国家自然科学基金(20476029)
- 作品数：11 被引量：110H指数：7
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- 煤直接液化中油煤浆热溶产物的^(13)CNMR研究被引量：7
- 2006年
- 研究油煤浆热溶产物的成分及含量的变化是控制煤直接液化工艺的重要因素之一.本文采用固体核磁共振研究了在高压釜中用不同溶剂在不同温度下(250～370℃)得到的神华煤及其热溶产物的一些变化规律.通过对神华煤及其热溶中间产物与抽余煤的13CCP/MAS/TOSSNMR分析可知,神华煤经热溶处理后,脱除了一些含氧官能团以及某些脂肪烃结构.同时,一些芳香桥碳分子和被取代的芳香碳环发生了断裂,随着反应温度逐渐升高,由于不断供氢,四氢呋喃抽提物的芳香度逐渐降低,抽提率逐渐增大.
- 张娉潘铁英史新梅周丽芳常鸿雁张德祥高晋生
- 关键词：固体核磁共振^13C
- 煤直接液化工艺中煤浆黏温特性变化机理的研究进展被引量：7
- 2006年
- 煤直接液化过程中煤浆黏度的变化严重影响设备的正常运行,油煤浆的黏温特性是煤直接液化工艺设计与开发的重要参数。对国外直接液化条件下油煤浆黏温性能变化机理的研究进行了综述,介绍了溶胀作用及沥青烯、前沥青烯等煤衍生物的非共价键作用等多种形成机理,并对进一步深入研究提出了几点看法。
- 王知彩水恒福张德祥高晋生
- 关键词：直接液化煤浆
- 煤加氢液化残渣的流变特性研究被引量：13
- 2007年
- 采用从煤直接液化实验装置取得的液化残渣,研究了它的流变性及温度和油、沥青质、固体含量对其流变性的影响。液化残渣是剪切变稀的非牛顿型假塑性流体,非牛顿指数随温度升高而不断减小,温度越高越接近牛顿流体行为。液化残渣对温度非常敏感,在升温过程中其表观黏度下降很快,且没有出现黏度峰。在液化残渣中加入少量的循环油后其表观黏度大幅下降;而在加入少量沥青质后则表现出低温下黏度变大,高温下黏度变小的现象;固体含量则始终是黏度增大的因素,表明其黏度与油、沥青质和固体含量关系密切。液化残渣的黏度-温度关系符合Arrhenius关系式,但在升温过程中出现了拐点,低温段的黏流活化能比高温段的要大。
- 任英杰魏安岭张德祥赵锦超林春岱高晋生
- 关键词：残渣煤液化流变性
- 煤及其液化产物的^(13)C CP/MAS/TOSS NMR和ESR研究被引量：5
- 2010年
- 研究煤及其液化产物的成分和含量的变化是控制煤液化工艺的的重要因素之一.该文章用元素分析,13C CP/MAS/TOSS NMR和ESR的方法分析了不同煤化度的6种原煤,结果表明,不同煤阶的原煤的结构存在较大的差异,原煤的芳香度随着含碳量的增加而变大,芳烃碳原子百分率随芳香度增大而增大,芳香度增大则自由基浓度增大,光谱分裂因子(Landeg值)减小;另外,通过对其中5种原煤及其在CO+H2O气氛下液化得到的产物的ESR分析,推测并验证了原煤在液化阶段中的反应机理,不同煤阶的原煤在反应过程中的变化有所差异,从中可以推测并得到了一些原煤结构方面的信息.
- 宋瑞潘铁英史新梅周丽芳徐熠张德祥高晋生
- 关键词：NMRESR液化产物
- 煤直接液化中油煤浆热溶产物的变化被引量：9
- 2005年
- 在高压釜中用不同溶剂在不同温度下(250～370℃)考察了神华煤、新庄煤和Wester holt煤热溶产物的变化.结果发现:这3种煤的热溶行为不同,故热溶产物的组成也不同.神华煤以前沥青烯为主,随温度升高,神华煤热溶产物沥青烯生成量变化较为平稳,而前沥青烯生成量逐渐上升,到370℃时前沥青烯的生成量已增加到19 9%.新庄煤在低于310℃时两种中间产物相差不大,在高于310℃以后,沥青烯的生成量增加很快,逐渐占主导作用,其中间产物以沥青烯为主.Westerholt煤的热溶行为与新庄煤类似.采用红外光谱、固体核磁共振对神华煤及其热溶中间产物与抽余煤分析可知,神华煤经热溶处理后,脱除了一些含氧官能团以及某些脂肪烃结构,此外还发现热溶中间产物、抽余煤与原料煤的基本有机结构相似,表明热溶中煤的主体结构尚未发生变化.
