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原位溶胶-凝胶法合成宽活性温度V2O5/TiO2脱硝催化剂: 利用原位溶胶-凝胶技术合成一系列不同V2O5担载量的V2O5/Ti O2催化剂,通过BET、XRD、NH3-TPD及紫外-可见光分析等手段表征催化剂,结果表明:制备的催化剂均具有典型的介孔结构特征,V2O5在Ti O2表...; 郭凤余剑初茉许光文; 关键词：选择性催化还原烟气脱硝催化剂; 文献传递

金属硫酸盐与氧化物助剂对SCR脱硝催化剂性能的影响被引量：10: 2013年; 通过分步浸渍法制备了一系列以碱土金属或过渡金属为助剂,低钒含量的V-Mx(SO4)y-W/Ti及V-MxOy-W/Ti催化剂,对负载相同金属离子硫酸盐及氧化物的催化剂性质进行了对比考察。通过选择性催化还原(SCR)反应对催化剂进行活性评价,结果显示,负载某金属硫酸盐比相应氧化物助剂的催化剂活性好。负载钴离子的催化剂具有良好的低温活性,进而对负载钴离子的催化剂进行了抗硫抗水性能测试,并借助XRD、NH3-TPD、H2-TPR、TG、BET对负载不同金属硫酸盐及氧化物助剂的催化剂进行了表征,揭示了活性好的催化剂(如负载CoSO4的催化剂)通常具有较多的表面酸及较好的低温还原能力。; 牟洋杨娟余剑郭凤刘云义许光文; 关键词：碱土金属过渡金属脱硝催化剂选择性催化还原

微型流化床反应分析及其对煤焦气化动力学的应用被引量：11: 2013年; 在概述最新研发的微型流化床反应分析(micro-fluidized bed reaction analysis,MFBRA)方法与应用的基础上,应用该方法进一步研究了半焦-CO2、半焦-水蒸气等温气化反应动力学,并与热重分析(thermogravimet-ric analyzer,TGA)求取的气化反应动力学数据比较。在最小化气体扩散的实验条件下,利用MFBRA和TGA测定求算的半焦-CO2、半焦-水蒸气气化反应在受反应动力学控制的低温段的活化能非常接近,说明了MFBRA对等温气化反应分析的适用性和可靠性。实验研究还发现:半焦-CO2、半焦-水蒸气气化反应在MFBRA中受反应动力学控制的温度范围较在TGA中明显宽,且在具有明显扩散影响的高温段通过MFBRA测定的半焦-CO2气化反应表观活化能明显大于利用TGA测定的值,表明在MFBRA中受到的气体扩散抑制效应较小。; 曾玺王芳韩江则张聚伟刘云义汪印余剑许光文; 关键词：热重反应动力学

木质素慢速热解机理被引量：51: 2013年; 利用热重考察了不同升温速率下木质素的热解特性,结合红外光谱对木质素热解的不同阶段生成的半焦的表征结果,分析了木质素在慢速升温条件下的热裂解机理,表明:木质素的热解是一个旧键断裂挥发、新键重组的过程。热解过程随着反应时间的推移依次分为水分挥发、支链断裂重组或挥发和芳环缩聚成碳3个阶段。采用Flynn-Wall-Ozawa方法,根据不同升温速率下测得的失重速率变化求算后两个阶段的活化能,结果分别为64kJ.mol-1和132kJ.mol-1,进一步证明了木质素热解的分段特征,并表明芳环缩聚成碳所需活化能远大于与苯环相连的支链断裂所需的能量。; 程辉余剑姚梅琴许光文; 关键词：热重分析木质素热解机理红外分析

含钛高炉渣制备SCR烟气脱硝催化剂被引量：13: 2014年; 以含钛高炉渣为原料，稀硫酸为溶剂提取钛液，钛液经水解、高温焙烧后制得高比表面积的TiO2，并以其为载体采用分步浸渍法制备了V2O5-WO3／TiO2催化剂。优化了含钛高炉渣的酸解条件，对所得TiO2进行了XRD、XRF、BET表征，用自制催化剂评价系统考察了所制备催化剂的脱硝性能及抗硫抗水性能。结果表明：H2SO4浓度40％、酸渣比1．5、酸解温度80℃、酸解时间3h条件下，Ti02浸出率可达90％，水解产物主要为锐钛型Ti02，纯度达到74％，含有21．2％无定形SiO2及少量其他杂质。SiO2的存在提高了产物的比表面积、孔径，有利于活性组分的负载。以含钛高炉渣基TiO2为原料制备的V2O5-WO3／TiO2脱硝催化剂相比于以商业TiO2和TiOSO4制备的催化剂，在250-450℃具有更高的催化活性，且在300℃具有较好的抗硫抗水性能。; 雷珊杨娟余剑刘云义许光文; 关键词：含钛高炉渣酸解烟气脱硝选择催化还原

