宋瑛
- 作品数:9 被引量:41H指数:4
- 供职机构:天津大学化工学院一碳化学与化工国家重点实验室更多>>
- 发文基金:“九五”国家科技攻关计划更多>>
- 相关领域:理学化学工程更多>>
- CO在负载型钯金属催化剂上吸附的原位红外光谱研究被引量:15
- 2002年
- 利用原位红外光谱技术分别对CO在钯金属催化剂及其载体上的吸附性能进行了研究。发现CO在催化剂载体上也存在表面吸附态 ,吸附峰随温度的升高而变化 ,其中HCOO-吸附态比较稳定。CO在催化剂活性中心上存在两种吸附态 :桥式吸附态和线式吸附态 ,桥式吸附态比线式吸附态稳定 ,且CO吸附量随温度的升高而增大。由于载体的部分表面被Pd所覆盖 ,导致了CO在催化剂载体部分的吸附量减少。实验还测定了氢气对CO在催化剂上吸附性能的影响 ,发现氢气会影响CO在催化剂活性中心及载体上的吸附。
- 李振花宋瑛王保伟马新宾许根慧
- 关键词:CO原位红外光谱一氧化碳
- CO偶联临氢反应PD系催化剂的XPS研究
- 本文利用XPS及氩离子溅射等技术,对CO偶联反应与临氢反应中催化剂的化学状态进行表征,从中探讨临氢反应中催化剂失活机理,为工业应用提供一些科学依据.
- 何琁宋瑛许根慧高正虹
- 关键词:一氧化碳偶联反应
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- Pd系催化剂上CO偶联反应机制及临氢失活作用研究
- 该文是利用工业合成氨铜洗尾气中的一氧化碳为原料气,其中含有一定量的甲烷、二氧化碳和氢气等杂质气体.研究这些杂质气体对CO偶联反应的影响是非常必要的,具有一定的理论和实际价值.目前,国内外学者对CO偶联合成草酸二乙酯反应在...
- 宋瑛
- 关键词:CO偶联氢气反应机理
- 文献传递
- CO偶联反应中亚硝酸乙酯在钯系催化剂上吸附的红外研究
- 本文在常压下对其在钯系催化剂上的吸附行为进行了红外光谱研究,证明了钯烷氧化合物的存在,为进一步探讨反应机理奠定了基础.
- 宋瑛李振花许根慧何菲韩森
- 关键词:红外技术催化剂偶联反应一氧化碳亚硝酸乙酯
- 文献传递
- CO偶联临氢反应Pd-Fe/Al_2O_3催化剂的XPS研究被引量:4
- 2002年
- 利用XPS及氩离子溅射等技术对CO偶联和临氢反应中所用催化剂表面活性组分和助剂的含量及其化学状态进行了分析 ,并通过测定氢在催化剂表面的化学吸附 ,以及氢浓度对催化剂活性的影响 ,探讨了CO偶联反应中催化剂临氢失活的主要原因 .XPS表征结果表明 ,CO偶联反应中催化剂活性组分以Pd0 和Pd2 + 形式共存 ;而临氢反应后仅以Pd0 形式存在 ,助剂FeO从催化剂的内部向表面迁移且有少量Fe2 + 转变为Fe3 + .催化剂临氢失活的主要原因是H2 在活性组分Pd及助剂Fe(主要是FeO)表面均可形成解离吸附 ,形成的金属氢化物可在低活化能条件下发生迁移 .这种迁移有利于副产物乙醇的生成 ,从而削弱了CO偶联主反应 ,催化剂表面活性组分Pd的相对含量减少 ,并几乎处于钝化状态 ,导致临氢反应中CO转化率、草酸二乙酯选择性及空时收率均下降 .停止通入H2 后 。
- 何琲高正虹宋瑛许根慧
- 关键词:草酸二乙酯失活机理光电子能谱
- 钯系催化剂上CO气相催化偶联合成草酸二乙酯的原位红外研究被引量:14
- 2000年
- 利用原位红外技术在常压下分别对CO气相催化偶联与亚硝酸乙酯反应合成草酸二乙酯在钯系催化剂上的吸附与反应机制进行了研究 ,发现CO主要吸附在活性中心钯上 ,并存在线式与桥式两种吸附形式 .研究表明二者之间存在过渡态 ,线式吸附的CO更容易参与CO偶联反应 ,而桥式吸附的CO对反应也具有一定的贡献 .亚硝酸乙酯在反应温度下性质很活泼 ,红外光谱证明在催化剂表面上有吸附的EtO·存在 .原位红外反应的研究结果进一步证实了烷氧羰基钯中间配合物的存在 。
- 宋瑛李振花高正虹何菲许根慧刘崇微朱起明
- 关键词:一氧化碳草酸二乙酯钯催化剂
- 临氢条件下CO偶联合成草酸二乙酯反应的原位红外研究被引量:4
- 2003年
- 利用原位红外光谱技术测定了临氢条件下CO和亚硝酸乙酯在催化剂上吸附的红外光谱,发现氢气会影响CO在催化剂活性中心上的吸附,且氢气与CO会发生甲烷化反应,氢气与亚硝酸乙酯反应生成乙醇和少量的乙腈.因此,CO催化偶联反应中加入氢气后,CO的转化率和草酸二乙酯选择性均降低.
- 李振花宋瑛马新宾王保伟许根慧
- 关键词:草酸二乙酯原位红外光谱亚硝酸乙酯
- 二元液液系统界面张力的测定与研究
- 该文综述了各种测量液液界面张力的实验方法,并依据目前在国外广受关注的悬滴法的原理,建立了一套适于不同温度下界面张力的测量装置,成功地对直链饱和烷烃-水系统、直链饱和一元醇-水系统的界面张力进行了测定,实验温度范围为293...
- 宋瑛
- 关键词:烷烃
- Pd-Fe/α-Al_2O_3催化CO偶联制草酸二乙酯催化剂临氢失活研究被引量:7
- 2003年
- 一氧化碳常压气相催化偶联制草酸二乙酯的反应中,由于氢的引入致使偶联反应催化剂Pd-Fe/α-Al2O3失活。研究了不同氢含量条件下催化剂失活以及失活催化剂再生规律,发现催化剂的失活为可逆的,且失活速率随原料气中氢含量的增加而加快。应用X射线光电子能谱、程序升温还原等方法对催化剂中Pd的形态变化进行了分析,发现临氢失活催化剂比反应后催化剂的Pd2+含量要低得多。结果表明,原料气中氢的存在抑制了二价钯的烷氧基中间体Pd(OC2H5)2在催化剂上的产生,从而抑制了草酸二乙酯的生成,导致了催化剂的失活。
- 房金刚李振花许根慧王保伟宋瑛
- 关键词:失活草酸二乙酯CO偶联催化剂