国家自然科学基金(21106047)
- 作品数：8 被引量：22H指数：3
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- 金属配比对IrRe催化剂结构及其甘油氢解催化性能的影响被引量：2
- 2018年
- 采用分步-等体积浸渍法制备了不同Ir/Re摩尔比的Ir-Re/G-6双金属催化剂,并应用于甘油氢解制备1,3-丙二醇反应,利用XRD、TEM、H_2-TPR、XPS、NH_3-TPD、Py-IR和CO-DRIFTs等手段对催化剂进行了系统表征,探讨了Ir/Re摩尔比对Ir-Re催化剂结构、性质及其催化性能的影响.研究结果表明:Ir/Re摩尔比对Ir-Re双金属催化剂的合金结构和酸性能影响显著,并决定了其甘油氢解催化性能;当Ir/Re摩尔配比为1.0时,能形成高度分散的Ir-Re合金结构催化剂,具有最多的表面Brnsted酸性位(Ir-Re-OH),表现出最高的甘油转化率和较好的1,3-丙二醇选择性.
- 任鑫朱夏杰张宏周静红周兴贵
- 甘油氢解双金属Ir-Re催化剂的结构调控：焙烧温度的影响被引量：1
- 2016年
- 采用浸渍法制备了一系列双金属Ir-Re催化剂,通过TEM、XRD、TPR、NH_3-TPD和CO-DRIFTS考察了350～650℃焙烧温度对催化剂结构的影响,并考评了其催化甘油氢解性能。结果表明,低温（350℃）焙烧处理的双金属催化剂中Ir和Re物种能够被完全还原为金属态,还原后形成Ir-Re合金结构;而高温（500和650℃）焙烧显著降低了Re物种的还原能力,还原后形成氧化铼（Re Ox）部分覆盖于Ir金属表面,形成Ir-ReOx的结构。低温焙烧所得的催化剂具有更高的甘油氢解催化活性和1,3-丙二醇选择性,这是由于低温焙烧的Ir-Re合金催化剂具有更高的金属分散度和更多的酸性位Re-OH。
- 邓澄浩任鑫张宏周静红周兴贵袁渭康
- 关键词：焙烧温度1,3-丙二醇
- 四配位Ti掺杂有机杂化介孔分子筛的直接合成与表征被引量：7
- 2015年
- 以三嵌段共聚物P123为模板剂,NaCl为助剂,1,2-二(三乙氧基甲硅烷基)乙烷为硅源,在水热合成过程中引入钛源,原位一步合成了四配位Ti掺杂在骨架内的SBA-15型有机杂化介孔分子筛(Ti-PMO).利用小角X射线衍射、透射电子显微镜以及低温N2物理吸附等手段表征了Ti-PMO的晶体结构和织构性能,并利用紫外-可见漫反射光谱考察了钛源种类、钛源预水解时间、溶液酸性以及Si/Ti摩尔比对Ti存在形态的影响.研究结果表明,通过精确调控Ti-PMO的合成条件,可使钛源水解产生的低聚中间体与硅源水解产生的低聚中间体充分接触并发生共缩聚,引入的Ti原子能够最终随着水解的氧化硅物种自组装生成有序介孔结构的SBA-15型分子筛,并以四配位形式均匀分布于PMO骨架中.以Cl2TiCp2为钛源,盐酸浓度为0.18mol/L时,钛源预水解6h后加入硅源,在Si/Ti摩尔比大于20时可以得到骨架内四配位Ti掺杂的高度有序介孔结构有机杂化分子筛,其具有良好的热稳定性及水热稳定性.
- 王东龙周静红隋志军周兴贵ScottL.Susannah
- 关键词：掺杂水热合成
- 预处理温度对甘油氢解双金属Ir-Re催化剂性能的影响（英文）被引量：2
- 2015年
- 在生物柴油生产过程中大量副产的甘油是重要的生物质转化平台化合物.通过甘油氢解制备高附加值的1,3-丙二醇是甘油的资源化利用的重要途径,能够显著提高生物柴油产业的经济效益,同时也是探究更复杂的糖醇类化合物氢解的模型反应.因此,甘油氢解制备1,3-丙二醇成为当前学术界的研究热点.通常,以Re或W为助剂修饰的贵金属催化剂是有效的甘油选择性氢解制1,3-丙二醇的催化剂,其中,双金属Ir-Re催化剂是目前最高效的催化剂之一.甘油氢解反应是典型的结构敏感性反应,它的催化性能依赖于双金属催化剂的结构,而后者受制备工艺条件如热处理方式及条件的影响.最近,我们报道了以直接还原法(即浸渍-还原法)制备的Ir-Re催化剂为合金结构,在甘油氢解中表现出更为优越的反应活性及目前报道中最高的1,3-丙二醇生成速率,并提出了可能的双功能反应机理,即催化剂表面的Re-OH酸性位和Ir均为甘油氢解的活性位.本文采用直接还原法制备KIT-6(具有三维有序介孔孔道结构的Si O2)负载的双金属Ir-Re催化剂,进一步研究还原温度对Ir-Re/KIT-6的结构及其催化性能的影响,揭示催化剂表面酸性在甘油氢解反应中的重要作用并阐明其构-效关系.结果显示不同还原温度(400–700 oC)制备的催化剂的比表面积、孔体积及孔径数据基本一致,表明还原温度对Ir-Re/KIT-6的织构性质的影响很小.根据程序升温还原和透射电镜-能量散射点扫描结果可知,不同温度还原后的催化剂表面Ir和Re均以金属态形式存在,同时两者存在直接的相互作用,形成了Ir-Re合金;而漫反射红外图谱上CO吸附峰的红移以及峰形的显著变化也印证了Ir-Re合金结构的形成.TEM结果显示,在400–700 oC还原后得到的Ir-Re合金纳米粒子均匀分布于KIT-6上,尺寸基本一致(2.5–2.8 nm),与CO化学吸附结果一致.此外,NH3-程序升温脱附结果表
