国家自然科学基金(20125310) 作品数:11 被引量:77 H指数:6 相关作者: 徐柏庆 李莉 武刚 吴玉 叶青 更多>> 相关机构: 清华大学 更多>> 发文基金: 国家自然科学基金 国家重点基础研究发展计划 中国博士后科学基金 更多>> 相关领域: 理学 一般工业技术 更多>>
Synthesis and characterization of Au@Pt nanoparticles 被引量:3 2005年 Aucore-Ptshell (Au@Pt) nanoparticles were syn-thesized at room temperature by reducing K2PtCl6 with hy-drogen in the solution containing Au colloids and polyvi-nylpyrrolidone (PVP). The particles obtained were charac-terized with UV-Vis, TEM and XPS techniques. UV-Vis spectra show that the surface plasmon absorption feature of Au colloids is significantly reduced with increasing the amount of reduced Pt. TEM images that the metals are found always appear as spherical nanoparticles and their sizes grow apparently due to the reduction of PtCl62? ions, indicating that Pt is deposited from solution onto Au particle surface and forms a Pt-layer with uniform thickness. In the XPS spectra, the signals of Au metal decrease due to the re-ductive deposition of Pt on the surface of the Au colloids. UV-Vis and XPS data are consistent in showing that when the amount of Pt in the AuPt colloids is increased to reach an overall atomic ratio of Pt/Au = 2, the Pt deposits form a shell covering completely the surface of Au particles, demonstrat-ing the core-shell structure of the synthesized AuPt particles. ZHAO Dan WU Gang XU Boqing关键词:铂金 光谱吸收 金属结构 Au/ZrO_2催化剂中ZrO_2的尺寸效应:1,3-丁二烯加氢反应 被引量:7 2005年 在不同温度 (673~ 1 0 73 K)下 ,于流动 N2 气中焙烧 Zr O(OH) 2 醇 (乙醇 )凝胶 ,制备了不同尺寸的Zr O2 -AN纳米晶 (6~ 3 0 nm) .采用沉积 -沉淀方法制备了相应的质量分数为 0 .7%的 Au/Zr O2 -AN催化剂 .用 XRD,XRF,TEM/HRTEM,EDS,N2 吸附和 1 ,3 -丁二烯加氢反应对 Zr O2 -AN和 Au/Zr O2 -AN催化剂进行了表征 .结果表明 ,在所有的 Au/Zr O2 -AN样品中 ,Au粒子的平均尺寸为 4~ 5 nm,Zr O2 -AN的颗粒大小没有因为负载 Au粒子而发生改变 . 1 ,3 -丁二烯在 Au/Zr O2 -AN催化剂催化下能以 1 0 0 %的选择性进行加氢反应生成单烯烃 .随着 Au/Zr O2 -AN催化剂中 Zr O2 -AN纳米晶尺寸的增加或“载体”焙烧温度的升高 ,1 ,3 -丁二烯的转化率明显降低 ;1 -丁烯的选择性先增加后减小 ,2 -丁烯中反 /顺异构体的摩尔比在 0 .5~ 1 .0的范围内逐渐增大 ,TEM/HRTEM表征结果清楚地表明 ,Au/Zr O2 -AN催化剂中 Au粒子与 Zr O2 -AN颗粒接触界面 /周边随 Zr O2 -AN颗粒尺寸的减小而明显增加 ,这很可能是含有更小尺寸 Zr O2 -AN纳米粒子的Au/Zr O2 -AN催化剂具有更高的催化活性的重要原因 . 张鑫 徐柏庆关键词:纳米ZRO2 尺寸效应 单斜相片状纳米TiO2的合成和表征 被引量:2 2005年 采用一种新方法合成了单斜相TiO2纳米片, 该方法主要包括钛酸纳米片的制备和随后的焙烧两个过程. 首先将自制的锐钛矿粉体TiO2放入10 mol/L NaOH溶液进行水热反应, 随后在超声波作用下用酸洗涤其固体产物得到钛酸纳米片. TEM结果显示钛酸纳米片的尺寸随着水热反应温度(150~200℃)的升高而变大. 较高温度(180~200℃)下的水热反应生成的钛酸纳米片在400~500℃焙烧后可以转变成具有一定光催化活性的单斜相TiO2(B)纳米片, 但在较低水热反应温度(150℃)下生成的钛酸片状产物在400~500℃焙烧后却转变为锐钛矿TiO2纳米颗粒. 