国家自然科学基金(20066002)
- 作品数：11 被引量：73H指数：6
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- 燃料电池用Cu-Ce(La)O_x变换催化剂被引量：2
- 2004年
- 对采用共沉淀法制备的Cu Ce(La)Ox高温变换催化剂进行了研究,包括中和pH值、中和温度、焙烧温度和方式以及CuO、CeO2和LaOx含量对催化剂性能的影响。5%CuO CeO2 La(10%)Ox高温变换催化剂的最佳制备工艺条件为:pH=11,中和温度54℃,400℃焙烧4h。催化剂的最佳质量分数配比是:CuO为20%,CeO2为70%,LaOx为10%。XRD晶相分析表明,5%Cu Ce La(10%)Ox催化剂中除了主相CeO2以外,还出现了Cu与La形成的钙钛矿型复合氧化物Cu LaO2,且CuLaO2高度均匀地分散在主相CeOx中;还原态中除了CeO2、CuLaO2外,还出现了Cu单质。因此,这类催化剂的活性中心不可能是简单的CuLaO2或Cu,这使得催化剂无论氧化态还是还原态都具有基本相同的活性。催化剂的活性位形态结构尚需做进一步研究。
- 张利峰刘全生何润霞寇丽杰牟占军张前程
- 关键词：燃料电池
- 铁系高温变换催化剂上水煤气变换反应本征动力学的研究被引量：7
- 2004年
- 采用活塞流管式积分反应器,在1.0MPa压力下,对环境友好铁系无铬NBC 1型高温变换催化剂上变换反应本征动力学数据进行了测试。根据测定得到的数据,对幂函数动力学模型进行了模型参数估计和模型检验,得到了高度显著的动力学回归方程。从动力学方程可以得出:该高温变换催化剂上变换反应活化能比较低,因此其低温活性较好;该催化剂上H2O组分对反应速率的影响比较大;CO2对变换反应速率的抑制作用很大,因此为提高变换反应速率,应当设法减小CO2的不利影响;H2组分对反应速率的影响很小,在实际应用过程中,可以忽略。
- 刘全生赵福军牟占军唐伟冷庆海陈超金恒芳
- 关键词：铁系催化剂水煤气变换反应动力学
- 铜基低水碳比型高温变换催化剂制备工艺条件的研究被引量：20
- 2002年
- 以铜盐、锰盐为原料,详细研究了铜基低水碳比型CO高温变换催化剂的配方及制备工艺条件.在大量探索性试验的基础上,采用正交试验法对催化剂中的铜锰比、制备过程中铜盐、锰盐混合液浓度、中和温度、pH值以及焙烧温度等因素进行了系统的研究.结果表明,该催化剂的最佳制备条件为:铜锰比1/2,混合液浓度0.09～0.15g/ml,中和过程的温度30～55℃,pH值10～11,焙烧温度500～600℃.依照上述条件所制得的催化剂按高变催化剂的国标进行检测,其初活性(按CO转化率计)可达93%以上.
- 李廷真王东升高俊牟占军金恒芳刘全生
- 关键词：铜基水碳比高温变换
- 助剂及原料对铁基高温变换催化剂性能的影响被引量：6
- 2003年
- 本文研究了不同铁铬原料及铜和稀土助剂对铁基高温变换催化剂活性的影响,得出最佳的配方为Fe2O381%、Cr2O38%、CuO8%、CeO23%,在汽气比为0.6的条件下,按国标ZBG74001-89检测,该催化剂在350℃时CO转化率为41.0%.经实验验证,除具有较高的耐热活性以外,该催化剂还具有很好的抗F-T副反应能力.
- 寇丽杰刘全生高俊何润霞李廷真牟占军金恒芳
- 关键词：高温变换催化剂铁基低汽气比稀土助剂
- 铜锰系高温变换催化剂制备、表征与催化性能被引量：11
- 2005年
- 本文采用湿法共沉淀工艺制备了铜锰高温变换催化剂,利用微反-色谱联合装置考察了催化剂样品的变换活性,利用XRD、TGA-DTA、AA S、粒度分布及孔结构与比表面测定等测试技术对催化剂的物相结构进行了研究.分析了催化剂体相结构和组成对其活性的影响.研究结果表明,催化剂耐热后活性与催化剂的体相组成和微观结构密切相关,当催化剂体相为铜锰1∶2的尖晶石型复合氧化物结构CuM n2O4时,催化剂的粒径相对较小,分布窄,此时铜锰系变换催化剂具有较好的催化性能.因此要使铜锰系高温变换催化剂具有高活性,关键是要在制备过程中创造产生尖晶石相CuM n2O4的生成条件,减少其他杂晶的形成,关键的控制因素是:中和母液体的组成(Cu/M n)、pH和焙烧温度.
- 何润霞刘全生王东升李廷真高俊牟占军张前程
- 关键词：湿法合成水煤气变换反应低水碳比
- 铁铬系B113-2型高变催化剂上变换反应本征动力学被引量：1
- 2003年
- 本文采用活塞流管式积分反应器,在1.0MPa压力下,对国产B113-2型铁铬系高温变换催化剂上变换反应本征动力学数据进行了测试.根据测定得到的数据,对幂函数动力学模型进行了模型参数估计和模型检验,得到了高度显著的动力学回归方程.从动力学方程可以得出:该高温变换催化剂的活化能比较低,因此其低温活性较好;该催化剂上H2O组分对反应速率的影响比较大,推测可能是由于该催化剂中Cu组分作用的结果:CO2对变换反应速率的抑制作用很大,因此为提高变换反应速率,应当设法减小CO2的不利影响;H2组分对反应速率的影响均比较小,在实际应用过程中,可以忽略.