- 邓澄浩冷莉周静红周兴贵袁渭康
- 关键词：表面酸性还原温度
- 改性的NiB非晶态合金催化葡萄糖氢解制备低碳二元醇
- 2016年
- 采用化学还原法制备了NiB非晶态合金催化剂,并引入W、Mo对NiB催化剂进行改性,利用X射线衍射、N_2物理吸附、电感耦合等离子体发射光谱、透射电子显微镜和氢气程序升温脱附等手段表征了催化剂的物理化学性质,考察了其催化葡萄糖氢解制备乙二醇、丙二醇等低碳二元醇的催化性能,并进一步探讨了W在葡萄糖氢解中的作用。结果表明:W、Mo引入NiB非晶态合金可以改变催化剂微结构,促进葡萄糖氢解过程中C—C键的断裂,并催化葡萄糖氢解生成低碳二元醇;W的断键能力要优于Mo,NiWB催化葡萄糖氢解得到的乙二醇和1,2-丙二醇的收率分别为37.0%和11.3%,而NiMoB的乙二醇、1,2-丙二醇收率分别为6.6%和8.9%;W改性的NiB非晶态合金同时具备加氢和断键能力,是一种具有应用前景的糖醇氢解新型催化剂。
- 乔鸿昌程从梅周静红隋志军周兴贵
- 关键词：NIB非晶态合金改性
- A comparative study of Pt/AC and Pt/CNTs catalysts for glycerol oxidation with oxygen in a base-free condition
- ＜正＞Introduction Glycerol, an inevitable by product during the production of biodiesel and thus a low-cost feed...
- J.Q.LeiX.Z.DuanG.QianX.G.ZhouD.Chen
- 文献传递
- 固体碱负载Ru催化山梨醇氢解制备低碳二元醇被引量：6
- 2014年
- 采用羟基磷灰石和镁铝水滑石两种固体碱为载体制备了Ru催化剂,通过N2物理吸附、扫描电子显微镜、高分辨透射显微镜、X射线衍射分析表征了形貌和物理化学性能,并与纳米碳纤维负载的Ru催化剂(Ru/CNFs)在无碱促进剂及有碱促进剂存在下催化山梨醇氢解制备二元醇的活性进行了比较。结果表明,固体碱负载的Ru催化剂,在无碱促进剂的条件下在山梨醇氢解中均表现出与Ru/CNFs相当的催化活性。其中镁铝水滑石负载的Ru催化剂在优化的制备条件下,其催化活性优于加入碱促进剂的Ru/CNFs催化体系,乙二醇和丙二醇等目标产物选择性更高,副产物减少,同时还免除了碱助剂的后续分离和回收,具有良好的应用前景。
- 周静红王雪峰刘国才隋志军周兴贵袁渭康
- 关键词：生物质固体碱加氢乙二醇丙二醇
- Size effects of Pt-Re bimetallic catalysts for glycerol hydrogenolysis
- ＜正＞Introduction Converting glycerol into value-added chemicals in the biorefineries has attracted extensive in...
- C.H.DengX.Z.DuanJ.H.ZhouX.G.ZhouD.ChenW.K.Yuan
- 关键词：CNTS
- 文献传递
- 碱促进剂在Ru/CNFs催化山梨醇氢解制备二元醇中的作用被引量：6
- 2014年
- 研究了NaOH,KOH,Mg(OH)_2,Ba(OH)_2和CaO等5碱促进剂在Ru/CNFs催化山梨醇氢解过程中的作用机制.结果表明,这些碱均能显著提高山梨醇的转化率,但生成二元醇的选择性随碱种类而有所差异,其中以CaO促进的催化剂二元醇选择性最高.CaO提供了用以催化C—C键断裂的OH^-,同时与中间产物形成络合物从而影响反应历程.提出了CaO作为促进剂时山梨醇氢解生成二元醇的反应历程,并由此进一步优化了山梨醇浓度、Ru催化剂用量和碱促进剂用量之间的匹配以达到更高的二元醇产率.
- 周静红刘国才隋志军周兴贵袁渭康
- 关键词：山梨醇氢解二元醇钌催化剂
- Solid base-supported Ru catalysts for sorbitol hydrogenolysis
- ＜正＞Introduction Substitution of fossil hydrocarbons by biomass represents a possible new source of raw materia...
- Jinghong ZhouGuocai LiuZhijun SuiXinggui ZhouSusannah Scott
- 关键词：SORBITOLHYDROGENOLYSIS
- 文献传递
