程龙玖
- 作品数：27 被引量：26H指数：2
- 供职机构：安徽大学化学化工学院更多>>
- 发文基金：国家自然科学基金博士科研启动基金国家重点基础研究发展计划更多>>
- 相关领域：理学文化科学自动化与计算机技术化学工程更多>>
- 硫醇保护金团簇的实验和理论研究现状
- 2015年
- 硫醇保护的金团簇(Au_m(SR)_n,m和n为Au和SR的数目)由于其特殊的光学、电学性质以及特别的物理/化学性质,在纳米催化、生物医学和光学设备中具有潜在的应用价值。Au_(102)(SR)_(54)和Au_(25)(SR)_(18)-团簇单晶结构的确定是Au_m(SR)_n团簇合成的两大突破,它们的结构揭示了Au_m(SR)_n团簇中Au-S键新的成键特征和新的原子堆积方式。本文总结了Au_m(SR)_n团簇实验合成单晶结构的研究成果,概述了有谱图无单晶结构的Au_m(SR)_n团簇的实验进展,介绍了密度泛函理论预测Au_m(SR)_n团簇的研究概况,并结合本课题组的研究课题归纳了解释团簇稳定性和化学成键方式的超原子复合物模型,超原子网络模型和超级共价键模型及其应用。最后,对Au_m(SR)_n团簇的研究趋势进行了展望。
- 田志美刘汪丹程龙玖
- 关键词：单晶结构密度泛函理论方法
- 水分子团簇基态构型的全局优化:GPU加速
- 寻找物质的基态及低能构型是计算化学领域的一个重要课题,其需要搜索整个势能面,通过粒子间的相互作用力找出势能面上的能量极小值。目前有多种全局优化算法用于团簇结构优化体系,比如遗传算法[1]、basin-hopping方法[...
- 程龙玖
- 关键词：全局优化GPU计算水分子团簇
- 文献传递
- 金属团簇的超原子分子理论被引量：2
- 2018年
- 选取合适的金属团簇(超原子)作为结构基元,进而组装形成新的团簇或晶体材料是团簇科学中一个有趣且充满挑战的课题,受到了实验和理论研究者的广泛关注.通过超原子组装这种"自下而上"的组装方式,可以获得具有特定物理化学性质的新材料.但是,长久以来针对如何进行超原子组装并无清晰、统一的理论认识,超原子组装基本等同于超原子的任意堆砌或拼接.那么,超原子能否像原子那样通过特定化学键形成分子或晶体?超原子间如何成键?超原子组装是否有一定模式可循?为了回答这些问题,我们提出了一个唯象理论:超原子分子理论.该理论的核心是构建超原子间的成键规则,将涉及超原子的"超级化学键"概括为3种类型,即超级共价键、超级杂化键和超级非键.超原子可以通过超级化学键结合形成超原子分子或超原子晶体.同时,超原子分子理论指出,超原子具有几何结构不同但电子结构相似的异构体,这些异构体称为"等同超原子".等同超原子同样可以作为组装基元,通过超级化学键进行结合.另外,针对包含复杂成键类型的团簇体系,超原子分子理论概括出了两种超原子组装模式,分别称为超原子网络和杂化超原子网络.综上所述,超原子分子理论包含了对超原子间成键规则的理解,对超原子组装基元的思考以及对超原子组装模式的认识.超原子分子理论的相关内容不仅可以为超原子组装提供系统的理论依据,而且可以对特殊团簇结构的稳定性给出合理解释,还可以为新型团簇的结构设计以及实验合成提供理论指导.
- 刘立仁程龙玖程龙玖
- 关键词：金属团簇化学键
- 八电子Pd_4四面体团簇的电子结构稳定性分析（英文）
- 2018年
- 基于理论计算,我们报道了Td对称性的[Pd4(μ3-SbH3)4(SbH3)4]团簇及一系列类似物的结构与成键。成键分析表明:每个Pd原子都是sp3杂化,其10个价电子与四个配体提供的8个价电子,满足18电子规则。并且,每个Pd原子与四个桥连的SbH3配体可以形成四个离域的四中心两电子超级σ键或八中心两电子键。一方面,根据超原子网络模型,这个钯团簇可以描述成四个2电子的超原子网络。另一方面,凝胶模型表明,它可以合理化的作为电子组态是1S21P6的8电子超原子。与此同时,d10…d10闭壳层相互作用在稳定Pd4四面体结构中起到了关键性的作用。密度泛函理论计算表明:Td对称性[Pd4(μ3-SbH3)4(SbH3)4]团簇表现出高度稳定性,具有充满的电子壳层,大的HOMO-LUMO带隙(2.84 eV)以及负的核独立化学位移(NICS)值。此外,基于[Pd4(μ3-SbH3)4(SbH3)4]结构与成键模式,我们设计了一系列稳定的类似物,其有可能被实验合成出来。
- 沈艳芳程龙玖
- 关键词：金属团簇芳香性
- 团簇结构的优化算法与应用研究
- 全局优化问题是各学科普遍关注的课题。在化学领域，寻找化学结构的最低能量构象具有重要意义。然而，结构优化问题相当困难，因为其势能曲面上局部极值的数量非常多而且随着体系尺寸呈指数增长。在本论文中，发展了几种新颖高效的全局优化...
