中央高校基本科研业务费专项资金(WA1214003)
- 作品数:5 被引量:15H指数:2
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- AuCl_3-CuCl_2/γ-Al_2O_3乙炔氢氯化催化剂的失活原因分析及再生性能研究被引量:2
- 2014年
- 采用γ-Al2O3为载体通过浸渍法制备了AuCl3-CuCl2/γ-Al2O3催化剂,考察其对乙炔氢氯化反应的催化性能,并用比表面积及孔径分析、扫描电镜、能谱仪、傅里叶变换红外光谱、电感耦合等离子体原子发射光谱等表征方法对催化剂的失活原因进行分析。结果表明:在温度150℃、压力0.1 MPa、空速120h-1、V(HCl)∶V(C2H2)=1.05的工艺条件下,乙炔转化率达到97%以上,氯乙烯选择性达到99%以上,但反应3h后催化剂活性迅速降低;催化剂表面积炭为其失活的主要原因。将失活催化剂在空气氛围、500℃下焙烧1h后,其活性基本能恢复至新鲜催化剂水平,说明该催化剂具有优异的再生性能。
- 程晓光赵基钢王雷沈本贤
- 关键词:乙炔氢氯化氧化铝失活
- 乙炔氢氯化反应体系热力学分析被引量:6
- 2014年
- 对乙炔氢氯化反应体系主反应与副反应的热力学性质进行了计算。采用Aspen Plus11.1中的Gibbs反应器模块并结合 Sensitivity 工具对单一产物、不考虑聚合反应与考虑聚合反应3种情况下各产物在90~420℃下的平衡收率进行计算。结果表明:从热力学角度讲,各反应均为强放热反应,标准状态下能自发进行;210℃以下各反应单独进行时均能达到接近100%的转化率,随温度升高,各反应乙炔平衡转化率逐渐降低且非聚合副反应降低的最快;当考虑非聚合副反应时,氯乙烯收率仍能达到97%以上;但当考虑聚合反应时,氯乙烯收率最高仅为0.6%,主要生成氯丁二烯。表明生成的氯乙烯容易与乙炔发生串联聚合,实际反应过程中应及时将氯乙烯移除,并避免乙炔过量。反应过程中应考虑催化剂的积炭失活因素,降低积炭。
- 王雷沈本贤程晓光任若凡肖卫国赵基钢
- 关键词:乙炔氢氯化热力学反应器
- Au-Cu-K三组元无汞催化剂活性下降原因被引量:1
- 2014年
- 采用浸渍法制备Au-Cu-K三组元无汞催化剂,在中试单管固定床反应器中考察了Au-Cu-K催化剂用于乙炔氢氯化反应制取氯乙烯的催化效能,并采用微结构分析仪、扫描电镜、透射电镜、红外光谱、电感耦合等离子体发射光谱等对反应前后的无汞催化剂进行了对比分析表征。结果表明,Au-Cu-K催化剂在反应温度170℃、常压、空速20h-1、v(HCl)∶v(C2H2)=1.1的条件下,乙炔转化率从初始的98%缓慢下降到1600h后的89%,氯乙烯选择性在整个反应期间始终大于99%;Au-Cu-K无汞催化剂的活性下降主要是表面生成了类聚乙烯化合物。
- 任若凡沈本贤王雷杨恒华赵基钢
- 关键词:催化剂失活氯乙烯无汞
- 表面含氧基团对AuCl3-CuCl2/C双组分非汞催化剂催化性能的影响被引量:6
- 2014年
- 采用HNO3氧化及在He气氛围经不同温度焙烧处理椰壳活性炭,以此活性炭为载体,通过浸渍法制得AuCl3-CuCl2/C双组分非汞催化剂,并用于乙炔氢氯化反应评价.结果表明,分别以HNO3处理、未处理和400℃焙烧处理活性炭为载体的催化剂乙炔转化率最高分别可达98%,96%和90%;而以700和1000℃焙烧的活性炭为载体的催化剂反应4 h后乙炔转化率急剧下降为30%.考察了活性炭表面的含氧基团(尤其是羟基)对Au基催化剂的催化性能的影响.
- 程晓光赵基钢王雷任若凡杨恒华沈本贤
- 关键词:乙炔氢氯化分散性活性炭
- UDH多组元无汞催化剂的制备、表征及其与HgCl_2催化剂的乙炔氢氯化反应活性对比被引量:1
- 2014年
- 在对10L合成釜制取的UDH无汞催化剂及其载体进行物化表征的基础上,将UDH无汞催化剂与工业HgCl2催化剂用于催化乙炔氢氯化反应,进行了单管中试平行对比试验。结果表明:UDH无汞催化剂具有微孔结构,平均孔径为2nm,活性组分平均粒径为4nm左右;UDH无汞催化剂与工业HgCl2催化剂作用下的氯乙烯选择性均大于99%;采用工业HgCl2催化剂时,在反应的前900h内乙炔转化率大于98%,但在之后的700h内乙炔转化率迅速下降,采用UDH无汞催化剂时,在整个反应的1 600h内,乙炔转化率由98%缓慢降至89%,表明UDH无汞催化剂具有更好的稳定性。
- 王雷沈本贤任若凡赵基钢
- 关键词:乙炔氢氯化无汞催化剂单管试验