吴玉 徐柏庆关键词:纳米TIO2 TIO2纳米 NAOH溶液 超声波作用 锐钛矿 高温度 制备方法对PtMo/C催化剂上CO电催化氧化性能的影响 被引量:13 2005年 用化学还原法、胶体法和Adams法制备了PtMo/C电催化剂,对其物理化学性质及其在CO电氧化反应中的催化性能进行了对比研究.TEM和XRD测试结果表明,胶体法制备的催化剂颗粒在载体炭上均匀分布,颗粒粒径约5nm;由化学还原法制备的颗粒尺寸较大,而Adams法制备的颗粒尺寸达数十纳米,并有严重的团聚现象.CO消除伏安法测试结果表明,三种制备方法中胶体法制备的PtMo/C催化剂具有最高的电化学表面积和电催化活性.与常用的Pt/C催化剂相比,PtMo/C催化剂中Pt上弱吸附态CO的电氧化均得到了促进,而强吸附态CO则不受影响.这些结果表明PtMo颗粒的尺寸分布和在载体上的分散状况是影响PtMo/C催化剂电催化性能的主要因素.胶体法制备的PtMo/C与常用的PtRu/C相比,电化学表面积虽然较低,但在低电势下CO的起始氧化电势只有0.15V,而且在0.15~0.50V之间发生电氧化的CO达到其总量的1/3. 李莉 徐柏庆关键词:质子交换膜燃料电池 PTRU/C 方形锐钛矿TiO_2纳米晶的合成及表征 被引量:16 2005年 在不添加任何模板剂或形状控制剂的条件下,以TiCl4为前体,经氨水沉淀、乙醇洗涤和超临界干燥(AS制备法)选择性地合成了方形锐钛矿TiO2纳米单晶.热稳定性研究结果表明,当焙烧温度不超过650℃时,方形锐钛矿TiO2纳米晶的表面积、孔容、晶粒/颗粒尺寸基本保持不变.XRD和拉曼光谱分析表明,方形锐钛矿TiO2纳米晶在800℃下焙烧后仍能保持晶相不变,表现出很强的抗晶相转变能力.但在1000℃焙烧后,样品可以完全转变成金红石相TiO2. 王海 吴玉 徐柏庆关键词:超临界干燥 A New Concept for Advanced Heterogeneous Metal Catalysts 2004年 Xu Bo-Qing关键词:SUPPORTED NANOCOMPOSITE CATALYST 环己酮肟在改性氧化锆催化剂上的Beckmann重排反应 Ⅴ.活化焙烧温度对B_2O_3/ZrO_2催化剂的影响 被引量:9 2002年 采用BET ,XRD ,TG DTA ,FT IR ,XPS和NH3 TPD等分析手段 ,研究了活化焙烧温度 (5 0 0~ 80 0℃ )对B2 O3 /ZrO2 催化剂织构 /结构、表面性质和环己酮肟气相重排反应的影响 .催化剂活化焙烧温度升高促进了ZrO2 向单斜晶相转化 ,同时活性组分氧化硼由以BO4为主要结构单元的物种转变为以BO3 为基本结构单元的B2 O3 ,导致催化剂比表面积、孔体积以及表面酸量减小 ,ZrO2 与B2 O3 之间的相互作用减弱 .70 0℃活化焙烧的催化剂表面拥有最大比例的中强酸中心 ,而且Beckmann反应的活性稳定性最高 .这些结果表明 ,活化焙烧温度对B2 O3 /ZrO2 催化剂上气相重排反应的影响主要是通过改变催化剂中B原子的配位状态和表面酸性实现的 . 尹双凤 徐柏庆关键词:催化剂 BECKMANN重排 氧化硼 环己酮肟 贝克曼重排反应 固体酸 纳米Ce_(1-x)Zr_xO_2催化剂上乙醇催化氧化发光研究 被引量:6 2006年 研究了纳米Ce1-xZrxO2上乙醇催化氧化发光特性,重点考察了反应温度和催化剂组成[n(Ce)/n(Zr)]对发光强度的影响.在相近的反应条件下研究了纳米Ce1-xZrxO2上乙醇催化氧化反应的活性、选择性和可能的催化发光机理.结果表明,催化发光强度与催化反应中生成CH3CHO的产率有很好的顺变关系. 叶青 高岐 张新荣 徐柏庆关键词:催化发光 氧化还原性 PtRu/C催化剂上甲醇电氧化的电化学阻抗谱 被引量:12 2005年 利用电化学阻抗谱(EIS)研究了甲醇在不同电化学极化处理后的PtRu/C催化剂上的电氧化动力学参数.通过交流阻抗理论的分析,从理论上研究了不同电势区间(低、中、高)内反应中间产物的表面覆盖率随电极电势的变化规律以及对反应法拉第电流的影响,较好地解释了甲醇电氧化实验中的动力学规律在低电势区,甲醇分子脱除第一个氢原子的基元反应,即第一个电子的传递反应为速率控制步骤,而在高电势区,反应中间产物COads的氧化脱除则为速率控制步骤. 武刚 李莉 徐柏庆关键词:甲醇 电氧化 交流阻抗谱 核壳结构Au@Pt纳米颗粒的合成与表征 被引量:5 2005年 在预先制备的Au胶体溶液中,以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为保护剂用氢气还原K2PtCl6合成了以Au为核心,以Pt为壳层的“核@壳”结构(Au@Pt)纳米颗粒.对样品进行了UV-Vis表征,结果显示,Au胶体特有的表面等离激元吸收峰强度随着K2PtCl6还原量的提高而递减;TEM检测表明,胶体溶液中金属纳米颗粒的尺寸由于PtCl62?的还原(生成Pt原子)而明显增大,预示着Pt原子在Au胶粒表面沉积形成了厚度均匀的壳层.样品的XPS检测结果也清楚地揭示,随着样品中Pt比例的提高,Au谱峰的强度减弱;并且当Pt︰Au原子比增加至2︰1时,Au谱峰完全消失,表明在颗粒表层形成了完整的Pt壳层,即此时的金属颗粒具有Au@Pt纳米结构. 赵丹 武刚 徐柏庆关键词:核壳结构 贵金属 聚乙烯吡咯烷酮 金 铅