乙酰丙酮氧钒的绿色合成工艺: 2012年; 以三氧化二钒为钒源,在体系中引入氧化剂和水夹带剂,合成了乙酰丙酮氧钒,实现了乙酰丙酮氧钒的绿色连续合成。探讨了空气、过氧化氢和氧气3种氧化剂对乙酰丙酮氧钒合成的影响,对产物进行表征并与商业乙酰丙酮氧钒对比。结果表明,引入氧化剂后,乙酰丙酮氧钒的产率显著提高,3种氧化剂制得的乙酰丙酮氧钒产率均可达到80%以上,其中氧气氧化效果最好,当氧气流量为200 mL/min,回流2 h时,乙酰丙酮氧钒产率可达90%。XRD、FTIR和TG结果显示,该文合成的乙酰丙酮氧钒与商业乙酰丙酮氧钒纯度相当。; 杨娟余剑许光文; 关键词：三氧化二钒精细化工中间体

焙烧及还原温度对Ni-Mg甲烷化催化剂的影响被引量：3: 2014年; 采用共沉淀-水热复合法制备Ni-Mg/Al2O3催化剂,考察焙烧和还原温度对其结构和甲烷化催化性能的影响,通过XRD,H2-TPR,TEM等表征,发现随焙烧温度升高,催化剂中NiAl2O4物相呈增多趋势,至900℃时,催化剂中镍物种完全以NiAl2O4形式存在,催化剂表面积从500℃焙烧的130m2/g降至900℃焙烧的34m2/g.针对600℃焙烧的催化剂,反应活性随还原温度升高呈现先增加后降低的趋势,其最佳还原温度为650℃,这主要是受Ni物种还原度、还原后Ni晶粒尺寸等多重因素影响.通过关联甲烷化性能与催化剂结构发现,NiO与载体之间相互作用适中,还原后表面能够形成较小的镍晶粒,催化剂具有较好的甲烷化活性和稳定性.; 申文龙余剑刘姣杨运泉许光文; 关键词：氧化镍甲烷化焙烧温度还原温度

溶胶-凝胶原位合成宽活性温度V_2O_5/TiO_2脱硝催化剂被引量：7: 2014年; 利用溶胶-凝胶技术原位合成一系列不同V2O5担载量的V2O5/TiO2催化剂，通过BET、XRD、NH3-TPD及紫外-可见光等手段对催化剂进行表征。结果表明：制备的催化剂均具有介孔结构，V2O5在TiO2表面高度分散，且存在3种典型的酸性位。通过选择性催化还原反应对V2O5/TiO2催化剂进行活性评价，结果显示随着V2O5含量的增加，NO转化率大于75%的温度窗口向低温方向偏移，含10%（质量分数）V2O5的催化剂的NO转化率为80%的温度窗口最宽为200～450℃，240℃时20 h连续实验表现出稳定的抗硫抗水性能。结合紫外-可见光谱分析，揭示了钒掺杂所形成的单聚和低聚钒酸盐为催化剂的活性组分。; 郭凤余剑初茉许光文; 关键词：选择催化还原低温脱硝

宽工作温度烟气脱硝催化剂制备及反应机理研究被引量：17: 2014年; 以溶胶-凝胶法制备介孔TiO2载体，采用分步浸渍法制备了V2O5-WO3/TiO2催化剂，借助BET、NH3-TPD、H2-TPR、SEM、活性评价、In-situ FT-IR等手段，考察了催化剂的结构、酸性、还原性、脱硝活性及反应机理等。介孔TiO2载体比表面积为158.6 m2/g，制成催化剂后比表面积略有降低，约为136.7 m2/g。针对模拟烟气在φNH3/φNO=0.8的条件下测试催化剂的脱硝活性温度窗口为250~400 ℃，脱硝转化率达到80%。NH3-TPD和H2-TPR表征结果表明，催化剂在活性温度范围内具有典型的表面酸性位，载体TiO2与V2O5之间存在的相互作用使得V2O5还原温度降低。利用In-situ FT-IR研究NH3和NO在V2O5-WO3/TiO2催化剂表面吸附和氧化的反应过程发现，NH3可同时吸附在L酸位和B酸位，NH3在活性位上氧化脱氢形成NH2物种是SCR脱硝反应的控制步骤。研究NO＋O2＋NH3反应时发现，吸附NH3的催化剂引入NO和O2后，共价吸附的NH3首先消失。选择性催化还原反应发生在吸附态NH3和气态或弱吸附态的NO之间，该反应遵从Eley-Rideal反应机理。; 郭凤余剑牟洋初茉许光文; 关键词：选择性催化还原脱硝原位红外光谱反应机理

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国家自然科学基金(21106156)

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