- 刘全生赵福军牟占军唐伟冷庆海陈超金恒芳
- 关键词：水煤气变换反应动力学
- 铁铬系B113-2型高变催化剂上变换反应宏观动力学被引量：2
- 2004年
- 本文采用内循环无梯度反应器,在3.0MPa压力范围内,对国产B113-2型铁铬系高温变换催化剂上变换反应宏观动力学数据进行了测试.根据测定得到的数据,对幂函数动力学模型进行了模型参数估计和模型检验,得到了高度显著的动力学回归方程.从动力学方程可以得出:该高温变换催化剂内扩散影响严重;该催化剂上CO2组分对反应速率的影响与其它铁系变换催化剂相比变小,推测可能是由于扩散影响或是该催化剂中Cu组分作用的结果;CO2对变换反应速率还是存在一定的抑制,因此为提高变换反应速率,应当设法减小CO2的不利影响;H2组分对反应速率的影响均比较小,在实际应用过程中,可以忽略.压力对变换反应速率影响较大,3.0MPa压力以下,反应速率随着压力的增加线性提高,但在1.0MPa以下时的增加速度明显高于1.0MPa以上的增加速率.
- 刘全生赵福军牟占军张前程冷庆海唐伟陈超
- 关键词：水煤气变换反应动力学
- 变换催化剂研究进展被引量：35
- 2005年
- 烃类化合物的水蒸汽重整与水煤气变换反应(简称变换反应)组合是廉价制取氢气的主要方式。经过80多年的研究和实践,工业化的变换催化剂已基本定型。近年来由于燃料电池技术的飞速发展,有关变换催化剂的研究与开发又重新引起人们的兴趣与关注。本文在总结传统变换催化剂研究进展情况的基础上,重点介绍了以燃料电池应用为目的变换催化剂的研究进展。总结表明,“(贵)金属 载体”型双功能催化剂已经成为变换催化剂的主要研究方向。(贵)金属和载体种类、制备方法和条件等对催化剂粒径分布、体相织构、表面性质和活性等都有很大影响。虽然与传统变换催化剂相比,“(贵)金属 载体”型双功能变换催化剂体现了更优良的性能,但与燃料电池商业化应用的要求还有一定的差距。
- 刘全生张前程马文平何润霞寇丽杰牟占军
- 关键词：变换催化剂燃料电池制氢稀土氧化物
- Cu-Ce(La)O_x变换催化剂的制备和性能考察被引量：1
- 2004年
- 本文对采用共沉淀法制备的Cu-Ce(La)Ox高温变换催化剂进行了研究.首先研究了中和pH值、中和温度、焙烧温度和方式对催化剂性能的影响,其次研究了CuO、CeO2和LaOx含量对催化剂性能的影响.5%CuO-CeO2-La(10%)Ox高温变换催化剂的最佳制备工艺条件为pH=11,中和温度为54℃,400℃焙烧4h.催化剂的最佳配比组成为:CuO为20%、CeO270%、LaOx10%.XRD晶相分析表明,5%Cu-Ce-La(10%)OX催化剂中除了主相CeO2以外,还出现了Cu与La形成的钙钛矿型复合氧化物CuLaO2,且CuLaO2高度均匀地分散在主相CeOx中.还原态中除了CeO2、CuLaO2外,还出现了Cu单质,因此这类催化剂的活性中心不可能是简单的CuLaO2或Cu,从而使催化剂无论氧化态还是还原态都具有基本相同的活性,其活性位形态结构需要进一步研究.
- 张利峰刘全生何润霞寇丽杰牟占军张前程
- 关键词：燃料电池催化剂CUCEO2制氢
- 气-水溶液体系水煤气变换催化反应
- 2004年
- 本文分别在间歇和连续反应釜中研究KOH、Na2CO3、K2CO3、Li2CO3、NaOH及NH4OH,(NH4)2CO3和氨作为催化剂时,气-水溶液体系水煤气变换催化反应体系的催化性能.研究表明,这些化合物作为催化剂,都能提高水煤气变换反应的速度,其中以NaOH、Na2CO3、KOH和K2CO3性能较好,综合考虑,其中Na2CO3是最具潜力的催化剂.对比实验表明,其中对加速反应速度起决定性作用是其中的阴离子,而不是阳离子.对于Na2CO3催化剂系统研究表明,温度对反应体系的性能也是至关重要的因素,只有在250℃以上时催化活性才能明显提高.催化剂的浓度对于变换反应的活性影响最大,虽然少量的催化剂就能促进反应活性,但只有当催化剂的浓度达到一定值,反应速度才能明显提高.压力对反应系统的催化性能有显著影响,提高系统的压力明显加速反应速度.实验后残余液体中甲酸根(HCO-2)和甲醛(HCOH)的存在,可以推测反应过程是通过甲酸根(HCO-2)和甲醛(HCOH)作为中间物种进行的.
- 杨瑞芳刘全生何润霞牟占军金恒芳张前程
- 关键词：间歇反应器
