国家自然科学基金(21277066)
- 作品数：4 被引量：8H指数：2
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- 改性碳纳米管负载Pd基催化剂对二氯乙酸的催化加氢脱氯被引量：1
- 2014年
- 以壳聚糖(chitosan,CS)为单体,采用表面沉积交联法对多壁碳纳米管(CNT)改性得到壳聚糖修饰的碳纳米管(CS-CNT).分别以CS-CNT和CNT为载体,用硼氢化钠还原法制备Pd/CNT和Pd/CS-CNT负载型催化剂.采用元素分析仪、电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP)、透射电镜(TEM)、比表面积与孔径分布测定仪(BET)、X射线光电子能谱(XPS)等对材料进行表征,并对二氯乙酸的液相催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,与Pd/CNT相比,Pd/CS-CNT对二氯乙酸有更高的催化活性.此外,该催化加氢脱氯反应受溶液pH及催化剂表面Pd颗粒的影响.二氯乙酸的催化加氢脱氯反应符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明该反应过程由二氯乙酸在催化剂表面的吸附所控制.
- 周杨周娟万玉秋郑寿荣
- 关键词：PDCNTPD碳纳米管改性二氯乙酸
- Pd/TiO2催化剂对三氯生的催化加氢脱氯研究被引量：3
- 2016年
- 采用沉淀-沉积法制备不同载体的Pd负载型催化剂,采用透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)和电感耦合等离子体发射光谱(ICP-AES)对材料进行表征;并以所得材料为催化剂对三氯生(TCS)的催化加氢脱氯反应进行了研究.结果表明,Pd/TiO_2型催化剂在TCS加氢脱氯反应中具有较好的效果,反应活性随着Pd负载量的提高而增强.当反应物初始浓度为0.016 mmol·L^(-1),pH值为10,催化剂0.36%Pd/TiO_2用量为20mg时,TCS在70 min可以完成脱氯过程.碱性条件下,p H的升高不利于反应的进行.当催化剂用量在15—25 mg时,催化剂质量标化的反应初活性没有明显变化,表明催化反应过程不受传质阻力的影响.当反应物初始浓度在0.009—0.02 mmol·L^(-1)时,反应初活性随浓度的提高显著增加,但进一步增加反应物的浓度时初活性没有明显提高,因此,TCS在Pd/TiO_2催化剂上的脱氯行为符合Langmuir-Hinshelwood模型,表明TCS的加氢脱氯受表面吸附所控制.催化反应的过程中生成多种脱氯中间产物,反应的最终产物为2-羟基二苯醚.
- 陶善倩吴可万玉秋郑寿荣
- 关键词：三氯生加氢脱氯
- 咪唑类离子液体在β沸石上的吸附被引量：2
- 2016年
- 采用硅铝比(SiO_2与Al_2O_3的物质的量之比)为31.66和190.73的两种β沸石分子筛,吸附氯化1,3-二甲基咪唑([DMIM]Cl)、氯化1-丁基-3-甲基咪唑([BMIM]Cl)及氯化1-辛基-3-甲基咪唑([OMIM]Cl)等3种不同分子量大小的咪唑类离子液体,研究不同硅铝比的β沸石对分子大小不同的离子液体的吸附差异.实验结果表明,β沸石对离子液体的吸附等温线符合Freundlich吸附模式,[DMIM]Cl、[BMIM]Cl和[OMIM]Cl在β_1沸石上的吸附容量分别为0.62 mmol·g^(-1)、0.67 mmol·g^(-1)和0.73 mmol·g^(-1),在β_2沸石上的吸附容量分别为0.23 mmol·g^(-1)、0.38 mmol·g^(-1)和0.55 mmol·g^(-1).β_1沸石的吸附效果比β_2沸石要好,且随着离子液体阳离子上烷基侧链碳原子数目增加,针对同一种吸附质,β_1和β_2沸石吸附容量之间的差异逐渐减小.吸附动力学显示[DMIM]Cl、[OMIM]Cl在β沸石上的吸附符合二级动力学,β_1沸石吸附速率高于β_2沸石,且吸附平衡所需时间更短.[DMIM]Cl和[OMIM]Cl在β_1沸石上的吸附速率常数分别为0.0248 g·mg^(-1)·min^(-1)和0.0109 g·mg^(-1)·min^(-1),在β_2沸石上的吸附速率常数分别为0.0171 g·mg^(-1)·min^(-1)和0.0033 g·mg^(-1)·min^(-1).β沸石对离子液体[BMIM]Cl及[OMIM]Cl的吸附容量比目前已报道文献中的活性炭的更高,是去除水体中离子液体的一种潜在优质吸附剂.
- 赵瑰施张玲万玉秋许昭怡郑寿荣
- 关键词：Β沸石离子液体
- TiO2纳米管负载Pd催化氯苯加氢脱氯被引量：3
- 2014年
- 以不同温度(250、400、550℃)焙烧的TiO2纳米管(TNT)为载体,分别采用浸渍法和沉淀沉积法制备Pd负载催化剂Pd/TNT,用于研究氯苯气相加氢脱氯反应.采用透射电镜、X射线衍射、N2吸附-脱附、CO化学吸附等表征手段,探讨焙烧温度对载体性质和Pd分散性的影响.表征结果表明,沉淀沉积法比浸渍法制备的催化剂表面Pd粒子的分散性要好,而焙烧温度升高,载体表面羟基含量减少,TiO2纳米管由钛酸转变成锐钛矿结构.表征结果显示,Pd在400℃焙烧的载体上分散性最好,其对氯苯催化加氢脱氯反应的初活性高达92.9%,稳定性最好.
- 陈琳邵芸韩玉香万海勤许昭怡郑寿荣
- 关键词：加氢脱氯TIO2纳米管氯苯PDTNT
