中国石油化工集团公司资助项目(499051)
- 作品数:11 被引量:83H指数:6
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- 氢氮比对Ru基氨合成催化剂活性的影响
- <正>钌基氨合成催化剂具有低温低压下活性高的特点,被认为是继熔铁催化剂以来的第二代氨合成催化剂。自Aika等发现碱(土)金属促进的活性炭负载钌基氨合成催化剂具有比熔铁催化剂更高的活性以来,有关钌基氨合成催化剂的研究十分活...
- 韩文锋刘化章朱虹霍超
- 文献传递
- 活性炭及表面性质对Ru基氨合成催化剂性能的影响被引量:30
- 2004年
- 采用N2 物理吸附和He TPD等表征手段考察了不同活性炭及其经HNO3 和氧化处理后的孔结构性质及表面基团的变化 ,并用CO化学吸附分析了其对活性组分Ru分散度的影响 .结果表明 ,活性炭较发达的中孔结构可显著提高Ru的分散度 .活性炭的部分表面含氧基团是Ru的分散中心 ,它们的量会明显影响催化剂的Ru分散度及活性 .活性炭经HNO3 处理虽然可以使含氧基团的量增加 ,但同时也使不稳定基团的量增加 ,这些不稳定基团在催化剂还原过程中分解 ,不利于Ru的分散 .活性炭的气相热处理可以调变其表面结构及表面基团 ,从而提高Ru的分散度及催化剂活性 .
- 韩文锋赵波霍超刘化章
- 关键词:活性炭负载型催化剂氨合成
- 活性炭负载钌基氨合成催化剂浸渍机理及条件研究被引量:8
- 2008年
- 以活性炭为载体,RuCl3为钌活性前驱体,采用浸渍法制备了活性炭负载钌基氨合成催化剂,考察了浸渍条件对催化剂氨合成催化活性的影响.研究表明,在催化剂浸渍过程中,由开始的表面吸附控制逐渐向炭载体孔道内的扩散控制转变.Ru胶粒在活性炭孔道内的扩散是主要速控步骤,要获得优良的浸渍效果,适当的溶剂为H2O,同时还应控制钌浸渍水溶液的pH值在0.4~1.04左右.浸渍时间为18h,增加浸渍次数和添加竞争吸附剂的作用不明显.
- 祝一锋周春晖高冬梅刘化章
- 关键词:活性炭钌基催化剂氨合成
- 钌基氨合成催化剂制备条件的影响被引量:4
- 2004年
- 以活性炭为载体,RuCl3·3H2O为钌活性前驱体,采用浸渍法制备了活性炭负载钌基氨合成催化剂,通过对催化剂的制备及其合成氨性能的分析,讨论了影响钌分散度与氨合成催化活性的若干因素。研究发现,在浸渍过程中,要获得优良的浸渍效果,需要采用适当的浸渍时间,并选用合适的干燥方式。在催化剂的还原过程中,还原温度太低或太高都会影响还原的效果,还原时间以18h左右为宜,还原气H2的空速可控制在90ml/min左右。
- 高冬梅祝一锋韩文锋李小年霍超刘化章
- 关键词:氨合成催化剂浸渍空速前驱体原气
- 氯对钌基氨合成催化剂的影响被引量:8
- 2006年
- 氯离子的脱除是制备高性能钌催化剂的一个重要步骤。本文综述了新型钌基氨合成催化剂制备过程中的脱氯环节,介绍了以RuCl3.3H2O作为活性前驱体的钌催化剂中氯离子的来源、氯在催化剂中的存在方式、它对催化剂的毒害作用以及去除氯离子的方法。
- 柴海芳韩文锋朱虹刘化章
- 关键词:氨合成钌催化剂毒害作用脱氯
- 钌基氨合成催化剂的TPD/R研究被引量:19
- 2002年
- 运用程序升温脱附/还原(TPD/R)技术,研究了不同材质制备的活性炭表面性质,并与其负载的钌基氨合成催化剂活性进行关联。同时,采用H2-TPD和N2-TPD手段考察了一系列钌基催化剂; 研究了助剂对H2、N2吸附的影响。研究结果表明:活性炭表面性质随材质的不同有较大的差异,导致其负载钌基催化剂活性的不同。而助剂的加入也极大地影响了H2和N2的脱附性能, 特别是助剂K使催化剂的低温H2吸附量显著提高,脱附温度从288℃降低到166℃,使N2的脱附量也明显增加,且脱附温度从420℃降到385℃。
