西安交通大学化学工程与技术学院陕西省能源化工过程强化重点实验室
- 作品数：24 被引量：48H指数：3
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- 发文基金：国家自然科学基金中国博士后科学基金陕西省自然科学基金更多>>
- 相关领域：化学工程理学环境科学与工程自动化与计算机技术更多>>
- 化学链制化学品工艺及循环材料研究进展
- 2023年
- 化学链技术在化学品生产过程强化方面表现出极大潜力,相较于传统工艺可提高?效率并降低碳排放。综述了目前常见的化学链制化学品工艺,主要包括化学链重整/部分氧化制合成气和氢气、低碳烷烃化学链氧化脱氢/选择性氢燃烧制烯烃、甲烷化学链氧化偶联制乙烯、甲烷化学链脱氢芳构化制苯、化学链选择性氧化制含氧有机化合物(如甲醇、环氧乙烷和甲酸等)。深入理解载氧体理化性质与化学链反应性能间的构效关系有助于实现载氧体理性设计。目前在载氧体设计方面已具备坚实的理论基础,从利用氧化物的热力学平衡氧分压筛选载氧体活性组分,到基于表面工程策略调控晶格氧释放动力学,再到通过合理构建结构和电子描述符,深入剖析载氧体性能强化策略。实验和密度泛函理论(DFT)计算数据驱动的可解释机器学习可实现载氧体的高通量筛选,极大拓宽了载氧体筛选范围,并降低试错成本。随着化学链技术的发展,载氧体这一概念可被进一步拓展至循环材料,如载氮体和载氯体等。光/电驱动的化学链过程为在低温或室温下实现高附加值产物的合成提供了新思路,拓宽了化学链技术的应用范围。此外,化学链技术还可用于共沸有机物分离过程强化,对低成本、低污染和低排放分离过程的开发具有重要意义。
- 张榕江张博刘根杨伯伦吴志强
- 关键词：化学链重整载氧体
- 生物质化学链转化技术研究进展被引量：18
- 2019年
- 生物质通过化学链转化制备燃料及化工原料是工程热化学领域发展的重要方向,如何有效借助化学链转化实现生物质能源的高效清洁利用是工业界和学术界关注的热点。本文回顾了生物质化学链燃烧、气化、氧解耦、重整/制氢研究进展,重点综述了载氧体在生物质化学链转化过程中的理化特性变化规律及热力学与动力学特性,对比分析了反应装置及系统的特性。基于生物质主要组分的化学特性探究预处理及灰成分对化学链转化的影响机制,充分考虑电子及氧离子传输特性的载氧体理性设计及精准构筑,在时间尺度和空间尺度上的反应器与反应本征特征匹配特性,生物质化学链转化与其他工程热化学技术耦合的多联产系统是后续研究需要关注的几个方面。
- 吴志强张博杨伯伦
- 关键词：生物质二氧化碳捕集载氧体反应器
- 酸碱联合处理稀土改性的硼-β分子筛用于乙醇一步转化制丁二烯被引量：1
- 2022年
- 以白炭黑、硼酸等为主要原料,采用水热法合成了硼(B)-β分子筛,对其进行酸洗脱硼处理后使用浸渍法进行锌钇单稀土元素改性和锌钇铒(钕)双稀土元素改性,制备出一系列乙醇转化制丁二烯催化剂。采用SEM、TEM、XRD、N_(2)等温吸脱附、TG-DTA等手段对催化剂的表面结构进行表征,发现双稀土元素改性存在协同作用,能够提高催化剂的乙醇转化率和丁二烯选择性。分子筛母体经酸碱联合处理并进行锌钇化学改性后,以负载质量分数1%ZnO、4%Y_(2)O_(3)样品(B-β-AT 1-HCl-1Zn4Y)的乙醇催化活性最好,其在400℃、乙醇质量空速为6 h^(-1)反应条件下的乙醇转化率为98.53%,丁二烯选择性为55.58%。进一步分析表明:碱处理能够将介孔结构引入沸石中,增大催化剂的比表面积,改善积炭前驱体在分子筛孔道内的扩散性能,增加锌钇物种的分散程度;而高分散锌钇物种和介孔结构的存在,是该类乙醇一步转化制丁二烯催化剂具有高活性的关键因素。
