国家自然科学基金(50906055)
- 作品数：13 被引量：78H指数：5
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- 相关领域：化学工程理学动力工程及工程热物理电气工程更多>>
- 气体再燃低NO_x燃烧中NO与NH_i的反应机理研究被引量：1
- 2012年
- 采用量子化学密度泛函理论(DFT)对NO与NHi自由基的反应机理进行了研究,并结合经典过渡态理论对各反应速率常数进行了计算。结果表明,NO与NH2自由基的反应体系可通过六个反应通道形成N2+H2O、N2O+H2和N2H+OH。从能量变化和反应速率两方面考虑,产物N2+H2O最容易生成,其最佳反应通道为NO+NH2→ON-H-N→O-H-N-N→O-H-NN→N2+H2O;NO与NH自由基的反应体系可通过七个反应通道形成N2+OH、N2O+H和N2H+O;其中,N2+OH最容易生成,最佳反应通道为NO+NH→H-NNO→H-NNO (H-NNO)→N2+OH。比较发现,NH比NH2自由基更易与NO发生反应生成N2。因此,在实际运行中改变操作条件,实现NH2等向NH方向转化,有利于NOx的还原。
- 杜梅芳张影樊俊杰吴高贺侯宁普鲁贵林张忠孝
- 关键词：NO反应速率
- 煤焦-CO_2/H_2O气化反应过程中灰的熔融特性被引量：2
- 2010年
- 利用TGA-51H型高温热天平、扫描电镜-X射线能谱研究了我国典型高、低灰熔点煤种煤焦-CO2／H2O气化反应过程中灰的熔融变化行为和熔融机制。研究结果表明：高温下煤中的灰主要在煤焦-CO2／H2O气化反应过程中的中、后期（碳转化率大于50％）开始发生熔融，且初始熔融部分的主要成分为Fe系硅铝酸盐矿物（如铁橄榄石、铁铝榴石等），随着煤灰的进一步熔融，熔融部分中Ca元素含量逐渐增加，大量钙系矿物的出现，导致了煤灰熔融进程的加速；对于同一煤种，煤焦-CO2气化反应过程中灰的熔融温度要比其在煤焦—H2O气化反应过程中的熔融温度约低50-100℃；高温下煤焦颗粒上熔融或半熔融状态的灰渣易粘附在煤焦颗粒上，从而堵塞了煤焦颗粒上的孔隙，减少了气化剂与煤焦表面的有效接触，导致高温下随温度的升高，高灰熔点煤的气化反应速率仍继续上升，而低灰熔点煤的气化反应速率则变化缓慢。
- 乌晓江张忠孝周托陈玉爽朴桂林小林信介森滋勝板谷義紀
- 关键词：整体煤气化联合循环煤气化CO2
- 高灰熔点煤气化特性及灰渣熔融特性的研究被引量：10
- 2011年
- 在0.1-0.2 kg/h小型电加热式常压气流床气化装置上,研究了不同温度、不同O/C物质的量比对高灰熔点煤气化特性和煤灰熔融特性的影响.结果表明：在不同温度下,随着O/C物质的量比增加,CO2体积分数呈线性增加.当O/C物质的量比较低时,H2和CH4体积分数较高;随着O/C物质的量比的增加,合成气中H2和CH4的含量下降较快.在不同温度下,随着O/C物质的量比的增加,碳转化率增加;但当O/C物质的量比达到1.1时,进一步增大O/C物质的量比,则使得炉内煤焦及合成气中可燃气体（CO、H2、CH4等）的燃烧份额增加,从而导致冷煤气效率下降;在该文试验条件下的最佳O/C物质的量比为0.9-1.1.对于淮南高灰熔点煤,该试验条件下适合干排渣工艺的最佳气化温度为1 300-1 350℃.
- 乌晓江张忠孝徐雪元刘建斌张建文
- 关键词：气流床煤气化煤灰干排渣
- 气化参数对气流床粉煤气化影响实验研究被引量：12
- 2010年
- 为评价和优化中国高、低灰熔点煤气化运行参数对气流床气化特性的影响,在1600℃的一维常压沉降式气流床气化实验系统上,着重研究了中国典型高、低灰熔点煤在1200～1600℃温度范围内、O/C摩尔比在0.9～1.2范围内的干煤粉气化特性。结果表明:随着温度的升高,产气中CO、H_2含量逐渐增多,CO_2、CH_4含量逐渐减少,碳转化率有很大提高;随着O/C的增加,CO、H_2含量不断减少,CO_2逐渐增加;煤的灰熔融性也是影响煤气组分一个重要因素,当气化反应温度接近煤灰熔点温度时,煤气组分(CO+H_2+CH_4)达到一个最大值。
- 陆成张忠孝乌晓江黄凤豹陈国艳周国锋
- 关键词：气流床沉降炉灰熔融性
- 粉煤灰合成沸石去除废水中铜离子的研究被引量：11
- 2011年
- 粉煤灰通过碱熔融预处理,采用水热法(HT)和微波辅助水热法(MW)均合成了单一的NaP1型沸石,研究了溶液pH值和吸附时间对两种沸石产品去除废水中铜离子效果的影响,探讨了沸石产品去除铜离子的吸附机理.研究表明,合成的两种沸石产品对铜离子具有较强的脱除能力,pH值为6,沸石用量10 g/L,吸附30 min时,铜离子去除率均可达95%以上.铜离子的吸附过程符合Langmiur吸附等温方程式,两种沸石产品的静态饱和吸附量分别为70.08 mg/g和53.30 mg/g.