- 常鸿雁韩文煜张德祥高晋生
- 关键词：油煤浆液化
- 热溶预处理油煤浆的粘度变化被引量：4
- 2007年
- 将神华煤与循环油混合油煤浆经不同热溶温度预处理后,研究了油煤浆粘度的变化情况及原因。研究发现:与未经热溶处理的油煤浆相比,经热溶处理的其粘度有所增大。在同一热溶温度处理后的油煤浆在测粘过程中,粘度随测量温度的升高而减小,并没有出现粘度峰,粘度(η)与测量温度(tM)的关系为。而在同一测粘温度下,经不同热溶温度处理的油煤浆粘度变化情况却截然不同:在神华煤发生热分解反应之前(<320℃),η基本上随热溶温度(tT)的升高呈直线增加,η=B+ktT;在开始发生热解反应以后(>320℃),粘度在370℃时出现了峰值,
- 任英杰盖彩虹张德祥高晋生
- 关键词：粘度热溶解油煤浆煤液化
- 加压水蒸气下年轻煤脱氧改质的研究被引量：20
- 2005年
- 年轻煤是煤液化的良好原料 ,但它的氧含量高增加了煤液化过程中无用的氢耗 ,对这些煤进行脱氧改质有重要的意义 .选择了四种年轻煤——霍林河、小龙潭、义马和神华煤在高压釜内水蒸气气氛下进行了脱氧改质的研究 .结果表明 ,处理后煤样的氧含量和含氧官能团降低显著 ,氧的脱除率最高达到了 2 0 .7% .此外 ,煤质还有一些其他的变化 ,如热值和碳含量有所提高 ,最高内在水分和挥发分降低 ,表明煤阶有所提高 .对煤中的总酸性基、羧基和酚羟基的化学分析显示 ,脱氧改质后煤样的羧基、酚羟基等含氧官能团明显降低 ,羧基和酚羟基的最高脱除率分别达到了78.5 %和 31 .3% ,达到了脱氧改质的目的 .
- 常鸿雁徐文娟张德祥高晋生
- 关键词：年轻煤含氧官能团
- 神华煤在有机溶剂中溶胀动力学的研究被引量：14
- 2005年
- 研究了不同温度( 4 0℃～1 2 0℃)下神华煤在有机溶剂N,N-二甲基甲酰胺、四氢萘和循环油中的溶胀动力学.结果表明:随温度升高,神华煤在有机溶剂中的溶胀速率在增大,但在极性溶剂N,N-二甲基甲酰胺中的溶胀速率远大于在非极性溶剂四氢萘中的溶胀速率;神华煤的溶胀行为符合一级反应动力学方程;神华煤在三种溶剂中的活化能均小于1 0 k J/mol,表明在溶胀过程中,其速度由溶剂分子在煤中的扩散所控制.
- 常鸿雁韩文煜张德祥高晋生
- 关键词：煤溶胀动力学
- 煤的水热处理对其缔合结构的影响被引量：13
- 2006年
- 对四种不同变质程度的烟煤进行了热处理和水热处理,采用二硫化碳-N-甲基吡咯烷酮(CS2-NMP,1∶1 volum e ratio)混合溶剂在室温下对原煤及处理后的煤进行了抽提。结果发现,适当条件的热处理和水热处理均可以提高其在混合溶剂中抽提率,水热处理较热处理更能有效增加煤的抽提率。红外光谱分析表明,水热处理的煤样在波数为3 410 cm-1左右的吸收峰变小,由于水热解处理后氧的脱除而使—OH减少,使得由羟基形成的H键被削弱,因而抽提率增加。水热处理具有脱除矿物质的作用,对高变质程度的煤还可以脱除原煤中的π-阳离子缔合,从而可以明显提高其抽提率。此外,对煤的水热解机理进行了探讨。
- 水恒福王知彩汪高强钮敏锋
- 关键词：溶剂抽提
- 水热处理对神华煤质的影响被引量：31
- 2006年
- 结合水热处理煤的元素、灰分、挥发分分析以及IR光谱研究，讨论了水热处理对神华煤溶胀、抽提及液化性能的影响。结果表明，较高温度下水热处理存在明显的加氢作用，H／C摩尔比高于原煤；水热处理具有脱挥发分和脱灰作用，水热处理温度升高挥发分降低，灰分增加；水热处理的气态产物主要是CO2，250℃以上产生CO和CH4，其中CO2产率不受水热处理温度影响，CO和CH4产率则随水热处理温度升高而增加；水热处理降低了神华煤的溶胀性能，CS2／NMP混合溶剂抽提减小了抽余物在NMP溶剂中的溶胀度；适当温度水热处理能够提高CS2／NMP抽提率，但是索氏抽提性能有所降低；250℃～300℃水处理能够提高液化转化率，但是油气收率低于原煤，前沥青烯收率显著高于原煤。IR光谱分析表明，水热处理改变了煤分子中氢键等非共价键作用，其中较高温度水热处理将导致醚键、酯键等弱共价键水解和芳环侧链的断裂。
- 王知彩水恒福张德祥高晋生
- 关键词：水热处理神华煤溶胀抽提