- 杨东元黄肖杰耿景龙党舒轩代成义常春然
- 关键词：乙醇丁二烯稀土元素
- 粉煤热解干法熄焦余热回收工艺流程分析及模试
- 2022年
- 针对现有粉煤热解生产过程中水资源消耗大、半焦水分含量高、环境污染严重等问题,本文提出利用惰性气体作为熄焦介质实现干法熄焦以及余热回收干燥煤粉的新工艺。通过系统模拟研究不同循环介质(氮气、二氧化碳、烟气及煤气等)的初始温度、水汽含量、流量等操作条件对热解半焦熄焦冷却后温度和煤干燥预热后温度的影响规律,分析该工艺节水、节能效果,开展了万吨级粉煤热解模试验证。结果表明,采用干法熄焦处理热解半焦并回收余热的工艺技术可行,熄焦后半焦温度和煤干燥预热出口温度与干燥介质种类无显著关系,与气体比热容密切相关;与湿法熄焦相比,干法熄焦工艺具有显著节能效果且耗水为零,在满足工艺要求的同时可以回用半焦显热的65%~75%。理论分析和试验均证实了干法熄焦余热回收具有良好的应用前景。
- 樊英杰党敏辉张杰吴志强杨伯伦
- 关键词：热解焦化热传导
- 高通量氧化石墨烯膜制备及渗透汽化处理废水被引量：3
- 2021年
- 为处理化工过程产生的浓盐废水,采用渗透汽化法处理含挥发性有机物的高浓盐水和制备淡水。通过压力辅助自组装法,利用聚乙烯醇插层和戊二醛交联制备高性能氧化石墨烯层状膜。结果表明,膜具有高度稳定的物化结构、高水通量和良好的脱盐性能。在85℃下处理质量分数为10%的NaCl溶液,水通量达98.2 kg·m^(-2)·h^(-1),盐截留率达99.99%。对含复杂成分的有机含盐废水经过渗透汽化处理,化学需氧量(COD)和氨氮含量大幅度降低,能有效脱除废水中的微量汞。该膜具有良好的耐污染性和耐酸性环境,是具有良好应用前景的水处理膜材料。
- 王子恒孙佳伟宁小钢徐向平边文海秦英哲李娜
- 关键词：渗透汽化水通量截留率
- 铜修饰多孔镍自支撑电极的构建及其葡萄糖氧化性能被引量：1
- 2019年
- 采用水热合成法制备了正八面体Cu2O/Cu修饰的多孔Ni(NF)自支撑电极(Cu2O/Cu-NF),并对其进行了形貌和结构表征。在三电极体系下,在碱性介质中以循环伏安法和恒电位安培法测试其对葡萄糖催化氧化性能。结果表明,150℃水热法制备的自支撑电极对葡萄糖的电催化氧化活性最强。响应电流与葡萄糖浓度在3.7×10^-3~1.1 mmol/L和1.4~5.0 mmol/L范围内呈线性相关,响应灵敏度分别是6929和706.1μA/(mmol·L^-1·cm^2),且具有良好的选择性和稳定性,对无酶葡萄糖传感器的发展有重要意义。
- 车婷华谭潇晏嘉伟宋凤丹张红梅齐随涛
- 关键词：电催化
- 生物质与低阶煤共热解自由基行为及动力学特性
- 生物质与煤进行共热解可有效提升挥发性产物的产率并改善焦的结构特性,在促进煤炭分质利用的同时可显著解决生物质能源规模化利用面临的挑战[1,2]。微藻生物质相比陆生生物质具有生长速度快、不占用耕地及CO2 固定能力强等特点[...