- 周托张忠孝乌晓江潘伟平
- 关键词：粉煤灰铜离子吸附等温线
- 用量子理论对煤粉再燃中NH自由基与NO反应的物化研究
- 2011年
- 对气体再燃低NOx燃烧过程进行分析,采用量子化学密度泛函理论研究了NH自由基与NO反应的机理,优化了反应过程中反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,并计算了它们的能量,同时对它们进行振动分析,以确定中间体和过渡态的真实性。对NH自由基与NO反应机理进行了比较,并通过模拟NH自由基与NO的反应,得出通道NO+NH→IM3→TS1→IM4→N2+OH的活化能(100.03kJ/mol)最低,为主要反应通道。揭示其微观机理,对认识再燃脱硝的本质和主要过程具有重要的理论参考价值和实践指导意义。
- 吴高贺杜梅芳侯宁普张影鲁贵林张忠孝
- 关键词：反应机理过渡态活化能
- 煤灰熔融行为及其矿物质作用机制的量化研究被引量：18
- 2014年
- 选取典型高灰熔点和低灰熔点煤种,利用X射线衍射仪(XRD)和扫描电镜能谱仪(SEMEDX)对高温气化条件下煤灰熔融行为及其矿物质演变规律进行了实验研究与量子化学计算.结果表明:高温下大量莫来石的生成是导致煤灰试样A具有高灰熔融温度的主要原因;煤灰试样B中由于存在较多的硬石膏、钠长石等低熔融矿物质,且CaO与莫来石反应生成钙长石与钙黄长石的化学反应在煤灰试样B熔融过程中起到了关键作用,从而使其具有低的熔融温度.经量子化学计算分析表明,由于莫来石易与电子接受体结合而难与电子给予体结合,在煤灰熔融过程中,莫来石易与煤灰中常见的碱性阳离子(Ca2+、Mg2+、Fe2+、Na+、K+)电子接受体反应生成其他物质,通过添加不同的阳离子可促使莫来石向不同矿物质转变,可以进一步控制煤灰的熔融变化过程及其熔融温度.
- 代百乾乌晓江陈玉爽张忠孝
- 关键词：煤灰熔融行为量子化学
- 菱镁矿MgCO_3热力学性质的第一性原理研究被引量：2
- 2011年
- 采用第一性原理(First principles)的赝势平面波法,结合广义梯度近似(GGA)及PW91算法,对煤中含镁物质菱镁矿MgCO3的电子结构和热力学性质进行了计算。首先,对菱镁矿MgCO3的结构进行优化,使其达到最稳定的状态,计算结果表明菱镁矿MgCO3晶胞体积V0=289.5320a.u.3,晶胞参数为a=b=4.7888,c=14.5785。其次,由声子谱态密度方法计算了菱镁矿MgCO3的熵、热容、焓及吉布斯自由能。最后,由相应的数据作出图像,再由图像拟合成函数表达式。由微观计算得出的结果为煤灰结渣问题的研究提供了理论上的指导。
- 鲁贵林杜梅芳张忠孝侯宁普李明强张影
- 关键词：第一性原理菱镁矿电子结构热力学性质
- 煤制气再燃中NH_2与NO反应的物化研究被引量：1
- 2011年
- 对煤制气再燃低NOx燃烧过程进行分析,采用量子化学密度泛函理论(DFT)研究NH2自由基与NO的反应机理。全参数优化了各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,并计算了它们的能量,通过振动频率分析证实中间体和过渡态的真实性。同时用内禀反应坐标(IRC)计算以进一步确定过渡态。为了得到更精确的能量信息,在QCISD(T)水平上计算了单点能。对NH2自由基与NO反应机理进行分析比较,并通过模拟NH2自由基与NO的反应,得出通道NH2+NO→IM1→TS1→IM3→N2+H2O的活化能最低(206.1kJ/mol),为最佳反应通道。揭示其微观机理,对进一步认识再燃脱氮的本质和主要过程提供了重要的理论依据和实践指导。
- 张影杜梅芳吴高贺侯宁普鲁贵林张忠孝
- 关键词：NH2自由基活化能
- 用量子化学理论研究煤灰中矿物质铁橄榄石的物理和化学性质被引量：5
- 2010年
- 以量子化学从头算法和密度泛函理论(DFT)为理论基础,采用广义梯度近似和PW91算法,对煤灰沉积初始层中含铁量较多的矿物质铁橄榄石进行研究。通过对其态密度(DOS)、最高分子占有轨道(HOMO)、最低分子占有轨道(LUMO)和Mulliken原子布局数的计算得出,铁橄榄石的最高分子占有轨道与最低分子占有轨道之间的能量差ΔE越小,分子结构越不稳定,说明水冷壁结渣是由于Fe原子比较活跃易发生相变产生的物理现象。
- 侯宁普杜梅芳李洁吴高贺乌晓江
- 关键词：煤灰粘性态密度
