福建省教育厅科技项目(JA03020)
- 作品数：8 被引量：52H指数：5
- 相关作者：陈文凯许莹曹梅娟刘书红李俊篯更多>>
- 相关机构：福州大学中国工程物理研究院中国科学院福建物质结构研究所更多>>
- 发文基金：福建省教育厅科技项目国家自然科学基金福建省农科院青年科技人才创新基金更多>>
- 相关领域：理学更多>>
- 苯分子在Cu(100)面平板模型上吸附的密度泛函理论研究被引量：19
- 2005年
- 使用量子化学中的密度泛函理论和平板周期模型方法,研究了苯在Cu(100)面上的吸附方式和相对稳定性.计算结果表明,苯在Cu(100)表面的吸附属于较强的化学作用,稳定性穴位优于桥位,顶位吸附最不稳定.在吸附过程中,C—C键有相对大的伸长,C—H键的键长变化较小,但是偏离苯环平面,并背离固体表面,顶位则是朝向表面.吸附过程中,发生了电子从苯向铜原子的转移.
- 陈文凯曹梅娟刘书红许莹李奕李俊篯
- 关键词：苯CU(100)密度泛函理论
- 分子团簇的量子化学研究被引量：3
- 2004年
- 采用Hartree-Fock方法、密度泛函(DFT)方法(BLYP、B3LYP)和MP2方法对Se4分子团簇的各种可能构型进行了结构优化和频率分析, 结果表明有5种构型是势能面上的稳定驻点, 同时对上述4种量子化学方法计算结果的差异进行了分析。并对这5种构型的结构稳定性、几何构型、前线分子轨道、Mulliken布局分析和偶极矩进行了分析, 根据分析结果对Se4分子的某些物理和化学性质进行了预测。
- 吉智陈文凯李俊篯吕乃霞陆春海
- 关键词：量子化学几何构型前线分子轨道偶极矩
- 苯在Au(100)表面化学吸附的周期性密度泛函理论研究被引量：15
- 2006年
- 采用局域密度泛函理论(LDA)的VWN方法,结合周期平板模型,在DNP基组下,研究了苯分子在Au(100)面的吸附情况.构型优化的结果表明,苯分子在穴位吸附活性最高,吸附能为-184.8～-184.3kJ·mol-1,苯环发生扭曲,C—C键明显拉长,出现了介于苯和1,4-环己二烯之间的船状构型,船头的2个C原子从sp2杂化重新进行sp3杂化.苯分子在桥位和顶位的吸附活性较低,吸附能分别为-156.7～-145.3kJ·mol-1、-116.5～-117.0kJ·mol-1,苯分子构型有稍微的改变.轨道分析的结果还表明,吸附之后苯分子的轨道简并度降低,苯分子的LUMO轨道和邻近Au原子的dz2轨道叠加比较好,两个对位的C原子以双σ键形式连接到表面邻近的Au原子上.
- 曹梅娟陈文凯刘书红许莹李俊篯
- 关键词：苯密度泛函理论
- 甲醇在Au(111)表面吸附的密度泛函研究被引量：20
- 2006年
- 采用基于第一性原理的密度泛函理论和周期平板模型相结合的方法,对CH3OH分子在Au(111)表面top,fcc,hcp和bridge位的吸附模型进行了构型优化、能量计算以及Mulliken布居分析,结果表明top位是较有利的吸附位.吸附的CH3OH解离产生甲氧基CH3O和H,对它们在Au(111)面的吸附进行的计算表明,bridge和fcc位分别是二者的最佳吸附位.对过渡态的计算给出了CHOH在Au表面解离吸附的可能机理:首先发生O-H键的断裂,继而生成甲氧基中间体.
- 刘书红陈文凯曹梅娟许莹李俊篯
- 关键词：甲醇金AU(111)表面密度泛函理论过渡态
- S_2ClF的构型及其异构化反应的密度泛函理论研究被引量：1
- 2004年
- 采用量子化学中的密度泛函理论B3LYP方法,在6-311+G(3df)水平上,全优化得到了S2ClF线型和分叉型2种异构体的平衡结构,同时对可能发生的分子内卤素原子迁移反应的过渡态进行了考察。计算结果表明,从能量角度看,线型的ClSSF为稳定构型,热力学和动力学计算表明,无论是F原子迁移还是Cl原子迁移,分子内的原子迁移需要较高的活化能,并且速度很慢。
- 陈文凯章永凡徐艺军李奕李俊
- 关键词：构型异构化反应密度泛函理论量子化学过渡态理论卤化物
- 甲醇在Ru(0001)表面吸附的密度泛函研究被引量：7
- 2006年
- 采用密度泛函理论(DFT)的B3LYP方法,以原子簇Ru15为模拟表面,对甲醇在理想的Ru(0001)面三种吸附位置(top,fcc,hcp)的吸附模型进行了几何构型优化,能量计算,Mu lliken布局分析以及振动频率计算,结果表明顶位为最有利的吸附位.这些变化与实验观察到的甲醇在过渡金属表面解离的结果相一致.同时通过对吸附过程的分析推测其可能的解离途径.
- 刘书红陈文凯曹梅娟许莹邓昭浦
- 关键词：甲醇
- 振动频率与吸附位:NH3吸附于Pt(111)面的有限簇模型密度泛函理论研究
- 2004年
- 采用有限簇模型的密度泛函方法对在低覆盖度下NH3吸附于Pt(111)进行了构型优化和振动频率分析,结果表明,吸附位的稳定性顺序为atop＞bridge＞fcc＞hcp.这个结果表明,HREELS的解释不可靠,对结构参数键长R(H-N)、R(N-Surf)和键角A(HNH)的分析表明:(1)键角A(HNH)随能量的升高而逐渐变化,表明吸附能的变化与朝sp3杂化的程度一致;(2)键长R(N-H)的变化是N与表面的排斥作用和N与H相互作用的共同结果,故它不与吸附能直接相关;(3)正如所预料的那样氨与Pt(111)面的距离R(N-Surf)的变化与稳定性一致.
- 吉智 陈文凯 李俊篯 吕乃霞 陆春海
- 关键词：化学吸附密度泛函计算
- 苯在Ag(100)表面吸附的周期性密度泛函理论研究被引量：9
- 2006年
- 采用量子化学中的密度泛函理论结合平板周期模型方法,研究了苯在Ag(100)面上的吸附方式和相对稳定性.通过对不同吸附位置的吸附能和几何构型参数的比较发现,苯在Ag(100)表面的吸附属于较强的化学作用,穴位吸附的稳定性优于桥位,顶位吸附最不稳定.吸附的苯分子的平衡构型发生扭曲,C-C键有较大程度的伸长;C-H键的键长基本不变,但是偏离苯环平面,并背离Ag(100)表面.在吸附过程中,电子由苯向表面银原子转移.本文给出了详细的轨道示意图和电荷布居分析,并且与相关的实验和理论研究结果进行了比较.
- 曹梅娟陈文凯刘书红陆春海许莹李俊篯
- 关键词：苯银密度泛函理论
