高等学校学科创新引智计划(B06006)
- 作品数：21 被引量：81H指数：4
- 相关作者：范文元朱春英姜韶堃马友光马新宾更多>>
- 相关机构：天津大学教育部弗吉尼亚理工大学更多>>
- 发文基金：高等学校学科创新引智计划国家自然科学基金国家教育部博士点基金更多>>
- 相关领域：化学工程理学电子电信环境科学与工程更多>>
- 激光成像技术在气泡生成行为研究中的应用被引量：4
- 2008年
- 针对液相中单喷嘴的气泡生成过程,采用激光成像技术结合电荷耦合器件(Charge Coupling Device,CCD)摄像机照相方法研究了甘油水溶液中的气泡生成行为,结果表明该法能够获得清晰的二维气泡放大图像.考察了溶液浓度、气室体积、喷嘴直径和气体流量对气泡分离体积的影响,发现气泡分离体积分别随着溶液浓度和气室体积的增大而增大;在所研究的喷嘴直径(1,1.5和2mm)范围内,气泡分离体积随着喷嘴直径的增大而减小;气体流量对气泡分离体积的影响与喷嘴直径有关,当喷嘴直径为1和1.5mm时,气泡分离体积随着气体流量的升高而增大,但当喷嘴直径为2mm时,气泡分离体积随着气体流量的升高先减小后增大.
- 姜韶堃范文元朱春英马友光李怀志
- 关键词：激光成像甘油气室喷嘴
- 非牛顿流体中单气泡生成的激光影像测量被引量：4
- 2008年
- 设计并建立了一套用于研究气泡生成的激光影像测量系统。采用CCD摄像仪及计算机图像采集与处理系统,测定了20℃时在不同N2体积流率,喷嘴直径和气室体积条件下气泡在不同浓度聚丙烯酰胺(PAM)水溶液中的生成行为,得到了气泡生成过程中不同时刻的体积;考察了流体物性、喷嘴直径、气室体积和气体流率对气泡分离体积的影响。结果表明,流体物性、喷嘴直径和气体流率对气泡生成体积具有明显的增强作用,而气室体积的影响较小。
- 范文元姜韶堃朱春英马友光李怀志
- Y-β复合分子筛的合成、表征和氧化羰基催化性能
- 2012年
- 采用预置晶种法制备了Y-β复合分子筛,并对其结构进行表征。红外、SEM、BET和XRD等表征说明其具有Y、β两种分子筛的结构特征,而并非Y、β分子筛的机械混合。对合成工艺条件进行考察发现,晶化时间、n(硅)/n(铝)和碱度影响着复合分子筛中Y、β两种分子筛的比例。考察了催化剂在乙醇氧化羰基合成碳酸二乙酯反应中的活性,结果表明,Y-β复合分子筛结合了Y、β分子筛的优点,晶化时间为180 h、n(硅)/n(铝)为36、碱度为1.8的复合分子筛催化剂转化率为1.3%,选择性为46.9%。
- 王增竹黄守莹王胜平马新宾
- 关键词：碳酸二乙酯
- K促进的纳米片状水滑石衍生CoAlO金属氧化物催化碳烟燃烧被引量：2
- 2019年
- 采用水热法合成了负载K的纳米片状水滑石衍生CoAlO金属氧化物,其表现出优异的催化碳烟燃烧活性.氢气-程序升温还原(H 2-TPR)实验结果表明,K与Co之间的相互作用提高了催化剂的氧化还原性能.X射线光电子能谱(XPS)分析结果表明,K的负载增大了表面Co ^2+/Co^ 3+的比例,促进了氧空位的产生,提高了催化剂对气相氧的吸附能力.碳烟-程序升温还原(Soot-TPR)实验结果表明,K的负载增加了表面吸附氧数量.动力学实验结果表明,K的负载增加了单位质量催化剂上的活性氧数量、反应速率和转化频率(TOF),从而提高了催化剂的本征活性.另外,碳烟颗粒可以分散在纳米片的层间,与活性位点的接触效率得到提高,也有利于提高催化碳烟燃烧活性.