- 吴志强张博杨伯伦
- 关键词：生物质低阶煤共热解自由基动力学
- Pt-Cu合金催化剂上甲烷无氧偶联的机理与微观动力学研究:从单原子位点到单团簇位点
- 2023年
- 随着天然气和页岩气资源的大量发现,作为主要成分的甲烷,其转化为高值化学品是一条具有开发潜力的路径.在各种甲烷转化途径中,甲烷无氧直接转化具有碳原子利用率高和二氧化碳排放少的优点,更具应用前景.然而,甲烷的无氧转化仍然面临反应温度高、C_(2)烃选择性低和催化剂易积碳失活的难题.因此,大量的研究集中在催化剂研发上,期望通过选择性地打破C-H键,并且催化C-C偶联,实现高效活化甲烷、高选择性生成C_(2)烃,近期研究发现,被Cu等金属隔离的Pt位点,被金属氧化物分散的Pt位点,都有利于甲烷无氧偶联生成C_(2)烃.特别是Pt-Cu单原子合金催化剂,其中分散的Pt单原子不仅.具有较高的打破C-H键活性,而且能够抑制甲烷深度脱氢,具有很好的抗积碳性能.虽然单原子Pt具有很好的甲烷活化性能,但进一步催化C_(2)烃生成的反应过程并不清楚,同时单分散的Pt团簇也可能存在于Pt-Cu合金表面,而关于它们催化甲烷无氧偶联的机制也缺乏研究和认识.本文在Cu(111)表面建立Pt_(1),Pt_(2)和Pt_(3)位点(分别标记为Pt_(1)©Cu(111),Pt_(2)©Cu(111)和Pt_(3)©Cu(111)),采用密度泛函理论计算与微观动力学模拟相结合的方法,研究甲烷无氧偶联的催化反应机理与反应性能,评估并比较单原子与单团簇的催化反应性能.通过对甲烷分解的基元反应计算发现,CH_(4),CH_(3)和CH_(2)的脱氢反应分别在Cu(111)上的Pt_(1),Pt_(2)和Pt_(3)位点上最有利.然而,相应的CHx(x=3,2,1)物种直接偶联形成C_(2)H_(6),C_(2)H_(4)和C_(2)H_(2)的反应,分别在Cu(111)上的Pt_(3),Pt_(1)和Pt_(2)位点上最有利.三种Pt位点独特的反应趋势,主要源于Pt位点与CHx物种不同的结合能力.反应条件下甲烷无氧偶联的微观动力学模拟表明,Pt_(1)©Cu(111)催化甲烷转化的活性最高,而加入少量的氢气可以显著提高乙烯的选择性,750 K时最高选择性可达96.2%.在Pt_(1)©Cu(111)�
- 黄正清贺姝玥班涛高新许云华常春然
- 关键词：甲烷
- 磺化嵌段共聚物接枝改性制备高通量渗透汽化脱盐膜被引量：1
- 2020年
- 为了提高渗透汽化脱盐膜的水通量,对聚苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯(SEBS)嵌段共聚物进行改性,通过侧链接枝聚苯乙烯增多磺化位点,制备出一种新型的磺化嵌段共聚物膜材料(S-SEBS-g-PSt),磺化度为33%~50%。结果表明,改性后膜的水通量提高了25%。当磺化度为50%时,水通量为28.4 kg×m^-2×h^-1,并保持高达99.9%盐截留率。采用分子动力学模拟研究S-SEBS-g-PSt膜的微观结构以及水和盐在膜内的扩散特性。在温度为338 K下,磺化度从33%提高到50%时,膜内亲水区域宽度从1.8增加到2.4 nm,水分子在膜内的扩散系数由2.26×10^-9提高到3.11×10^-9m^2×s^-1。结果表明,侧链接枝有效调控膜内微相分离结构和传递通道,提高水分子输运能力,提升嵌段类聚合物膜在脱盐和水处理领域的应用潜力。
- 曾飞祥李娜延檬羽纪松灿王子恒
- 关键词：嵌段共聚物磺化脱盐
- 非热等离子体协同锰铁双金属催化剂直接催化还原NO被引量：1
- 2022年
- 传统氨选择性催化还原(NH-SCR)法在大气污染物NO的脱除中得到广泛应用,但仍存在催化剂有毒、操作温度高及氨逃逸等缺点,不能满足日益增多的低温应用场景和更高的环保要求。本文采用浸渍法制备了SBA-15分子筛负载的锰铁双金属催化剂,研究了非热等离子体协同催化剂低温下直接催化还原NO的性能。活性测试结果表明,室温下等离子体输出电压为12k V时,等离子体协同催化的NO转化率达到97.8%。表征结果显示等离子体协同反应前后催化剂的孔道结构和物理形貌未见明显变化。在线质谱分析结果表明,等离子体协同催化作用下,NO被直接分解为N_(2)和O_(2)。由机理分析可知,不同价态Mn物种间的电子传递削弱了催化剂表面吸附态NO分子中N—O键,使得等离子体分解NO的能耗下降。
- 谭潇齐随涛周一鸣石利斌程光旭伊春海杨伯伦
- 关键词：氮氧化物非热等离子体催化剂化学过程
