福州大学化学学院能源与环境光催化国家重点实验室
- 作品数：53 被引量：135H指数：7
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- g-C_(3)N_(4)基复合分离膜的制备及光催化性能被引量：1
- 2021年
- 利用g-C_(3)N_(4)纳米片表面的氨基与膜基底材料氯甲基化聚醚砜(CMPES)的苄氯基团发生化学交联反应,再通过相转化法制备出g-C_(3)N_(4)/CMPES复合膜。系统研究了g-C_(3)N_(4)纳米片的添加对复合膜的结构、形貌及过滤、光催化、抗污染性能的影响,并探讨其光催化降解牛血清白蛋白溶液(BSA)的机理。研究结果表明:g-C_(3)N_(4)纳米片与膜基底材料通过化学键相连接,有效提高了复合膜的光催化性能和稳定性。由于g-C_(3)N_(4)纳米片的亲水性和光催化作用,使复合膜表现出优异的过滤性能和抗污染性能。
- 郑丹丹黄忠铖刘敏张金水邱挺
- 关键词：分离膜光催化抗污染
- 高温氮化热聚合法制备氮化碳框架材料用于可见光光催化反应（英文）被引量：7
- 2015年
- 石墨相氮化碳是一种聚合物半导体材料(带隙宽度约为2.7 e V),具有独特的和可调控的光学和电子性质,能够作为半导体光催化剂用于驱动一系列光催化反应,在能源和环境领域具有潜在应用前景.利用简单的热聚合法,在空气或氮气中高温焙烧(500 700 oC)富氮前驱体可以合成氮化碳聚合物.通常,这些富氮前驱物含有三嗪单元(如三聚氰胺和三聚硫氰酸原料)或在热聚合过程中会生成三嗪单元(如氰胺和二聚氰胺原料).由于热聚合反应过程受到反应动力学限制,氮化碳半导体材料的聚合度和结晶度不高,且比表面积较小,使其在光催化反应过程中存在传质作用差、激子结合能高和光生载流子复合严重等问题,不利于光催化反应进行.本课题组发展了氮化碳光催化剂的合成新方法(高温氮化),该方法抑制了热聚合过程中三嗪中间体的快速分解,促进了氮化碳的聚合.我们将所制备的催化剂用于光催化分解水产氢反应,发现高温氮热反应制备的氮化碳样品(CNC)的催化性能显著优于传统氮化碳.傅立叶红外光谱(FT-IR)、X射线光电子能谱(XPS)和13C固体核磁共振谱(13C NMR)的表征结果表明,CNC光催化剂具有与传统氮化碳类似的化学结构和组成(七嗪基本结构单元).然而,对于高温氮化热聚合方法制备得到的七嗪基氮化碳聚合物光催化性能增强的原因并不清楚.基于此,本文采用X射线粉末衍射(XRD)、场发射透射电镜(FE-TEM)、原子力显微镜(AFM)和比表面积(BET)测试等手段研究了不同制备方法得到的氮化碳基光催化剂在可见光光催化分解水产氢反应中催化性能差异的原因.XRD结果表明,CNC系列样品的XRD谱与体相氮化碳相似,具有石墨相氮化碳特征的层间堆积(002)衍射峰和面内重复单元(100)衍射峰.与传统石墨相氮化碳相比,CNC在27o附近的衍射峰发生明显偏移.其(002)晶面衍射峰从27.5o增大到27.8o,使(002)
- 林珍珍林励华王心晨
- 关键词：氮化碳光催化产氢
- CH_3O和CO在Pd(111)表面偶联反应机理的理论研究被引量：1
- 2014年
- 采用DMol3程序包中的GGA-PW91方法,结合周期平板模型,对CH3O和CO在Pd(111)表面的反应进行了系统研究.计算结果表明,吸附在Pd(111)表面顶位上的CO分子中C原子所带正电荷最多,容易与亲核试剂反应,化学吸附能稍低,有利于在表面上移动发生亲电插入反应;CH3O在Pd(111)表面fcc穴位吸附稳定,O原子上所带的负电荷较多,易被亲电试剂进攻.过渡态搜索表明,Pd(111)表面顶位上的CO与fcc穴位上CH3O反应生成CH3OOC的为放热反应,反应能垒较低,有利于偶联反应的进行.
