江西省自然科学基金(2008GQ0060)
- 作品数：4 被引量：11H指数：3
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- 镍基上CH4-CO2重整中[OH]与[O]催化的量化研究
- CH-CO重整一直是科学研究的焦点,自1999年Tomishige提出重整反应微观机理以来,国内外对重整反应的研究更不断升温,其主要原因是CH-CO重整不仅能有效地提高天然气利用率,还能减少温室气体CO的排放,对人类可持...
- 徐文媛龙威杜瑞焕李敏孙世俊
- 关键词：羟基表面氧过渡态
- 文献传递
- AlCl_3催化1,1-二甲基-1,2,2,2-四氯二硅烷裂解机理的计算被引量：1
- 2011年
- 采用密度泛函(B3LYP)及二级微扰(MP2)方法对AlCl3催化1,1-二甲基-1,2,2,2-四氯二硅烷裂解反应的机理进行了计算.结果表明,该二硅烷在三氯化铝催化剂作用下可以同时按2种通道进行裂解.裂解反应分3步进行,通道1的速控步为第3步,其活化能为241.656kJ.mol-1.通道2的速控步为第1步,其活化能为250.227kJ.mol-1.从速控步的活化能可知,2种反应通道进行的难易程度相差不大.裂解反应为放热反应,反应的理论产率较高.
- 徐文媛李敏孙世俊郝伟龙威杜瑞焕
- 关键词：ALCL3反应机理
- 镍基上羟基活化催化CH_4-CO_2重整的理论计算被引量：5
- 2013年
- 采用DFT(B3LYP)结合二级微扰MP2/6-311+G(2d,p)方法计算镍基催化剂上羟基活化催化CH4-CO2重整制合成气的反应机理,比较并探究了重整反应机理中的各种通道.计算结果表明,重整反应包含22步,关键反应式1-1,2,3,4-1,4-2,6-4的正反应活化能分别为44.718,201.353,265.713,104.603,61.739和99.331kJ.mol-1.重整的速控步是式3表示的羟基的产生过程,甲烷的分解以脱1个H为主,基团CH3Ni具有较高的活性,可以通过2种方式与羟基反应,生成CH2OH基团继而裂解成甲醛.
- 徐文媛胡林龙威杜瑞焕陈丽萍
- 关键词：过渡态
- 镍基上甲烷与二氧化碳脱氢重整机理的理论研究被引量：4
- 2011年
- 采用密度泛函理论(DFT)及二级微扰(MP2)方法对使用镍基催化剂上甲烷的逐步脱氢后与CO2发生重整反应制合成气的机理进行了研究.计算结果表明,甲烷进行4步脱氢后生成镍基碳,同时释放出氢气,镍基碳再与CO2反应生成CO.反应分5步进行,其焓变分别为-104.310,52.501,55.135,315.602,-202.164 kJ/mol.5步反应的活化能表明第1步和第5步反应较易进行,反应的速控步骤是第4步,其正反应的活化能为577.610 kJ/mol.
- 徐文媛龙威
- 关键词：反应机理
- 镍基上CH_4脱氢与超临界CO_2重整的量化计算被引量：4
- 2011年
- 采用密度泛函理论(B3LYP)、从头计算及微扰方法计算了超临界状态下镍基催化剂上甲烷逐步脱氢与超临界CO2重整制合成气的反应机理。计算结果表明,甲烷与CO2的重整反应分为5步进行,其超临界态下各反应的焓变分别为:-86.889、47.453、75.812、54.658和-209.460kJ/mol。各步反应的活化能数据表明重整的速控步是第二步,其正反应的活化能为287.081kJ/mol。
- 徐文媛龙威杜瑞焕
- 关键词：超临界
