国家自然科学基金(20773074) 作品数:4 被引量:16 H指数:2 相关作者: 徐柏庆 赵丹 张贵荣 马俊红 杨新伟 更多>> 相关机构: 清华大学 南昌大学 大连理工大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家高技术研究发展计划 更多>> 相关领域: 理学 一般工业技术 电气工程 更多>>
单分散纳米金尺寸的分步晶种生长控制 被引量:8 2009年 以聚乙烯吡咯烷酮(poly(vinylpyrrolidone),PVP)为保护剂,硼氢化钠为还原剂,合成了尺寸为(1.9±0.4)nm的单分散金胶体,再以其作为一级晶种,并分别用抗坏血酸和PVP为还原剂和保护剂,通过改变各步晶种尺寸和氯金酸与晶种的摩尔比分步逐级合成了尺寸为3.2、4.7、6.3、8.0、10.3、14.0nm的系列金纳米颗粒.以LaMer模型为基础,对分步晶种生长过程中影响金胶体产物尺寸分布(单分散性)的主要因素进行了讨论.缓慢加入抗坏血酸并降低氯金酸对晶种的相对量对于单分散金纳米颗粒的控制合成有决定性作用.快速加入抗坏血酸会因二次成核而导致金颗粒尺寸分布范围变宽. 杨新伟 张贵荣 李永绣 徐柏庆关键词:聚乙烯吡咯烷酮 抗坏血酸 水合氧化钌对铂电催化剂上甲醇电氧化反应的促进作用 被引量:2 2009年 以多壁碳纳米管(MWCNTs)为载体,制备了Pt载量为20%的Pt-(RuOxHy)m/MWCNTs催化剂(m为Ru/Pt原子比),在m≤0.4时考察了不同电势区间循环伏安预处理对其催化性能的影响.水合氧化钌(RuOxHy)的存在明显提高了Pt催化剂抗CO毒化的能力,而在甲醇电氧化反应中Pt的质量比活性(MSA)随样品中m值增大呈先升后降趋势.经低电势区间(-0.20-0.46 V vs SCE)预处理稳定的催化剂中,Pt-(RuOxHy)0.10/MWCNTs样品中Pt的甲醇电氧化反应的MSA提高至相应单组分Pt/MWCNTs的9倍.将预处理电势区间扩展到高电势(即-0.20-0.96 v vs SCE)会造成钌组分溶解流失,导致催化剂抗CO毒化能力下降.在经过高电势区间的预处理后,Pt-(RuOxHy)020/MWCNTs对甲醇电氧化反应呈现出最高的催化活性,为单组分Pt催化剂的1.4倍.这些结果证实,水合氧化钉是Pt电催化剂的有效助剂. 马俊红 余洁 赵丹 王安杰 徐柏庆关键词:直接甲醇燃料电池 铂 电催化 甲酸在纳米金承载铂(Pt^Au)电催化剂上的电化学氧化 被引量:5 2008年 采用循环伏安扫描测试对不同浓度的甲酸在纳米Au颗粒((10.0±1.2)nm)承载Pt电催化剂(记为Ptm^Au,其中m为Pt/Au原子比)上的电化学氧化过程进行了研究.结果表明,Pt在纳米Au颗粒表面的形态对甲酸的电化学氧化行为影响显著.当Pt对Au颗粒形成壳层覆盖(m〉0.2)时,甲酸电氧化反应主要发生在高电势(相对SCE电极为0.6~1.0 V)范围,与常规Pt/C电催化剂上甲酸的电氧化行为类似;当Au表面Pt的形态由单原子壳层(m=0.2)递变为不大于1.0 nm的Pt原子簇或原子筏(m〈0.2)时,在低电势(-0.2~0.6 V)范围也能明显检测到甲酸的电氧化反应,而且随着m的减小,Pt的质量比活性显著提高.Pt呈现100%暴露(电化学活性面积EAS=236 m2/g-Pt)的Pt0.05^Au/C电催化剂在甲酸电氧化峰(0.38 V)处的质量比活性是通常Pt/C电催化剂(Pt分散度为30%或EAS为74 m2/g-Pt)的40倍,表明随着Au颗粒上Pt尺寸的减小或分散度的提高,Ptm^Au/C电催化剂对甲酸电氧化反应的催化活性也显著提高.在甲酸浓度由0.2 mol/L渐提高至3.2 mol/L时,Ptm^Au/C和Pt/C催化剂上甲酸电氧化反应的比电流均呈先增大后减小的火山形变化,表明适宜的甲酸工作浓度也是在Pt基催化剂上实现高功率直接甲酸燃料电池的关键因素之一. 汪远昊 赵丹 徐柏庆关键词:电催化 甲酸 金纳米颗粒 Pt-RuOxHy/MWCNT的制备及甲醇电催化氧化性能 <正>Pt Ru催化剂具有较强的抗CO中毒能力,是迄今为止最理想的甲醇电氧化催化剂。传统催化剂中,Pt和Ru似乎主要以合金状态存在,但近年一些工作表明当Ru物种以水合氧化钌(Ru OxHy)形式存在时,因其具有传导质子和... 马俊红 余洁 赵丹 王安杰 徐柏庆关键词:直接甲醇燃料电池 电催化氧化 文献传递 界面合金化的Pt^Ag催化剂对阴极氧还原反应的电催化特点 被引量:2 2009年 分别在酸性和碱性电解质中研究了界面合金化的纳米Ag承载Pt纳米结构催化剂Pt0.5^Ag-B/C(Pt/Ag原子比为0.5)对氧还原反应(ORR)的电催化特点.结果表明,该催化剂对ORR的半波电势(E1/2)与通常的Pt/C催化剂(E-TEK公司)相当,但前者的本征电催化活性是后者的近两倍.与未合金化的Pt0.5^Ag-A/C相比,在Pt0.5^Ag-B/C催化剂中形成的合金化的Pt/Ag界面不仅使ORR的E1/2正移,而且明显提高了贵金属Pt的分散度或利用率. 冯媛媛 马俊红 张贵荣 赵丹 徐柏庆关键词:阴极催化剂 铂 银 氧还原反应