国际科技合作与交流专项项目(2013DFA40460)
- 作品数：19 被引量：54H指数：5
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- 制备方法对Ni-Al_2O_3催化剂乙酰丙酸加氢性能的影响被引量：5
- 2018年
- 分别采用浸渍法、沉积-沉淀法和共沉淀法制备了Ni-Al_2O_3催化剂,采用H2-TPR/TPD、XRD、NH3-TPD等对催化剂进行表征,并研究其催化乙酰丙酸加氢性能。结果表明,共沉淀法制备的催化剂中存在强的金属-载体相互作用、活性金属分散度高以及丰富的酸性中心。该催化剂表现出优异的催化乙酰丙酸加氢合成%-戊内酯性能以及高的使用稳定性。在160℃和4 MPa氢气压力反应条件下,乙酰丙酸转化率与%-戊内酯选择性可分别达85.0%和78.0%,催化剂循环使用3次时活性仍基本保持恒定。
- 王杰徐亚琳郭健健张因赵永祥
- 关键词：催化剂工程乙酰丙酸催化加氢
- 磁性CuO-Bi_2O_3/Fe_3O_4-SiO_2-MgO催化剂的制备及甲醛乙炔化性能被引量：11
- 2015年
- 采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列不同Cu含量的超顺磁Cu O-Bi2O3/Fe3O4-Si O2-Mg O催化剂。使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、低温N2物理吸-脱附、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的组成、结构、织构及磁性能进行表征,评价了该催化剂催化甲醛乙炔化合成1,4-丁炔二醇的催化活性。结果表明,制备方法对催化剂中活性组分Cu O的存在状态及炔化性能有较大影响,采用共沉淀法较浸渍法制备的催化剂具有更高的比表面积、Cu O分散度与较好的还原能力,表现出较高的炔化性能;Cu含量是影响催化剂炔化性能的另一重要因素,随Cu含量的增加,催化剂活性逐渐增加,在本研究考察范围内,以共沉淀法制备的Cu质量分数为30%的催化剂表现出最佳的甲醛乙炔化性能。同时,该催化剂具有良好的超顺磁性,可以在外加磁场的作用下迅速分离回收,循环使用6次后,其催化活性明显高于非磁性催化剂。
- 王俊俊李海涛马志强王志鹏郭江渊赵永祥
- 关键词：1,4-丁炔二醇磁性
- 直接还原Ni/TiO_2催化剂催化顺酐液相加氢被引量：2
- 2015年
- 为了获得高性能顺酐加氢催化剂,提高加氢产物γ-丁内酯选择性,采用浸渍后直接还原法制备Ni/Ti O2催化剂,考察其催化顺酐加氢性能,并与焙烧后再还原的催化剂进行对比。采用N2物理吸附-脱附、XRD和H2-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,直接还原法制备的催化剂表现出较高的CO加氢活性,主要是由于直接还原法制备的催化剂表面具有较高浓度的氧缺陷位,该氧缺陷位可通过接受CO中氧的孤对电子活化CO,促使其与H2发生加氢反应,表现出高的CO加氢活性。
- 孟志宇张因赵丽丽徐亚琳武瑞芳赵永祥
- 关键词：催化化学顺酐加氢Γ-丁内酯
- SiO_2掺杂CaO/ZrO_2催化剂催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇被引量：2
- 2015年
- 以正硅酸乙酯和硝酸氧锆为前驱体,制备Si O2掺杂的Ca O/Si O2-Zr O2催化剂,考察其催化1,4-丁二醇选择性脱水合成3-丁烯-1-醇的反应性能,并借助X射线衍射、低温N2物理吸附、NH3和CO2程序升温脱附、红外光谱等手段对催化剂进行表征。结果表明,Si O2的掺杂使催化剂表面的酸碱活性中心明显增多,表现出优异的催化1,4-丁二醇合成3-丁烯-1-醇的催化性能。在反应温度330℃和1,4-丁二醇流速为2 m L·h-1条件下,1,4-丁二醇转化率97.3%,3-丁烯-1-醇选择性80.4%。
- 连晓宁张因张鸿喜赵丽丽赵永祥
- 关键词：催化化学1,4-丁二醇
- 载体制备方法对Ni/ZrO_2催化剂顺酐液相加氢性能的影响
- 2017年
- 分别以水和甲醇为溶剂制备晶粒尺寸基本一致的四方相ZrO_2,通过浸渍法制备Ni质量分数10%的Ni/ZrO_2-W(水为溶剂)与Ni/ZrO_2-M(甲醇为溶剂)催化剂,考察其催化顺酐液相加氢性能。采用BET、XRD、H_2-TPR、H_2-TPD和in situ FT-IR对催化剂进行表征。结果表明,以甲醇为溶剂制备的ZrO_2比表面积明显小于以水为溶剂制备的ZrO_2,但Ni/ZrO_2-M催化剂存在强的金属-载体相互作用,其活性金属分散度以及C=O加氢活性明显高于Ni/ZrO_2-W催化剂。在反应温度210℃和氢压5 MPa条件下反应3 h,Ni/ZrO_2-M催化剂上顺酐转化率几乎100%,γ-丁内酯选择性为22.8%,Ni/ZrO_2-W催化剂上γ-丁内酯选择性仅为2.5%。
