国家自然科学基金(21073143)
- 作品数：11 被引量：25H指数：3
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- 炔基配体对2,6-双(N-乙基苯并咪唑)吡啶炔基铂(Ⅱ)配合物与G-四链体作用及抗癌活性的影响(英文)被引量：3
- 2015年
- 合成了三种2,6-双(N-乙基苯并咪唑)吡啶炔基铂(Ⅱ)配合物(2-4),其中配合物2的炔基配体为抗癌药物埃罗替尼.利用紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱,圆二色(CD)光谱,荧光共振能量转移(FRET)等方法研究了铂(Ⅱ)配合物与人体端粒(Hetelo)和c-myc原癌基因(c-myc)G-四链体的相互作用.实验结果表明,所合成的铂配合物与G-四链体具有较强的相互作用(K_a>10~6L·mol^(-1)),在无碱金属离子存在条件下能诱导G-四链体的形成.含苯乙炔基团的配合物2、3能使c-myc G-四链体的熔解温度上升24℃以上,而含丙炔基团的铂配合物4仅使c-myc G-四链体的熔解温度升高9.0℃,表明炔基结构对铂(Ⅱ)配合物与G-四连体的作用有较大影响.配合物2对人肺癌细胞A549的细胞毒性明显高于埃罗替尼及其他两种配合物3、4.
- 欧植泽句宝龙高云燕王子超黄干钱一梦
- 关键词：抗癌活性DNA作用
- 联吡啶[3,2-a:2’,3-c]-7-氮杂-吩嗪铜(I)配合物的合成、表征及其与DNA的相互作用被引量：1
- 2013年
- 合成了邻菲罗啉衍生物联吡啶[3,2-a:2',3'-c]-7-氮杂-吩嗪(dpapz)及其铜(I)配合物[Cu(dpapz)_2]PF_6,利用核磁共振氢谱(1~H NMR),傅里叶变换红外(FTIR)光谱,高分辨质谱(HR ESI-MS)等对合成的化合物进行了表征.采用紫外-可见吸收光谱,荧光光谱,DNA熔解温度实验和循环伏安方法研究了dpapz和[Cu(dpapz)_2]PF_6与小牛胸腺DNA(CT DNA)的相互作用.配体dpapz与小牛胸腺DNA(CT DNA)作用时未观察到吸收峰红移并且减色效应较小(<30%),且DNA熔解温度也上升较小(ΔT_m=7.8°C),说明dpapz以沟槽结合的方式与CT DNA相互作用.而[Cu(dpapz)_2]PF_6与CT DNA作用时,可观测到较小的吸收峰红移(2-3 nm)和较大的减色效应(>50%),同时DNA熔解温度上升较大(ΔT_m=11.1°C),表明[Cu(dpapz)_2]PF_6以静电相互作用和部分扦插的方式与DNA结合.溴乙锭(EB)荧光竞争实验和循环伏安实验进一步证实了这一结论.配体dpapz和[Cu(dpapz)_2]PF_6与DNA的结合常数分别为2.88×105和5.32×105mol·L^(-1).光照条件下,[Cu(dpapz)_2]PF_6产生单重态氧的能力与dpapz相当,但产生超氧负离子自由基的能力要弱于dpapz.活性氧猝灭实验表明,超氧负离子自由基、单重态氧和羟基自由基均参与了dpapz和[Cu(dpapz)_2]PF_6对DNA的光损伤作用.[Cu(dpapz)_2]PF_6对DNA的亲和性要高于对dpapz的,使得[Cu(dpapz)_2]PF_6对质粒DNA的光损伤效率明显强于dpapz.
