教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-10-878)
- 作品数：8 被引量：30H指数：4
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- 超细Fe-V-O催化剂上甲苯液相氧化制苯甲醛被引量：8
- 2012年
- 分别采用共沉淀法,凝胶自燃烧法和水热法制备了Fe-V-O复合氧化物催化剂用于催化过氧化氢液相氧化甲苯制苯甲醛反应中,并采用N2等温吸附-脱附法,粉末X射线衍射,红外光谱,扫描电子显微镜,能量弥散X射线光谱和H2程序升温还原等方法对催化剂性质进行了表征.结果表明,制备方法显著影响催化剂的结构,比表面积,形貌,表面元素组成和还原性.Fe-V-O催化剂颗粒的超细化调变了其比表面积和还原性,从而改善了催化剂上甲苯液相氧化制苯甲醛反应性能.其中水热法制备的超细Fe-V-O催化剂具有最高的苯甲醛收率和较好的重复使用性能.这主要归因于该催化剂颗粒尺寸小,比表面积大,以及表面较多的活性钒氧物种和适宜的还原性.
- 张贵泉张昕祁敏林涛龚婷
- 关键词：钒复合氧化物液相氧化苯甲醛
- Zn/Hβ催化剂上乙醇制丙烯被引量：4
- 2014年
- 优选硅铝比为25的Hβ分子筛,以不同种类的Zn盐为前体,采用浸渍法对Hβ分子筛进行改性,制备了不同Zn负载量的Zn/Hβ催化剂,并用于乙醇制丙烯反应。考察了Zn负载量、前体Zn盐种类和反应条件对该催化剂上乙醇制丙烯反应性能的影响。应用XRD、TEM、FTIR、N2等温吸附-脱附和NH3-TPD等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,Zn/Hβ催化剂上Zn负载量和前体Zn盐种类影响催化剂的织构性质和酸性,进而影响其活性。在500℃、0.1 MPa、乙醇分压23 kPa、重时空速2.8 h-1的条件下,以ZnCl2为前体、Zn负载量为16%(w)的16%Zn/Hβ-C催化剂上的丙烯收率最高(43.4%),这主要归结于该催化剂具有适宜的酸量、酸分布和孔道结构。
- 程杰王峰张莉张贵泉白婷张昕
- 关键词：乙醇丙烯锌
- Mg/HZSM-5分子筛催化甲醇与1-丁烯偶合制丙烯被引量：2
- 2016年
- 采用水热法合成纳米和微米尺寸的HZSM-5分子筛,并用浸渍法负载Mg对纳米HZSM-5分子筛进行改性,通过XRD、SEM、N_2等温吸附-脱附、NH_3-TPD和TGA对分子筛进行表征,并将其用于甲醇与1-丁烯偶合制丙烯反应,考察分子筛晶粒尺寸、Mg负载量、反应温度、空时和甲醇与1-丁烯物质的量比对催化剂反应性能的影响。结果表明,纳米HZSM-5分子筛具有比表面积大、孔道短和孔口多等特点,表现出较好的活性和稳定性及较强的容碳能力。利用Mg对纳米HZSM-5进行改性,提高了HZSM-5分子筛上原料的转化率和丙烯收率,在反应温度550℃、反应压力0.1 MPa、空时1.6 gcat·(h·mol_(CH_2))^(-1)和甲醇与1-丁烯物质的量比为3的条件下,1%Mg/HZSM-5分子筛催化剂上的丙烯收率最高,达41.8%,比未改性的纳米HZSM-5分子筛催化剂提高9.7个百分点。
- 白婷张昕刘喜玲陈腾飞范文韬
- 关键词：催化化学HZSM-5分子筛甲醇1-丁烯丙烯
- 甲醇芳构化的研究Ⅱ.NaOH处理HZSM-5分子筛催化剂的性能被引量：8
- 2013年
- 采用NaOH溶液处理HZSM-5分子筛并将其用于甲醇芳构化反应,考察了NaOH溶液浓度、反应温度和甲醇分压等对催化剂甲醇芳构化性能的影响,比较了NaOH溶液处理前后HZSM-5分子筛催化剂的活性及稳定性。实验结果表明,产物苯、甲苯和二甲苯(BTX)的分布随反应温度和甲醇分压的变化规律与热力学计算结果基本一致。NaOH溶液处理显著调变了HZSM-5分子筛的结构和酸性分布,从而影响其甲醇芳构化性能。在所考察的催化剂中,0.2 mol/L NaOH溶液处理的HZSM-5分子筛催化剂表现出较好的活性和稳定性,在400℃、甲醇分压20 kPa条件下进行甲醇芳构化反应,BTX收率达48.6%,反应12 h后BTX收率仍高于35%,这主要归因于该催化剂具有适宜的酸量和酸强度分布。
- 张贵泉白婷屈文婷张巧燕陈腾飞张昕
- 关键词：甲醇芳构化
- 甲醇与丁烯耦合反应制丙烯的热力学研究