- 程龙玖
- 关键词：团簇结构全局优化算法拓扑结构
- BMIMBF4中2-氨基-3-氯-1,4-萘醌电化学捕获CO2的机理
- 2019年
- 利用循环伏安法(CV)和现场红外光谱电化学技术研究了2-氨基-3-氯-1,4-萘醌(ACNQ)在1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(BMIMBF 4)中电化学捕获CO2的机理.研究结果表明,当体系中不存在CO2时,ACNQ在BMIMBF 4中经历可逆的两步一电子过程;当体系中引入CO2时,电化学还原过程中形成的二价阴离子(ACNQ^2-)作为亲核试剂,可攻击CO2的亲电子碳中心,形成稳定的CO2加合物.对电化学捕获CO2的化学计量进行了评估,结果表明,1摩尔的ACNQ^2-可捕获1摩尔的CO2.结合B3LYP方法在6-311++G^***水平上计算分析了反应中CO2加合物可能的结构.
- 乔雪娇李丹程龙玖金葆康
- 关键词：1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐亲核试剂
- 密度泛函理论及光谱对CuCl_2溶液中微团簇的研究
- 2016年
- 利用密度泛函理论和拉曼光谱对氯化铜溶液第一溶剂化层中的微团簇进行了研究。采用B3LYP方法对溶液中可能存在的团簇构型进行优化,从动力学和热力学方面分析得出溶液中团簇结构信息。理论拉曼光谱在100~500 cm^(-1)主要为Cu—O的伸缩振动峰,3400~4000 cm^(-1)范围内为O—H的对称和不对称伸缩振动。实验光谱在200~340 cm^(-1)出现明显新峰,位于2500~4000 cm-1的O—H伸缩振动峰随着溶液浓度的增加,峰的强度逐渐减小,峰形有明显变化。实验光谱和理论光谱验证和比对,表明溶液的实验光谱中产生的新峰为Cu—O振动,CuCl_2水溶液中产生短程离子相互作用及溶剂化现象,且随着溶液浓度的增加,溶剂化数目减小。
- 吴晓静余学会刘阿钻蒋卫国程龙玖
- 关键词：密度泛函势垒拉曼光谱
- 定向Monte Carlo格点搜索算法用于氧化铝团簇(Al_(2)O_(3))_(n)(n=1~50)的结构搜索被引量：2
- 2021年
- 氧化铝纳米团簇在众多技术应用中日益受到重视,找到其最优结构对进一步的研究非常重要.本工作提出了一种定向Monte Carlo格点搜索算法用于搜索不同氧化铝晶体(α,θ和δ)内的不同尺寸的氧化铝纳米团簇的结构,并对结构进行了分析比较.通过定向移动策略,定向Monte Carlo格点搜索中每一步都是"有效"移动,极大地增加了搜索效率.研究结果发现α氧化铝团簇形成一种多层结构,θ和δ氧化铝团簇形成一种单层薄膜结构.θ和δ氧化铝团簇的二阶能量差分存在奇偶震荡,偶数尺寸的氧化铝团簇具有相对更高的稳定性.通过相对能量比较发现相同尺寸下θ和δ氧化铝团簇薄膜结构比α氧化铝团簇结构更稳定,在对这种薄膜进行第一性原理计算后进一步验证这种薄膜具有良好的稳定性和抗氧化性.
- 孙稷易玖琦程龙玖
- 基于超价键的超原子分子壳层研究
- 元素周期表告诉我们一个单原子,如果具有闭壳层结构,它的特性就比较稳定。现在,我们将一个团簇当成一个独立的实体,它是否有类似原子的特性呢。超价键理论可以帮助我们寻求这个问题的答案。在这篇文章中,我们将Au4看成类似单原子C...
- 闫丽娟程龙玖杨金龙
- 文献传递
- Quintuple super bonding between superatoms of metallic clusters
- Jellium model is widely used in studies of metallic clusters.In this model, the valence electrons of a cluster...
- 程龙玖
