教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-04-0268)
- 作品数：27 被引量：174H指数：10
- 相关作者：郭新闻刘民宋春山王祥生聂小娃更多>>
- 相关机构：大连理工大学宾夕法尼亚州立大学中国科学院更多>>
- 发文基金：教育部“新世纪优秀人才支持计划”高等学校学科创新引智计划国家自然科学基金更多>>
- 相关领域：理学石油与天然气工程化学工程更多>>
- 三甲胺基磺酸离子液体的合成及其催化性能的研究
- ＜正＞过去十年里,氯铝酸盐离子液体因其低的蒸气压和显著的可调变酸性逐渐取代了传统酸和固体酸[1]。不过,氯铝酸盐离子液体由于对水和空气敏感[2],酸度很难精确控制。因此,对水和空气稳定的酸性离子液体就引起了人们的兴趣,2...
- 刘秀梅姜萧王畅刘民郭新闻
- 关键词：离子液体烷基化酸催化
- 文献传递
- H-ZSM-5分子筛上苯与乙醇和乙烯烷基化反应的理论研究被引量：8
- 2009年
- 采用ONIOM2(B3LYP/6-31G(d):UFF)计算方法研究了H-ZSM-5分子筛上苯与乙醇和乙烯烷基化反应历程.选取40T簇模型模拟了H-ZSM-5分子筛位于孔道交叉点的酸性位.从生成能和反应活化能角度分析并比较了苯与乙醇和乙烯烷基化反应机理.结果表明,苯与乙醇的烷基化按照分步机理进行,速控步骤的活化能为170.34kJ/mol.而乙烯作为烷基化剂与苯反应时同时存在联合机理和分步机理,且二者之间存在一定程度的竞争,其中联合机理的活化能为167.24kJ/mol,分步机理速控步骤的活化能为155.20kJ/mol.比较苯与乙醇和乙烯发生烷基化反应的机理可以看出,二者作为烷基化试剂对烷基化反应性能影响不大.
- 聂小娃刘新宋春山郭新闻
- 关键词：苯乙醇乙烯烷基化反应反应机理
- 以N-肉豆蔻酰丙氨酸为模板剂合成介孔氧化硅空心球被引量：1
- 2009年
- 以阴离子表面活性剂C14-L-Ala为介孔模板,利用乳液法合成了球壳具有蠕虫状介孔结构的二氧化硅空心球（MSHS-C14-A）。通过XRD、SEM、TEM和N2吸附等手段,对不同静置时间和pH值条件下生成的介孔中空球进行了表征。结果表明,随着静置时间的延长（0-3 h）,逐渐形成空心球颗粒,空心球的表面逐渐变光滑;随溶液pH值的降低（pH为10.8-7.3）其形貌从空心球转变为棒状。TEOS乳滴的形成及其水解缩聚速度的控制是形成介孔空心球的关键,并初步讨论了MSHS-C14-A的合成机理。
- 蔡琳刘民张安峰郑斌郭新闻
- 关键词：阴离子表面活性剂
- 水和丙酮混合介质中合成球形MCM-41
- 2009年
- 在水和丙酮的混合介质中,合成了具有可控形态的介孔材料MCM-41。研究发现,延长合成时间使材料的晶胞变大,增加氨水用量将导致孔径增加、比表面积和孔体积减小,增加十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)的量使比表面积和孔体积增加,但孔径基本不变。调节CTAB与正硅酸乙酯(TEOS)的摩尔比,当n(TEOS)∶n(CTAB)∶n(NH3(H2O)∶n(Acetone)∶n(H2O)=1∶0.07∶1.4∶20∶144时,所得MCM-41既有实心球,也有空心球,且有比较均一的粒径分布,平均粒径约500 nm。实心球具有径向分布的孔道,空心球具有被平面六方孔道垂直贯穿的壳。
- 张金昌刘民宋春山郭新闻
- 关键词：实心球空心球
- 四丙基氢氧化铵改性纳米HZSM-5分子筛及其在甲醇制汽油中的催化性能被引量：32
- 2013年
- 采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液对纳米ZSM-5分子筛进行改性,运用X射线衍射、扫描电镜、27Al和29Si固体核磁、X射线光电子能谱、N2物理吸附脱附法和NH3程序升温脱附等手段对所制样品进行了表征,并评价了其催化甲醇制汽油反应性能.结果表明,改性后的HZSM-5相对结晶度增加,晶体形貌更加规整,表面硅铝比增加,比表面积和微孔表面积增大,强酸位酸量增多.同时,TPAOH改性不仅可以使分子筛脱硅脱铝,而且伴有二次晶化补硅补铝,改变了分子筛的硅铝分布.改性的HZSM-5在甲醇制汽油反应中的稳定性大幅度提高,其寿命由70h增至170h以上,随着TPAOH处理时间的增加,催化剂寿命增加,氢转移反应加快,导致油相产品中异构烷烃增多,烯烃减少.