- 2018年
- 对甲醇与丁烯耦合反应体系进行了热力学计算,分析了反应温度、压力、甲醇与丁烯摩尔比、水加入量对反应平衡组成的影响。研究了催化剂的孔道、酸性和反应条件对甲醇与丁烯耦合反应中产物分布的影响。实验结果表明,温度对甲醇与丁烯耦合反应的影响最大。压力变化对乙烯含量的影响比对丙烯含量的影响大。适当提高甲醇与丁烯摩尔比有利于提高丙烯的平衡组成。水的加入对丙烯的生成不利,但加入适量的水可延长催化剂的寿命。对催化剂进行Ag改性,适度降低催化剂的酸性可以有效抑制氢转移、环化及芳构化等反应,从而使乙烯和丙烯收率增加。在550℃、0.1 MPa、重时空速为0.55 h^(-1)、甲醇与丁烯摩尔比为1的条件下,采用1.5Ag/HZSM-5催化剂时,丙烯收率最高。
- 白婷白婷曹彬曹彬王进
- 关键词：甲醇丁烯丙烯热力学HZSM-5分子筛
- FeO_x/HZSM－5催化剂上苯与氯苄苄基化反应动力学及催化剂的表征被引量：4
- 2011年
- 采用浸渍法制备了不同Fe负载量的FeOx/HZSM-5催化剂,用于催化苯与氯苄苄基化反应。考察了FeOx/HZSM-5催化剂的催化性能并得到了反应动力学参数。采用XRD、N2等温吸附-脱附和UV-Vis等手段对FeOx/HZSM-5催化剂进行了表征。实验结果表明,Fe负载量(质量分数)为8.0%的8.0-FeOx/HZSM-5催化剂对苯与氯苄苄基化反应有较好的催化性能;Fe负载量影响FeOx/HZSM-5催化剂上铁物种的结构和性质,当Fe负载量小于等于5.0%时,FeOx/HZSM-5催化剂上铁物种主要是"分立"的Fe3+物种;当Fe负载量大于等于8.0%时,催化剂上铁物种主要是"分立"的Fe3+物种和少量超细Fe2O3,由于"分立"的Fe3+物种和超细Fe2O3协同作用,使8.0-FeOx/HZSM-5催化剂的性能较佳。
- 林涛张昕李蓉张贵泉龚婷祁敏
- 关键词：苯氯苄反应动力学
- Cu/4A催化剂上过氧化氢液相氧化苯甲醇制苯甲醛
- 采用浸渍法制备了不同铜负载量的Cu/4A负载型催化剂，并采用N2等温吸附-脱附、X射线衍射、H2程序升温还原和催化剂性能评价技术研究催化剂的性能及过氧化氢液相氧化苯甲醇制苯甲醛催化性能。结果表明，催化剂表面无定形铜氧物种...
- 鬲春利张贵泉祁敏林涛龚婷白婷张昕
- 关键词：负载型催化剂液相氧化苯甲醛
- HZSM-5/SAPO-34双床层组合催化剂上乙醇制丙烯
- 考察了HZSM-5/SAPO-34双床层组合催化剂不同组合方式、组合比例、反应温度和反应接触时间等对乙醇制丙烯催化性能的影响,并对双床层催化剂反应机理进行了初步探讨.结果表明,SAPO-34分子筛为第一层、m(HZSM-...
- 张昕鬲春利段超张莉程杰白婷张贵泉
- 关键词：丙烯反应机理
- 乙醇制丙烯反应热力学及HZSM-5/SAPO-34复合分子筛的催化性能被引量：2
- 2012年
- 采用平衡常数法计算了乙醇制丙烯的主、副反应在不同温度下的反应热、Gibbs自由能变和热力学平衡常数,以及不同反应温度和乙醇分压下产物的热力学平衡组成。热力学分析结果表明,降低反应温度和提高乙醇分压有利于提高丙烯的平衡组成。研究了复合分子筛HZSM-5/SAPO-34催化剂的乙醇制丙烯性能以及催化剂的结构和酸性。实验结果表明,反应温度和乙醇分压对HZSM-5/SAPO-34催化剂上丙烯收率的影响与热力学计算结果略有差别,这是因为热力学分析未考虑烯烃齐聚物和芳烃的二次反应及催化剂的酸催化和择形催化作用。HZSM-5/SAPO-34催化剂的酸量和酸强度分布与其活性密切相关。在773 K、乙醇分压0.020 MPa时,m(HZSM-5)∶m(SAPO-34)=4的HZSM-5/SAPO-34催化剂上丙烯收率最高(34.5%),主要归因于该催化剂具有适宜的酸量和酸强度分布。
- 张莉段超张昕鬲春利程杰
- 关键词：乙醇丙烯热力学
- Me-V-O(Me=Co、Fe、Ce)催化剂上液相氧化甲苯制苯甲醛
- 采用溶胶-凝胶法制备了系列钒基复合氧化物催化剂Me-V-O(Me=Co、Fe、Ce),采用X射线衍射、H2程序升温还原和催化剂性能评价等技术研究了其性能及过氧化氢液相氧化甲苯制苯甲醛催化性能。结果表明,金属氧化物与钒氧化...
- 张贵泉白婷祁敏龚婷林涛张昕
- 关键词：钒基催化剂复合氧化物苯甲醛液相氧化