- 丁开宁李玉璐程蓓斯章永凡
- 关键词：密度泛函理论一氧化碳
- 聚胺界面修饰改善碳量子点可见光光敏化性能（英文）被引量：5
- 2018年
- 在新兴能源的存储与转化技术中,碳量子点作为新一代光吸收组分得到越来越广泛的关注。然而目前关于对碳量子点复合体系界面的改性,进而有效提高碳量子点光敏化性能的研究还较少。在本研究工作中,我们通过一种简单的静电自组装的方法构建催化体系,碳量子点能够很好地分散在枝状聚乙烯亚胺修饰的二氧化钛表面,其中碳量子点在复合体系中质量分数约为5%(w,mass fraction)时,展现出最优的可见光还原对硝基苯胺的活性。整体活性相比没有经过修饰的二氧化钛/碳量子点复合体系以及作为参比的枝状聚乙烯亚胺修饰的二氧化硅/碳量子点复合体系均有较明显的提高。结构与光谱研究表明,碳量子点与聚乙烯亚胺修饰的二氧化钛形成了较好的界面接触;进一步通过对比二氧化硅复合体系与二氧化钛复合体系表明,枝状聚乙烯亚胺可作为电子传输通道,能够有效地促进光生电子的分离与传递。因此,得益于良好的界面接触与有效地光生载流子的传递,相比未修饰的复合体系,枝状聚乙烯亚胺修饰的二氧化钛/碳量子点展现出更好地光催化反应活性。此研究工作中界面优化的手段,可将二氧化钛/碳量子点复合体系进一步拓展到其他宽带隙半导体光催化体系并设计构建有效的碳量子点基的半导体光吸收体系。
- 李少海翁波卢康强徐艺军
- 关键词：敏化光催化
- 基于MOF模板法可控合成不同形貌α-Fe2O3纳米棒及其气敏性质研究
- 通过简单的溶剂热法，可控合成出了不同形貌的MIL-88A材料[1]。在空气中煅烧后得到了不同长度的α-Fe2O3纳米棒。用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对材料的晶体结构、形貌进行了表征。
- 高平义刘荣贾潇
- 关键词：模板法Α-FE2O3气敏
- 石墨相氮化碳纳米管的合成及光催化产氢性能被引量：9
- 2015年
- 通过硬模板法,采用氰胺前驱物和二氧化硅纳米管(SiO2-NTs)模板,合成石墨相氮化碳纳米管(CN-NTs)光催化剂。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、氮气吸附/脱附测试、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱、热重分析(TGA)等手段对CN-NTs催化剂的结构与性能进行表征。结果表明,CN-NTs的化学组成是石墨相氮化碳(g-C3N4),形貌为均匀的纳米管,且是介孔材料。与体相氮化碳(B-CN)和介孔石墨相氮化碳(mpg-CN)相比,CN-NTs的光吸收带边蓝移到440nm,荧光发射谱的峰强减弱。在可见光(λ﹥420nm)照射下,CN-NTs具有较高的光催化分解水活性,产氢速率为58μmol/h,且表现出良好的光催化活性稳定性和化学结构稳定性。研究结果表明纳米管状结构能有效促进g-C3N4半导体激子解离,提高光生电子-空穴的分离效率,进而显著优化g-C3N4的光催化产氢性能。
- 郑云王博王心晨
- 关键词：纳米管光催化氢能
- 基于MOF模板法可控合成不同形貌α-Fe2O3纳米棒及其气敏性质研究
- 通过简单的溶剂热法,可控合成出了不同形貌的MIL-88A材料[1]。在空气中煅烧后得到了不同长度的α-Fe2O3纳米棒。用X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）对材料的晶体结构、形貌进行了表征。从SEM图可以...
