福建省科技计划项目(2002H026)
- 作品数：16 被引量：140H指数：8
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- 相关机构：福州大学紫金矿业集团股份有限公司更多>>
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- 相关领域：理学化学工程更多>>
- 金负载量对低温水煤气变换Auα-Fe_2O_3催化剂结构和性能的影响被引量：16
- 2003年
- 采用共沉淀法制备了低温水煤气变换Au α Fe2O3催化剂。通过正交实验优化催化剂的还原活化条件,考察了金负载量对催化剂性能的影响。采用BET、XRD、UV VIS、XRF、H2 TPR和O2 TPO等表征手段对催化剂的结构进行分析,并与其催化性能进行关联。结果表明,(1)采用10% H2 N2还原气将催化剂在150℃原位还原9h,其催化活性最高;(2)金的最佳负载量为8 00%,此时在催化剂制备过程中金的流失量较少,金粒子较小,也有利于抑制催化剂在反应过程中烧结;(3)TPR TPO结果表明,金的负载量为8 00%时,Au α Fe2O3催化剂具有较易被还原、不易被氧化的性质,从而显示出最高催化活性。(4)Au α Fe2O3催化剂中的金以单质金(Au0)形式存在;其高活性与Au0 Fe3O4间的协同作用有关。
- 华金铭郑起林性贻魏可镁
- 沉淀剂种类对水煤气变换Au/Fe_2O_3催化剂结构和催化性能的影响被引量：5
- 2006年
- 采用7种沉淀剂(K2CO3,Na2CO3,NH4OH,(NH4)2CO3,NaOH,KOH和尿素)通过共沉淀法制备了低温水煤气变换(WGS)Au/Fe2O3催化剂,考察了沉淀剂种类对其催化性能的影响.通过N2吸附,X射线荧光光谱、X射线衍射、H2程序升温还原和CO程序升温脱附等表征手段,探讨了不同沉淀剂影响Au/Fe2O3催化剂WGS性能的原因.结果表明,采用K2CO3和Na2CO3制备的催化剂样品在200℃以上具有较好的活性和稳定性,其中K2CO3是最佳沉淀剂.而采用NH4OH和(NH4)2CO3制备的样品的催化活性相对较低,在200℃达到峰值.由其它3种沉淀剂制备的样品的催化活性都较差,CO转化率最高只有35%.沉淀剂种类不仅明显地影响金离子和铁离子的共沉淀,而且会明显地影响共沉淀物在后续焙烧过程中的结晶行为.前者将影响金的负载量,后者则影响金粒子的分散度以及氧化铁载体的还原性质和对CO的吸脱附性能.Au/Fe2O3催化剂的低温高活性及其稳定性归因于高度分散的金粒子及其与易被还原的氧化铁载体间的协同作用.催化剂中金负载量增大、金粒子分散度提高以及氧化铁晶粒减小均有利于其催化性能的提高.
- 华金铭郑起魏可镁林性贻
- 关键词：水煤气变换反应负载型催化剂沉淀剂共沉淀
- 新型CuO/ZnO催化剂的制备及其在水煤气变换反应中的应用被引量：2
- 2008年
- 首次采用沉积沉淀法,以Cu(OH)2为前驱体制备不同CuO负载质量分数的CuO/ZnO水煤气变换(WGS)催化剂,并运用XRD、N2物理吸附和TPR等方法对催化剂进行结构表征。结果表明,活性组分CuO在载体ZnO表面的分散程度、颗粒大小及CuO和ZnO之间相互作用对催化剂的活性均有影响。CuO的适宜负载质量分数为20%,所得CuO/ZnO催化剂样品WGS反应活性较好,在350℃,CO转化率可达95.5%。
- 陈崇启詹瑛瑛林性贻郑起
- 关键词：催化剂工程水煤气变换
- 酸蚀预处理对蜂窝状堇青石及其不同方法涂敷氧化铝涂层的影响被引量：19
- 2006年
- 首先采用50%草酸溶液对蜂窝状堇青石进行沸煮处理,研究酸蚀处理对其组成和孔结构的影响.采用不同方法在其表面涂敷氧化铝涂层,考察酸蚀预处理对不同涂敷过程的影响.然后,对氧化铝涂层分别进行表征和比较.结果表明,(1)随着沸煮时间逐渐延长,蜂窝状堇青石腐蚀程度加剧,内部微孔增多,进而形成介孔,比表面积和平均孔径逐渐增大.(2)除硝酸盐热分解法外,采用传统浸渍法、原位涂敷+浸渍法和铝浆洗涂法涂敷时,将堇青石进行酸蚀预处理均不利于后续A l2O3涂层的涂敷.(3)采用传统浸渍法和铝浆洗涂法,酸蚀预处理都只是增大其涂层的比孔容积.而采用原位涂敷+浸渍法,预处理还会明显影响涂层的内部孔结构.其原因可能是预处理将影响A l2O3溶胶的原位形成过程,从而影响涂层的孔结构.
- 华金铭郑起魏可镁林性贻
- 关键词：AL2O3涂层
- ZrO2和Nb2O5双助剂对Au/α-Fe2O3低温水煤气变换催化剂结构性能影响的研究
- 低温工作的燃料电池通常利用富氢水煤气变换反应,即CO+H2O(?)CO2+H2,来深度清除原料气中的CO并制取氢气。Au／α-Fe2O3催化剂具有良好的低温水煤气变换活性,该催化剂在富氢气氛下存在着严重的失活问题,制约了...