- 何英萍刘民代成义徐舒涛魏迎旭刘中民郭新闻
- 关键词：分子筛甲醇制汽油
- 低温晶化温度对B-ZSM-5及Ti-ZSM-5物理化学性质的影响
- 2009年
- 采用变温晶化方法,通过改变低温段晶化温度,水热合成B-ZSM-5沸石.以B-ZSM-5沸石为母体,经脱硼处理后,与TiCl4进行气固相取代反应制得Ti-ZSM-5样品.采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见(UV-Vis)光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、拉曼光谱、N2吸附-脱附及1,2,4-三甲苯物理吸附等手段对其进行了表征,并考察了Ti-ZSM-5样品在苯酚羟基化反应中的性能.结果表明,合成的母体均为长方体颗粒的聚集体且具有完整的MFI拓扑结构,但其聚集体颗粒大小、载钛量、孔容及比表面积却存在明显差异;低温晶化最佳温度为333-353K,以此条件下合成出以B-ZSM-5为母体制得的Ti-ZSM-5具有更小的颗粒尺寸、较大的孔容及比表面积,在苯酚羟基化反应中表现出更加优异的催化性能.在苯酚与过氧化氢的摩尔比为3的条件下,苯酚转化率最高可达到20.5%.
- 高健刘民郭新闻王祥生熊光
- 关键词：TI-ZSM-5低温晶化苯酚羟基化
- 柠檬酸浸渍改性H-β沸石对2-(4＇-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水合成2-乙基蒽醌反应的催化性能被引量：10
- 2008年
- 采用浸渍法制备了柠檬酸改性的H-β沸石催化剂,采用X射线衍射、X射线荧光、红外光谱、核磁共振和程序升温脱附方法对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对2-(4′-乙基苯甲酰基)苯甲酸(EBA)脱水合成2-乙基蒽醌(EAQ)反应的催化性能.结果表明,经柠檬酸改性没有破坏H-β沸石的骨架结构,但其酸量明显减少.柠檬酸浸渍改性后未经水洗的催化剂上有较多的非骨架铝及柠檬酸残留;水洗至中性的催化剂在EBA脱水合成EAQ反应中有较好的催化性能,EBA转化率可高达96.5%,EAQ选择性可高达96.0%.
- 翟玲娟刘民董香梅宋春山郭新闻
- 关键词：柠檬酸2-乙基蒽醌
- 镍盐前驱体对Ni改性HZSM-5择形催化甲苯与甲醇合成对二甲苯反应性能的影响被引量：11
- 2014年
- 分别以硝酸镍、氯化镍、硫酸镍和乙酸镍为前驱体,采用浸渍法制备了Ni改性HZSM-5催化剂,并考察了其对甲苯甲醇烷基化反应合成对二甲苯的催化性能。采用XRD、TG-DTG、N2吸附-脱附、H2-TPR和NH3-TPD手段对催化剂进行了表征。结果表明,由于镍盐前驱体中阴离子种类的不同,活性Ni物种在催化剂中的分散状态和存在形式不同,导致Ni改性催化剂具有不同的烷基化催化活性和加氢活性;与母体催化剂相比,催化甲苯甲醇烷基化反应的甲苯转化率降低,对二甲苯选择性呈现不同变化,并且Ni的加氢作用延缓了催化剂的积炭过程。以硝酸镍为前驱体制备的Ni改性催化剂中活性Ni物种晶粒尺寸较小,分散度较高,具有较高的烷基化催化活性和加氢活性,并且稳定性也比母体催化剂有所提高。
- 韩贺刘民吴宏宇谭伟王奕人董川周郭新闻
- 关键词：HZSM-5甲苯甲醇对二甲苯
- 低浓度一氧化氮吸附剂研究进展被引量：2
- 2008年
- 吸附法是一种有效脱除低浓度NOx的方法。而低浓度NO脱除难度较大,是NOx吸附脱除工艺中的最大难题。综述了无氧和有氧2种条件下NO吸附剂的吸附性能、机理及脱附情况,指出了NO吸附剂的研究现状及存在问题,并阐明了今后的研究方向。
- 陈绍云张永春郭新闻
- 关键词：一氧化氮二氧化氮
- 固定床反应器上TS-1催化丙烯环氧化被引量：7
- 2010年
- 采用四丙基氢氧化铵(TPAOH)稀溶液对TS-1进行改性,考察了不同改性条件对成型后催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能的影响,同时考察了反应条件即反应温度、丙烯空速、双氧水浓度、氨水浓度,以及催化剂床层长/径比、催化剂粒度等对改性TS-1催化丙烯环氧化反应H2O2转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果表明,经TPAOH改性的TS-1催化剂在丙烯环氧化反应中的催化性能优异,在反应温度45℃、反应压力3.0 MPa、丙烯空速0.6 h-1、总空速3.5 h-1的条件下,采用摩尔比为3的丙酮和甲醇为溶剂、H2O2浓度1.1 mol/L、氨水浓度0.4 mmol/L、催化剂颗粒度1 mm×1 mm和床层长/径比为11,丙烯环氧化反应的H2O2转化率和环氧丙烷选择性均可以达到且稳定在95%以上。1500 h运转结果表明,催化剂具有高的催化活性、环氧丙烷选择性和稳定性。
- 刘民董毅郭新闻王祥生
- 关键词：TS-1丙烯环氧化过氧化氢环氧丙烷