- 高云燕曹璐欧植泽陈晨李嫕王雪松
- 关键词：活性氧
- 竹红菌乙素镁、锌配位聚合物的光物理和光生物性质被引量：1
- 2011年
- 竹红菌乙素(HB)能与Mg^(2+)和Zn^(2+)形成重复单元元数为5-20的配化聚合物(Mg^(2+)-HB,Zn^(2+)-HB),利用紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱,傅里叶变换红外(FTIR)光谱,核磁共振氢谱(~1H NMR)对其进行了表征.Mg^(2+)-HB和Zn^(2+)-HB的单重态氧量子产率分别为HB的1.2倍和0.42倍.瞬态吸收实验表明:氧气能够猝灭Mg^(2+)-HB和Zn^(2+)-HB的三重态,其效率可超过96%.系间窜越效率(φ_T)和将能量传递给氧气并能产生单重态氧的三重态光敏剂的比例(f_Δ~T)对HB及其金属配合物的单重态氧量子产率有较大影响.电子自旋共振(EPR)实验结果表明:Mg^(2+)-HB和Zn^(2+)-HB产生半醌负离子自由基的能力较弱,进而降低了Mg^(2+)-HB和Zn^(2+)-HB光敏产生超氧负离子自由基的能力.紫外-可见吸收光谱与小牛胸腺脱氧核糖核酸(CT DNA)熔链温度实验表明:Mg^(2+)-HB和Zn^(2+)-HB可通过静电作用与DNA结合.有氧条件下,Mg^(2+)-HB,HB和Zn^(2+)-HB对小牛胸腺DNA的光敏损伤效率分别为32%,25%和22%.活性氧猝灭实验表明Mg^(2+)-HB主要通过单重态氧光敏损伤DNA.
- 郭创龙欧植泽高云燕王中丽金和林李海霞
- 关键词：竹红菌乙素配位聚合物单重态氧
- 咪唑修饰萘酰亚胺与DNA的作用及其细胞毒性被引量：8
- 2019年
- 设计合成了咪唑及其烷基化咪唑阳离子基团修饰的萘酰亚胺衍生物。利用紫外-可见吸收光谱、荧光光谱、圆二色谱和荧光共振能量转移等方法研究了它们与小牛胸腺DNA(CT DNA)和G-四链体DNA的相互作用。这些化合物对端粒DNA序列的G-四链体有很高的结合能力(K_α>4×10~6 L·mol^(-1)),并能够稳定G-四链体。DNA粘度实验结果表明萘酰亚胺衍生物与CT DNA通过插入作用结合。Autodock分子对接模拟结果表明这些化合物通过疏水作用、静电作用或氢键等方式与人体端粒G-四链体的loop和沟槽部分结合。咪唑阳离子基团修饰的萘酰亚胺衍生物4a–c能够定位于细胞核,对肺癌细胞的细胞毒性要高于咪唑基团修饰的萘酰亚胺衍生物3。化合物4a和4b对肺癌细胞A549的细胞毒性明显高于正常人胚肺成纤维细胞MRC-5,表现出良好的抗癌活性。
- 高云燕蔡温姣欧植泽马拖拖倚娜李志远
- 关键词：萘酰亚胺抗癌药物细胞毒性
- 取代基对咪唑[4,5-f]-1,10-邻菲罗啉Ru(Ⅱ)配合物的温敏性能影响被引量：1
- 2015年
- 合成了3种具有不同取代基的咪唑[4，5-f]-1，10-邻菲罗啉配体L1～L3及其Ru（Ⅱ）配合物[Ru（L1）3]、[-Ru（L2）3]和[-Ru（L3）3]，并进行了表征。这些Ru（Ⅱ）配合物在溶液中具有π→π＊跃迁吸收峰和金属到配体的电荷转移跃迁（MLCT）吸收峰，其发光峰位约为590nm左右。将Ru（Ⅱ）配合物掺杂到聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）中得到相应的温敏漆。