶联和单纯乙烷氧化脱氢试验表明,MnCO3 的加入可以提高甲烷氧化偶联反应中甲烷的转化率和乙烷氧化脱氢反应中乙烯的选择性。
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- 关键词:甲烷乙烷干气乙烯氧化物催化剂
- 乙烷氧化脱氢制乙烯纳米Sm_2O_3催化剂的研究被引量:8
- 2003年
- 采用XRD,TEM,BET,CO2 TPD,O2 TPD和催化剂性能评价等方法对溶胶 凝胶法制备的纳米Sm2O3的物相、颗粒度、比表面、碱性、吸附活化氧物种的能力和催化剂的ODE性能进行了表征和评价,并与常规Sm2O3进行了比较.实验结果表明,纳米Sm2O3催化剂具有较佳的低温ODE反应性能,在500~600℃的温度范围内,纳米Sm2O3的乙烷转化率和乙烯选择性均优于常规Sm2O3,其原因主要与纳米催化剂体系具有较大比表面,较多的表面缺陷位,较弱的碱性和不同于常规催化剂体系的物相结构并因此更有利于吸附和活化氧物种等因素有关.采用高温原位显微Raman光谱对纳米Sm2O3上ODE反应活性氧物种的表征结果表明,O22-是Sm2O3催化剂上ODE反应的活性氧物种.
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- 关键词:乙烷乙烯
- 纳米氧化镍的晶相结构及乙烷氧化脱氢催化性能
- 本文以氧化镍为模型催化剂,利用溶胶-凝胶法制备纳米氧化镍催化剂,考察了制备条件、前驱体的预处理对其粒子大小、晶体结构和乙烷氧化脱氢催化性能的影响.
- 吴瑛陈铜操小栋翁维正万惠霖
- 关键词:纳米材料氧化镍晶相结构乙烷
- 文献传递
- 钛掺杂的纳米氧化镍在乙烷氧化脱氢中的低温催化性能
- 用溶胶凝胶法制备了钛掺杂的纳米氧化镍催化剂,考察了其乙烷氧化脱氢制乙烯(ODHE)的催化性能.结果表明:纯纳米氧化镍最好的乙烯收率为22.8﹪;而钛促进纳米氧化镍催化剂的乙烯选择性和高温抗乙烷裂解性能都有明显改善.
- 吴瑛陈铜操小栋谢棋翁维正万惠霖
- 关键词:催化剂凝胶法乙烷氧化脱氢
- 文献传递
- 乙烷在钛酸盐复合氧化物上的氧化脱氢Ⅰ.锂掺杂对催化性能的影响被引量:16
- 1997年
- 研究了掺杂钛酸盐催化剂用于乙烷氧化脱氢(ODHE)的催化行为,发现适量的Li+取代Ti4+后可明显改善催化剂对乙烯的选择性.催化剂CaTi0.9Li0.1O3-δ在850℃时乙烷转化率和乙烯选择性分别为87.8%和71.7%,乙烯的单程收率为63.0%;催化剂Sr0.9Ca0.1Ti0.9Li0.1O3-δ可在极宽的温度范围(700~850℃)内保持很高的乙烯选择性(≥90%).O2-TPD-MS和H2-TPR实验结果表明,Li+取代Ti4+后在催化剂晶格中产生非完全还原的氧(Oδ-),该氧物种是ODHE反应的活性氧种,直接与催化剂的乙烯选择性相关.ODHE反应机理与甲烷氧化机理具有某些相似性.反应条件考察结果表明,低空速有利于乙烷的低温转化,高空速可抑制气相中非催化反应的进行,有利于乙烯的选择性,尤其是高温下乙烯的选择性.
- 陈铜李文钊于春英季亚英
- 关键词:乙烷氧化脱氢锂掺杂钛酸盐
- 稀土改性的氧化镍基低温乙烷氧化脱氢催化剂活性氧物种的Raman光谱研究
- <正>利用共沉淀法制备了几种稀土金属氧化物改性的氧化镍催化剂,考察了其乙烷氧化脱氢(ODE)制乙烯的催化性能,讨论了不同稀土金属氧化物掺杂浓度对催化剂催化性能的影响,利用Raman光谱技术初步表征反应在该类催化剂上的活性...
- 陈铜沈艺程吴瑛金明宫翁维正万惠霖
- 文献传递