- 高平义刘荣贾潇
- 关键词：模板法Α-FE2O3气敏
- 文献传递
- Bi_2Sn_2O_7的不同水热法制备及其可见光光催化除As(Ⅲ)性能分析被引量：3
- 2016年
- 利用微波和普通水热法合成出了具有可见光响应的Bi_2,Sn_2O_7纳米光催化剂,并用X射线衍射(XRD)、氮气吸脱附、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、电子顺磁共振谱(ESR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对样品的晶相、比表面积、光吸收性能、形貌、光催化活性物种等结构与性质进行了系统表征,比较微波水热Bi_2,Sn_2O_7(MH-BSO)与普通水热Bi_2Sn_2O_7(TH-BSO)形貌和微结构,并考察两者在可见光光照下光催化氧化As(Ⅲ)的性能差别。实验结果表明,MH-BSO具有更细小的粒径和更大的比表面积,而在可见光照射下,MH-BSO样品比TH-BSO样品具有更好的As(Ⅲ)的光催化氧化能力(可达98.7%)。此外,对Bi_2Sn_2O_7纳米光催化剂氧化去除As(Ⅲ)的光催化机理进行初步探索,结果表明超氧自由基(O_2^(-·))和空穴(h_(VB)^+)是主要起作用的中间反应活性物种。
- 庄建东田勤奋刘平
- 关键词：微波水热法可见光催化
- 描述甲烷在Pt(110)-(21)表面的化学吸附解离的密度泛函评估
- 2021年
- 本文探讨了几种梯度近似(GGA)密度泛函及元梯度近似(metaGGA)密度泛函在描述甲烷在重构的Pt(110)-(2×1)上的解离化学吸附作用的适用性.金属的体相和表面结构、甲烷的吸附能量和解离能垒等被用来评估泛函的可靠性.另外,在从头算分子动力学计算中,采用范德瓦尔斯矫正的GGA函数(optPBE-vdW)和范德瓦尔斯矫正的meta-GGA函数(MS-PBEl-rVV10)计算粘附概率.计算结果表明,使用这两种泛函能更好地与现有的实验结果吻合,从而为发展甲烷在Pt(110)-(2×1)表面解离的可靠机器学习势能面打下重要基础.
- 卫奋飞Egidius W.F.SmeetsJohannes VosscGeert-Jan Kroes林森郭华
- 关键词：泛函甲烷解离
- 富氮空心蠕虫状碳材料的合成及其苯甲醇非金属选择性催化氧化的高活性被引量：1
- 2021年
- 作为非金属催化材料的典型代表,碳材料已经成为催化领域的研究热点之一。本文采用石墨化氮化碳(g-C_(3)N_(4))为硬模板,通过先包覆树脂后碳化的简便方法合成中空碳材料(h-NCNW)。采用X射线衍射(XRD)、高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)、N_(2)吸附-脱附、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、热重(TG)、拉曼光谱和X射线光电子能谱(XPS)对h-NCNWs碳材料进行表征,并且研究了h-NCNWs催化剂对O_(2)选择性氧化苯甲醇的催化活性。结果表明,通过在g-C_(3)N_(4)纳米片外围包覆由间苯二酚和甲醛前驱体缩合形成的薄层树脂,并在惰性气氛下进行高温热处理,去除g-C_(3)N_(4)硬模板,最终得到富氮(9.83%)空心蠕虫状碳材料,并且可通过改变制备过程中间苯二酚与g-C_(3)N_(4)的相对比例来调整氮含量和壳厚度。在h-NCNW中,杂原子N主要以石墨型和吡啶型的形式化学地结合到碳骨架中,其中石墨型N占主导地位,使得该材料在苯甲醇氧化反应中表现优异的催化活性。在120℃时,采用间苯二酚与g-C_(3)N_(4)质量比为0.5制备的h-NCNWs催化剂,苯甲醇转化率为24.9%,苯甲醛选择性>99%。但是N掺杂量会显著影响h-NCNWs催化剂的催化活性,采用间苯二酚与g-C_(3)N_(4)质量比为1.5制备的h-NCNWs催化剂,苯甲醇转化率降低至13.1%。另一方面,h-NCNWs催化剂在反应过程中显示出优异的稳定性,在五次循环使用过程中催化剂的活性保持不变。综上所述,理性设计和合成的碳材料作为多相氧化反应的催化剂具有巨大的潜力。
- 安平付宇韦丹蕾郭杨龙詹望成张金水
- 关键词：N掺杂非金属催化剂苯甲醇