- 张凤利郑起
- 关键词：ZRO2NB2O5助剂水煤气变换反应
- 文献传递
- ZrO_2对Cu/CeO_2-ZrO_2水煤气变换催化剂结构、性能的影响被引量：12
- 2005年
- 采用共沉淀法制备了系列Cu/CeO2-ZrO2水煤气变换(WGS)催化剂。用N2物理吸附、XRD和H2-TPR手段研究了ZrO2组分对催化剂的织构、物相、还原性能、热稳定性以及WGS反应活性的影响。结果表明,添加ZrO2组分均提高了催化剂的比表面积,且随ZrO2含量的增加,孔径逐渐向小孔集中,即大孔数量减少,小孔数量增加,最可几孔径移至1.9 nm左右,并逐渐增强。ZrO2的加入能有效地抑制CeO2晶粒的长大,同时适量的ZrO2可使铜铈基催化剂在WGS反应过程中保持较高的Cu分散度,从而使其具有较高的活性和稳定性。当催化剂中ZrO2含量为10%,反应温度为200℃时,WGS反应中CO的转化率达到73.7%。
- 郑云弟林性贻郑起詹瑛瑛李达林魏可镁
- 关键词：水煤气变换催化剂稀土
- 纳米Au/CeO_2催化剂的La_2O_3改性及光谱表征被引量：2
- 2008年
- 采用沉积沉淀法合成了系列La2O3改性的Au/CeO2催化剂,并结合紫外可见漫反射光谱,X射线粉末衍射和透射电镜对其进行相关表征。La的引入改变了载体的结构缺陷,导致了体系中金属Au与载体的相互作用发生了不同程度的变化。La2O3的掺杂有利于提高载体CeO2中氧缺位浓度,在一定范围内有利于活性的提高。继续提高掺杂量,使得缺陷浓度过高时可能形成缺陷簇,改变了缺陷性质,反而使活性相对下降。La掺杂量为5at%的Au/CL5.0样品表现出最佳的WGS活性,300℃时CO转化率达到94.12%。
- 张卿何振亮李锦卫詹瑛瑛林性贻郑起
- 关键词：AU/CEO2催化剂UV-VIS
- 整体式高温水煤气变换催化剂的初步研制被引量：34
- 2003年
- 采用不同方法制备了整体式高温水煤气变换催化剂。利用经酸处理的蜂窝状堇青石作载体制备整体式催化剂,着重研究酸处理对堇青石载体结构、性能及其催化性能的影响。利用改性Al2O3涂层浸渍负载活性组分制备整体式催化剂,重点考察化学组成对整体式催化剂性能的影响。研究结果表明,蜂窝状堇青石经酸适当处理及表面改性后,可用作整体式催化剂的栽体;K2O、CuO及稀土氧化物对整体式催化剂的水煤气变换活性有很好的促进作用,而且多组分间存在的某种协同作用更有利于调变整体式催化剂的催化性能。
- 华金铭郑起林性贻魏可镁
- 关键词：酸处理表面改性化学组成整体式催化剂
- ZrO_2,Nb_2O_5助剂改性Au/α-Fe_2O_3催化剂的光谱研究被引量：1
- 2007年
- 通过并流共沉淀方法,制备了一系列添加助剂ZrO2和Nb2O5的Au/α-Fe2O3催化剂,并用紫外-可见漫反射光谱,X射线光电子能谱,透射电镜和X射线荧光元素分析对其进行了表征。结果表明ZrO2和Nb2O5之间存在着较强的协同作用;两种助剂的同时添加促进了Au,ZrO2和Nb2O5在Au/α-Fe2O3催化剂表面的富集,有效地阻止了纳米微粒的团聚。经甲醇重整气氛下的催化性能评价,在200℃时,AuFZN的活性达到平衡转化率99.9%;经50h的稳定性测试,其稳定性远远高于未加助剂的Au/α-Fe2O3样品。这表明ZrO2和Nb2O5双助剂的添加有效地改善了Au/α-Fe2O3催化剂的性能。
- 张凤利郑起林性贻张汉辉李锦卫张卿
- 关键词：助剂XPS
- 改性沉积-沉淀法制备Au/Fe_2O_3水煤气变换反应催化剂被引量：5
- 2008年
- 采用共沉淀法、沉积-沉淀法和改性沉积-沉淀法制备了Au/Fe2O3催化剂,运用N2吸附、X射线衍射、X射线光电子能谱和透射电镜等技术对其进行了表征,考察了制备方法对Au/Fe2O3催化剂水煤气变换反应催化活性的影响.结果表明,改性沉积-沉淀法制备的催化剂具有最好的催化活性,150℃时CO转化率达82.3%.该催化剂比表面积较大,金粒子尺寸（3-5nm）较小且分布均匀.载体氧化铁以无定形态和结晶态共存,金与载体间存在较强的相互作用,这对催化剂活性的提高起着重要作用.
- 李锦卫詹瑛瑛张凤利林性贻郑起
- 关键词：氧化铁负载型金催化剂水煤气变换反应