- 韩文锋霍超刘化章
- 关键词:活性炭表面性质钌氨合成催化剂
- 硝酸水热处理活性炭对其负载的Ba-Ru-K氨合成催化剂性能的影响被引量:8
- 2012年
- 采用N2物理吸附、Boehm滴定、He-TPD-MS、CO化学吸附和透射电镜等手段考察了硝酸水热处理对活性炭(AC)及其负载的Ru基催化剂的孔结构、表面含氧基团、Ru分散度的影响,并评价了Ba-Ru-K/AC催化剂氨合成反应性能.结果表明,经硝酸水热处理后,AC表面含氧基团明显增多,但其孔结构变化不大.随着水热处理硝酸浓度的增加,AC表面含氧基团的数量增加,而相应催化剂的Ru分散度有所降低,Ru粒子尺寸增大.当硝酸浓度为2.0mol/L时,Ru分散度较高,且粒子尺寸(2.0nm)适宜,分散均匀,因此催化剂活性较高.在10MPa和10000h1条件下,400和375oC时,出口氨浓度分别达到17.80%和11.10%,较4.6mol/L硝酸回流处理AC负载的Ru基催化剂分别提高了16.8%和21.3%.水热处理AC的适宜条件为硝酸浓度2.0mol/L,150oC处理4h,填充度为70%.因此,通过调节水热处理时所用硝酸浓度可有效调控AC表面含氧基团的数量及其负载Ru的粒子尺寸.
- 冯国全蓝国钧李瑛韩文锋刘化章
- 关键词:活性炭水热处理分散度氨合成
- 活性炭对钌基氨合成催化剂活性的影响被引量:6
- 2004年
- 研究了不同活性炭的表面性质与钌基氨合成催化剂活性的关系。以不同种类的活性炭为载体制备的钌基催化剂,其活性有很大的不同。活性炭的表面结构和表面化学性质均会对催化剂性能产生重要影响。研究发现催化剂活性与活性炭比表面积,总孔容之间并没有直接的依赖关系,而活性炭载体的灰分,pH值及中孔的孔容对催化剂活性影响较大。对活性炭进行适当的氧化改性处理可以提高催化剂的活性。促进剂与载体及活性组分之间存在强相互作用,当促进剂的含量改变时钌基催化剂的活性也产生明显变化,并且研究表明适当增大助剂K的含量可以提高催化剂的低温活性。
- 赵波韩文锋霍超刘化章
- 关键词:活性炭氨合成钌基催化剂PH值孔容
- Ru基及铁基氨合成催化剂操作条件与催化活性的比较
- 2004年
- 用高压氨合成催化剂性能评价装置研究了反应温度、压力、空速和氢氮比对活性炭负载的Ru基氨合成催化剂活性的影响,并与代表性的铁基催化剂(A301)进行了比较.在实验条件下,Ru的最佳反应温度为400℃左右,比相同条件下A301降低25℃左右.但是,Ru催化剂的反应性能受温度的影响明显比铁基催化剂大,由于受到明显的氢吸附阻碍作用,导致在低温条件下其活性下降明显.氢氮比实验也证实了这一点,A301随氢氮比变化活性变化不大,Ru的催化活性受氢氮比影响非常大,当氢氮比由3.0降为1.0~1.5,在350,375,400℃时催化剂活性分别提高了72%、57%和10%.由于Ru负载在孔隙发达的活性炭上,因此受空速影响比铁催化剂较大.
- 韩文锋赵波唐浩东霍超刘化章
- 关键词:RUA301氨合成催化剂
- 活性炭及其改性对钌基氨合成催化剂性能的影响被引量:2
- 2004年
- 介绍了活性炭的物理、化学性能及其生产方法,以及活性炭作钌基催化剂载体的特点和活性炭改性处理方法对活性炭表面性质及其负载的钌基催化剂性能的影响。
- 赵波韩文锋霍超刘化章
- 关键词:活性炭钌基催化剂改性氨合成