- 任伟田野邢令利杨岳溪丁彤李新刚
- 关键词：氧空位
- 改性壳聚糖渗透蒸发膜用于酯化反应过程强化被引量：3
- 2015年
- 壳聚糖(chitosan,CS)作为渗透蒸发膜材料来源广泛、亲水性好,但结构致密、渗透性较低。为改善CS膜的分离性能,将CS与聚醚-聚酰胺嵌段共聚物Pebax 1657共混,涂覆在Na OH水解处理的聚丙烯腈(polyacrylonitrile,PAN)超滤膜表面制备复合膜,用于渗透蒸发醇水分离过程,并进一步用渗透蒸发方法对乳酸-乙醇酯化反应进行强化。Pebax的聚酰胺与聚醚链段分别发挥调节膜结构与促进水跨膜传递的作用,有效地提高了膜分离性能。CS与Pebax质量比为2:1时,渗透蒸发醇水分离性能及对酯化反应强化的性能达到最优:渗透通量703 g·m-2·h-1、分离因子308,较未改性CS膜分别提高61%、65%;反应8 h后的乳酸乙酯产率由58%提高至73%。
- 于胜楠殷新潘福生姜忠义
- 关键词：共混渗透蒸发酯化
- 丝光沸石催化二甲醚羰基合成醋酸甲酯:活性位的精细调控
- <正>由合成气出发,经二甲醚(DME)羰基化制乙酸甲酯(MA),MA加氢制乙醇,是一条新兴的乙醇合成工艺。其中,分子筛催化的DME羰基化合成MA反应原子经济性高,反应条件温和,具有良好的竞争力和工业应用前景1。研究证实,...
- 李媖黄守莹马新宾
- 文献传递
- 牛顿及非牛顿流体中的气泡生成与对比被引量：4
- 2007年
- 采用激光成像结合CCD摄像技术分别对牛顿及非牛顿流体(甘油和羧甲基纤维素钠水溶液)中的气泡生成行为进行了研究,对2种流体气泡生成过程中气泡形状和体积变化进行了比较。分析了非牛顿流体的弹性效应对气泡生成过程气泡形状的影响。实验结果表明,在实验条件范围内,甘油中,气泡生长初期,气泡体积增加较快,到了后期,增加幅度减缓,气速对气泡生长过程气泡体积影响很小;羧甲基纤维素钠(CMC)水溶液中,气泡生长初期,气泡缓慢生长,气速对气泡体积影响很小,到了后期,气泡体积增加幅度变大,气泡体积随着气速的增大而增大。
- 姜韶堃范文元朱春英马友光李怀志
- 关键词：激光成像
- 贫燃/富燃循环气氛下原位活化Pd负载钙钛矿催化剂促进NO_(x)还原消除被引量：1
- 2021年
- 稀燃发动机通过提高空燃比来改善燃油经济性,减少CO2排放.但由于空燃比较高,稀燃发动机尾气中的NO_(x)无法通过传统的三效催化技术有效消除.为了解决这一问题,适用于稀燃条件的NO_(x)储存还原(NSR)技术得到了开发和应用.传统的NSR催化剂以贵金属Pt作为其氧化还原活性中心.Pt基催化剂具有较高的NO_(x)消除活性,然而热稳定性差,高温下易团聚失活.据报道,Pd具有比Pt更好的热稳定性和抗硫性,且能够在更低的温度下活化还原剂,促进NO_(x)还原.但De-NO_(x)反应中的活性Pd物种至今仍无定论,这对设计高效的Pd基NSR催化剂提出了挑战.本文设计制备了具有高活性的Pd负载型钙钛矿催化剂(Pd-La_(0.7)Sr_(0.3)MnO_(3)).其中钙钛矿组分的加入提高了Pd基催化剂的NO氧化能力和热稳定性,并提供了可用于NO_(x)储存的碱性位点.通过调节金属-载体相互作用,使Pd催化剂在NSR反应气氛下发生了自活化现象,活化后催化剂的NO_(x)消除活性由56.1%提高到90.1%,同时副产物N2O的选择性降低.XRD、XAFS和XPS等表征结果显示,在反应气氛下催化剂中的Pd^(2+)被部分还原为高活性的Pd0物种.相较于Pd^(2+),Pd0表现出更强的活化C3H6的性能,从而提高了催化剂在富燃阶段的NO_(x)还原效率.结合XPS、CO化学吸附和动力学的实验结果,计算得出Pd0位点的NO_(x)还原速率是Pd^(2+)位点的8倍,从实验现象和动力学计算两个角度分别证明Pd0物种具有更优异的NO_(x)还原活性.然而,Pd0物种的生成需要适当强度的金属-载体相互作用.通过与传统的Pd/BaO/Al_(2)O_(3)催化剂进行对比研究,发现金属-载体相互作用过强时,在富燃阶段Pd2+物种难以被还原,且还原得到的Pd0物种并不稳定,会在随后的贫燃阶段被快速重新氧化为Pd^(2+).强相互作用虽然可以降低Pd物种粒径,提高Pd的分散度,但由于无法产生高活性的Pd0物种,催化剂的NO_(x)消除性能显著降低.