Ru（Ⅱ）配合物在PMMA膜中的吸收峰精细结构消失，且在长波方向663nm附近有新的发射峰，表明Ru（Ⅱ）配合物在PMMA膜中有聚集。温度升高后，Ru（Ⅱ）配合物在PMMA膜中的发射峰强度逐渐减弱。分别计算了在30-60℃和60-90℃区间内非辐射活化能Enr和温度灵敏度ST。结果表明，具有苯基取代的咪唑[4，5-f]-1，10-邻菲罗啉配体的[-Ru（L1）3]配合物，比咪唑[4，5-f]-1，10-邻菲罗啉Ru（Ⅱ）配合物[-Ru（L2）3]及烷基取代基的咪唑[4，5-f]-1，10-邻菲罗啉Ru（Ⅱ）配合物[Ru（L3）3]具有更高的温度灵敏度。
- 高云燕王子超欧植泽句宝龙黄干冯钊
- 关键词：温度灵敏度
- PMADQUAT/PSt-PAA聚离子复合物聚集体增强卟啉和富勒烯类衍生物单重态氧产率
- 2013年
- 采用原子转移自由基聚合(ATRP)法合成了嵌段共聚物聚苯乙烯-聚丙烯酸叔丁酯(PSt-PtBuA),在酸性条件下水解得到聚苯乙烯-聚丙烯酸(PSt-PAA),利用核磁共振氢谱(1 HNMR)、凝胶渗透色谱(GPC)等对产物进行了表征.PSt-PAA在Tris-HCl缓冲溶液中(pH=7.0)形成临界聚集浓度(CAC)为0.015g/L的聚集体.PSt-PAA与聚2-甲基丙烯酰氧基乙基三甲基氯化铵(PMADQUAT)可通过静电相互作用形成聚离子复合物(polyion complex,PIC),当m(PMADQUAT)/m(PSt-PAA)=3时,形成的聚离子复合物的CAC为0.005g/L.动态光散射(DLS)和透射电镜(TEM)结果表明,形成聚离子复合物后,聚集体粒径变小.聚合物形成聚集体可包载二乙二醇单甲醚修饰的C70(MDG-C70)、原卟啉(PPIX)、四苯基锌卟啉(ZnTPP)和四苯基卟啉(TPP)等光敏剂,并增强光敏剂在缓冲溶液中的溶解度.光照条件下,MDG-C70、PPIX、ZnTPP和TPP在聚离子复合物聚集体m(PMADQUAT)/m(PSt-PAA)=3的溶液中的单重态氧量子产率分别是在PSt-PAA聚集体溶液中的1.64、2.63、2.60和2.20倍.而在缓冲溶液中,由于光敏剂的聚集作用,未能检测到单重态氧的产生。研究结果表明,聚离子复合物聚集体能够包载光敏剂,是提高单重态氧产率的一个有效途径.
- 李海霞高云燕欧植泽金和林曹璐陈晨
- 关键词：富勒烯卟啉单重态氧
- 苝二酰亚胺衍生物/三联吡啶铂配合物超分子在G-四链体检测中的应用被引量：2
- 2017年
- 合成了3种三联吡啶铂(Ⅱ)配合物(Pt1、Pt2、Pt3)和两种苝二酰亚胺衍生物(PDI1、PDI2),构建了三联吡啶铂配合物/苝二酰亚胺衍生物超分子体系。所得超分子体系可作为"turn-on"型荧光传感器用于检测c-myc G-四链体。三联吡啶铂配合物可通过电子转移作用猝灭苝二酰亚胺的荧光,利用最小二乘法求得三联吡啶铂配合物与PDIs的结合常数为5.57×104~5.28×106 L/mol。加入G-四链体后,三联吡啶铂配合物/苝二酰亚胺超分子发生解离,苝二酰亚胺衍生物的荧光得到恢复。在Pt2/PDI2体系中加入1.5μmol/L c-myc G-四链体可使其荧光增强63倍。在c-myc的浓度为25nmol/L^1.0μmol/L范围内,Pt2/PDI2超分子体系荧光增强(F/F0)与c-myc的浓度呈良好的线性关系(R2=0.995),检测限为1.37nmol/L,表明Pt2/PDI2超分子体系可用于检测c-myc序列DNA。