- 梁二艳张因赵丽丽武瑞芳王杰赵永祥
- 关键词：催化化学顺酐加氢Γ-丁内酯
- 络合浸渍法制备Ni/ZrO_2催化剂及其催化顺酐液相加氢性能被引量：8
- 2018年
- 分别以柠檬酸、乙二胺、乙酰丙酮以及乙二胺四乙酸二钠为络合剂,采用络合浸渍法制备Ni质量分数为10%的Ni/ZrO_2催化剂,考察催化顺酐液相加氢性能,并利用XRD、H2-TPR、H2-TPD等对其进行表征。结果表明,各络合剂对催化剂中金属-载体相互作用、活性金属分散度以及C=O加氢活性的影响均不相同。引入乙酰丙酮的Ni/ZrO_2-AC催化剂具有最高的活性金属分散度和C=O加氢活性,表现出最高的γ-丁内酯选择性,该催化剂在反应温度210℃、氢压5 MPa条件下反应3 h,顺酐转化率约100%,γ-丁内酯选择性47.0%。
- 徐爱军梁二艳王杰张因赵永祥
- 关键词：顺酐加氢Γ-丁内酯
- 核壳结构CuO-Bi_2O_3@meso-SiO_2催化剂的制备及甲醛乙炔化性能被引量：10
- 2015年
- 为了提高铜铋炔化催化剂的稳定性、抑制活性组分流失造成的活性下降和延长催化剂使用寿命,采用共沉淀法制备Cu O-Bi2O3粉体,并使用溶胶-凝胶法对其进行包覆制备核壳结构Cu O-Bi2O3@meso-Si O2催化剂,利用XRD、低温N2物理吸附-脱附和TEM对其织构和结构进行表征,考察在甲醛乙炔化反应中的催化活性和稳定性。结果表明,核壳结构催化剂整体外观呈球形,Si O2包覆层为有序介孔结构。与工业催化剂和未包覆的Cu O-Bi2O3粉体相比,核壳结构Cu O-Bi2O3@meso-Si O2催化剂在甲醛乙炔化反应中表现出更优异的稳定性。
- 马志强张洪喜李海涛武瑞芳王俊俊郭江渊王志鹏赵永祥
- 关键词：核壳结构
- MgO/APT催化剂酸碱性质对1,4-丁二醇单醋酸酯转化反应的影响
- 2015年
- 以Mg(NO3)2为镁源,采用等体积浸渍法制备系列镁改性凹凸棒土催化剂Mg O/APT,利用XRD、BET、FT-IR和TPD对催化剂进行表征。结果表明,Mg O/APT催化剂具有与凹凸棒土相同的晶相结构;随着Mg O负载量的增加,Mg O/APT的碱强度和碱含量显著增加,较强酸量明显减少,弱酸酸位增加。在固定床反应装置上,考察催化剂气相催化转化1,4-丁二醇单醋酸酯反应性能。结果表明,催化剂表面的酸碱性对1,4-丁二醇单醋酸酯气相转化反应的产物分布有显著影响。酸性为主的催化剂APT上有利于1,4-丁二醇单醋酸酯发生分子内酯交换环化反应生成四氢呋喃;而适量酸-碱活性位有助于实现1,4-丁二醇单醋酸酯发生脱水-水解反应,生成3-丁烯-1-醇及3-丁烯-1-醇醋酸酯,过多碱性位有助于1,4-丁二醇单醋酸酯发生酯水解反应生成1,4-丁二醇。
- 师改琴贾志奇赵永祥
- 关键词：催化化学凹凸棒土
- 共浸法制备高分散Ni/CCA催化剂及顺酐加氢性能被引量：2
- 2015年
- 为获得高分散的负载型Ni基催化剂,提高催化剂加氢性能,采用共浸法制备了以炭改性Al2O3为载体(CCA)的Ni基催化剂,采用BET、XRD和H2-TPD对催化剂进行表征,以顺酐液相加氢为探针反应研究催化剂加氢性能。结果表明,通过共浸法同时引入活性组分Ni与炭助剂,经一次焙烧后即可获得活性组分Ni高度分散的负载Ni/CCA催化剂,在顺酐加氢反应中表现出高的γ-丁内酯选择性。
- 郁宇郭江渊王志鹏李海涛赵永祥
- 甲醛乙炔化反应中CuO-Bi_2O_3/SiO_2-MgO催化剂活化过程研究被引量：6
- 2014年
- 甲醛与乙炔发生炔化反应合成1,4-丁炔二醇,选用铜铋作为催化剂。模拟最具代表性的工业炔化催化剂以研究甲醛乙炔化反应的活化过程,制备高性能CuO-Bi2O3/SiO2-MgO催化剂,结合XRD、H2-TPR、TG-DTA和N2-TPD-MS等表征,研究炔化催化剂活化过程中铜物种的转变,获得最优催化剂活化方法。结果表明,CuO在甲醛溶液中无乙炔存在下可定向转化为Cu2O,但经乙炔活化后活性较低,归因于还原过程中Cu物种的流失及晶粒长大。而在甲醛与乙炔协同作用下,CuO可快速转变为Cu的炔化物种,表现出较高的炔化活性。表明炔化催化剂的活化过程必须在甲醛与乙炔同时存在的条件下进行。
- 罗敏李海涛马志强王俊俊赵永祥
- 关键词：催化化学1,4-丁炔二醇