- 赵东越杨岳溪高中楠尹萌欣田野张静姜政于晓波李新刚
- 关键词：贫燃钯
- 纳米Pd和Au催化CO_(2)还原粒径效应的密度泛函理论计算研究被引量：1
- 2021年
- 以可再生能源为能量来源,在水溶液中进行的光(电)催化CO_(2)还原生成高附加值化学品和燃料是解决能源危机与环境污染的有效途径之一.CO是一种简单却很重要的CO_(2)还原产物,它可以作为水煤气变换反应与费托合成的重要原料.具有较高CO选择性的贵金属纳米颗粒催化剂(如Au和Pd)一直受到研究者的广泛关注.一般来说,金属颗粒催化剂的催化性能与粒径大小密切相关,即所谓的粒径效应.然而在实际的理论计算研究中,由于受到计算能力的限制,催化剂模型都仅局限于简单的周期性模型或小的金属团簇模型,无法准确描述真实颗粒上复杂的反应位点的性质,导致了对催化行为的误解.因此,建立更加真实的颗粒模型对探究纳米颗粒催化剂上活性位点的性质,解释其粒径效应至关重要.本文旨在阐述Au与Pd纳米颗粒催化剂不同活性位点上CO_(2)还原反应与产H2副反应的竞争机制,并解释Au与Pd纳米颗粒催化剂在CO_(2)电还原中表现出不同粒径效应的原因.本文基于密度泛函理论,采用VASP软件,BEEF-vdW泛函进行计算.分别建立了原子数为55,147,309和561的颗粒模型和高CO^(*)覆盖度模型,避免了传统周期性模型的局限性,探究了金属颗粒催化剂不同反应位点上的CO选择性.结果表明,对于颗粒模型来说,(100)位点对CO的选择性优于边缘位点;但对于周期性模型来说,Au(211)对CO的选择性则优于Au(100).产生这种反差的主要原因在于Au颗粒的边缘位点对H*的吸附过强.通过对比,我们直观地展现了颗粒模型上平面位点和Edge位点与相对应的周期性模型上CO选择性的区别,突出了模型选择对揭示活性位点性质的重要性.在此基础上,通过计算理论CO法拉第效率,发现Au颗粒随着粒径的减小,CO选择性降低,与实验的趋势一致.对于Pd催化剂来说,低覆盖度模型无法正确预测活性位点的性质;而高CO覆盖度的情况下,Pd�
- 杨漂萍李璐璐赵志坚巩金龙
- 关键词：密度泛函理论
- 无颗粒型银导电墨水的制备及其印刷成膜研究被引量：3
- 2012年
- 以柠檬酸银为导电金属前驱体化合物,仲丁胺为络合剂,并添加乙醇调节粘度和表面张力等物性参数,制备了无颗粒型银导电墨水。该导电墨水可以采用凹版印刷方式印刷在PET片基上,并且在较低的热处理温度下即可获得导电性较好的银导电膜。利用X射线光电子能谱仪、同步热分析仪、红外光谱仪、X射线衍射仪、扫描电子显微镜和四探针测试仪对柠檬酸银、导电墨水以及银导电膜进行表征。结果表明导电墨水在132℃时残留质量即达到恒重,远低于柠檬酸银的210℃;经150℃热处理之后,银导电膜由均匀致密、纯度高的纳米银颗粒组成;经150℃热处理50min后得到的银导电膜的方块电阻值为1.83Ω.□-1。
- 聂晓蕾王虹邹竞
- 关键词：导电墨水凹版印刷