- 高云燕蔡温姣欧植泽马拖拖王子继许墨横
- 关键词：荧光传感器
- 三联吡啶-萘酰亚胺二元化合物的合成及其与DNA的相互作用被引量：1
- 2017年
- 本文合成了两种三联吡啶修饰的萘酰亚胺化合物NPI1和NPI2,并利用紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、圆二色光谱(CD)、荧光共振能量转移(FRET)等方法研究了它们与双链CT DNA和Htelo G-四链体DNA的相互作用。实验结果表明,化合物NPI1和NPI2对G-四链体DNA具有很好的结合能力和选择性,溶液中的碱金属离子种类和萘酰亚胺基团上的取代基对NPI1和NPI2与DNA的作用有很大的影响。在含K+的缓冲液中,NPI2与G-四链体的结合常数达到1.06×108 L/mol,是与双链CT DNA结合常数的268倍。圆二色谱结果表明在不含碱金属离子的溶液中,NPI1和NPI2可诱导Htelo DNA形成反平行结构G-四链体。Autodock分子对接模拟表明NPI1和NPI2可以通过堆积作用、静电作用、氢键等作用方式与G-四链体结合,使得它们对G-四链体具有很高亲和性(Ka>107 L/mol)。
- 欧植泽李青青倚娜李志远许墨横蔡温姣
- 关键词：萘酰亚胺三联吡啶分子对接
- 三联吡啶衍生物合成与分析教学实践被引量：2
- 2016年
- 4-(对甲苯基)-2,2':6',2″-三联吡啶(ttpy)的合成包括羟醛缩合反应,1,4-共轭加成反应和羰基的亲核加成等反应。将ttpy的合成开发成本科生有机化学教学实验,有助于学生进一步了解醛酮化合物的性质以及羟醛缩合反应和1,4-共轭加成等反应的机理。本实验以2-乙酰吡啶和对甲基苯甲醛为原料,对反应溶剂、Na OH浓度和反应温度等条件进行优化,提高了羟醛缩合反应的产率(95.7%)。在KOH存在条件下,羟醛缩合反应产物3-(4-甲基苯基)-1-(2-吡啶基)-2-丙烯-1-酮进一步与氨水反应,得到4-(对甲苯基)-2,2':6',2″-三联吡啶。在最优化条件下,两步反应合成4-(对甲苯基)-2,2':6',2″-三联吡啶的总产率可达65.8%。运用红外吸收光谱(IR)和核磁共振氢谱(1H NMR)对化合物的结构表征。
- 欧植泽钱一梦高云燕刘光汉姜恺悦雷晶
- 关键词：羟醛缩合反应Α,Β-不饱和酮
- 多壁碳纳米管负载Fe3O4磁性纳米粒子表面吸附增强过氧化酶的催化活性被引量：6
- 2011年
- 采用共沉淀法制备了Fe_3O_4磁性纳米粒子,将其负载于氨基吡啶修饰多壁碳纳米管(MWCNT-AP)上,得到具有良好的分散性和超顺磁性的Fe_3O_4/MWCNT-AP复合物.通过傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、X射线衍射(XRD)和磁滞回线测量等方法对Fe_3O_4/MWCNT-AP复合物进行了表征.扫描电镜(TEM)结果表明:Fe_3O_4磁性纳米粒子集中于碳纳米管MWCNT-AP的端部,形成的复合物在极性溶剂中具有良好的分散性和超顺磁性;辣根过氧化酶(HRP)可通过物理作用吸附于Fe_3O_4/JMWCNT-AP复合物表面.酸性条件下(pH 4.0),Fe_3O_4/MWCNT-AP复合物使HRP的最大反应速率(V_(max))提高了3倍.
- 高云燕李海霞欧植泽郝平李嫕杨国强
- 关键词：碳纳米管磁性纳米粒子
