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不同前驱体制备的Mn-H4SiW12O40／SiO2催化剂对二甲醚催化氧化制取甲缩醛反应性能的影响: ＜正＞甲缩醛（Dimethoxymethane,DMM）作为一种重要的化工原料,由于具有较高的氧含量和十六烷值。被认为是一种极具应用前景的柴油添加剂。目前合成DMM比较成熟的方法是甲醇和甲醛在酸催化作用下进行缩合反应。但...; 张清德杨彩虹谭猗生韩怡卓; 关键词：二甲醚甲缩醛催化氧化前驱体; 文献传递

不同前驱体制备的Mn-H_4SiW_(12)O_(40)/SiO_2催化剂对二甲醚催化氧化制取甲缩醛反应性能的影响被引量：11: 2007年; 采用浸渍法分别用硫酸锰、醋酸锰、氯化锰和硝酸锰为原料制备了Mn-H4SiW12O40/SiO2杂多酸催化剂。在常压连续流动固定床反应器中,考察了二甲醚选择氧化制取甲缩醛的反应活性。实验结果表明,催化剂的催化活性顺序为MnCl2-H4SiW12O40/SiO2>Mn(NO3)2-H4SiW12O40/SiO2>MnSO4-H4SiW12O40/SiO2>Mn(AC)2-H4SiW12O40/SiO2。并进一步考察了反应温度对不同锰盐前驱体催化剂性能的影响。结果表明,随温度的升高,硫酸锰修饰的H4SiW12O40/SiO2催化剂催化氧化比较剧烈,在613K时二甲醚转化率高达42.4%,但此时甲缩醛选择性仅为0.9%。采用氯化锰修饰的H4SiW12O40/SiO2催化剂,二甲醚催化氧化反应较缓和,并且甲缩醛的选择性明显高于分别采用硫酸锰、醋酸锰和硝酸锰改性的催化剂,在593K反应1h时,二甲醚转化率为8.6%,甲缩醛选择性达到37.5%。H2-TPR结果显示,硫酸锰改性的催化剂高温氧化性能明显强于另外三种催化剂,氯化锰的修饰使得催化剂的低温氧化性能变强。XRD结果表明,MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化剂的衍射特征峰明显强于其他三种催化剂,并且发现了MnO2衍射特征峰。; 张清德谭猗生杨彩虹韩怡卓; 关键词：二甲醚甲缩醛催化氧化前驱体

Catalytic Oxidation of Dimethyl Ether to Dimethoxymethane over Cs Modified H_3PW_(12)O_(40)/SiO_2 Catalysts被引量：8: 2007年; The attractive utilization route for one-step catalytic oxidation of dimethyl ether to dimethoxymethane was successfully carried out over the H3PW12O40（40%）/SiO2 catalyst, modified by Cs, K, Ni, and V. The Cs modification of H3PW12O40（40%）/SiO2 gave the most promising result of 20% dimethyl ether conversion and 34.8% dimethoxymethane selectivity. Dimethoxymethane could be synthe- sized via methoxy groups decomposed from dimethyl ether through the synergistic effect between the acid sites and the redox sites of Cs modified H3PW12O40（40%）/SiO2.; Qingde ZhangYisheng TanCaihong YangYizhuo HanJun ShamotoNoritatsu Tsubaki; 关键词：DIMETHOXYMETHANE XRD

MnCl_2-H_4SiW_(12)O_(40)/SiO_2催化氧化二甲醚制取甲缩醛被引量：24: 2006年; 采用浸渍法制备了H4SiW12O40/SiO2杂多酸催化剂,分别使用MnCl2,SnCl4和CuCl2对其进行修饰,并在常压连续流动固定床反应器中考察了催化剂对二甲醚选择氧化制取甲缩醛的催化活性.结果表明,MnCl2修饰的H4SiW12O40/SiO2催化剂的活性和甲缩醛选择性均高于SnCl4和CuCl2修饰的催化剂.进一步考察了不同MnCl2含量及反应温度对反应的影响.在MnCl2含量为5%,反应温度为593 K时,MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化剂的活性和甲缩醛选择性最佳,二甲醚转化率为8.6%,甲缩醛选择性为36.3%.X射线衍射结果显示,MnCl2与H4SiW12O40相互作用并均匀地分散在载体上.用红外光谱研究了MnCl2-H4SiW12O40/SiO2催化剂的结构,发现改性后的催化剂基本保持了杂多酸的Keggin结构.NH3程序升温脱附结果显示,MnCl2的加入较明显地降低了催化剂的酸强度和酸中心数目.; 张清德谭猗生杨彩虹柳玉琴韩怡卓; 关键词：二甲醚催化氧化甲缩醛氯化锰硅钨酸负载型催化剂

反应条件对二甲醚催化氧化合成甲缩醛的影响: ＜正＞甲缩醛（DMM）作为一种重要的化工原料和有很好应用前景的柴油添加剂[1],近年来受到了人们极大的关注。由于二甲醚（DME）有大规模生产的趋势,从DME出发可以制取许多重要的; 张清德谭猗生杨彩虹韩怡卓; 关键词：催化氧化二甲醚甲缩醛; 文献传递

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国家自然科学基金(20373085)