江西省教育厅科学技术研究项目(GJJ12344)
- 作品数：12 被引量：114H指数：7
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- 相关领域：理学冶金工程一般工业技术化学工程更多>>
- Pt/BiOCl纳米片的制备、表征及其光催化性能被引量：15
- 2013年
- 采用光化学沉积法制备了一系列不同Pt含量的新型Pt/BiOCl纳米片光催化剂,运用N2物理吸附-脱附、X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱、光致发光光谱、紫外-可见漫反射光谱等手段对Pt/BiOCl进行了表征,并以λ=254nm的紫外灯和钨灯为光源,考察了Pt含量对Pt/BiOCl光催化降解酸性橙II活性的影响.结果表明,沉积的Pt对BiOCl样品比表面积的影响不大,但可有效增强催化剂对可见光的吸收能力,显著抑制光生电子与空穴的复合.当Pt含量为1%~2%时,能大幅度提高紫外光下BiOCl催化降解染料的活性,并产生可见光活性.这是由于Pt/BiOCl具有一定的可见光吸收能力,产生了Pt纳米粒子的等离子体光催化作用.
- 余长林陈建钗操芳芳李鑫樊启哲YU Jimmy魏龙福
- 关键词：铂纳米粒子光催化酸性橙II
- Al^(3+)掺杂ZnS纳米晶的合成、表征及其光催化性能被引量：5
- 2013年
- 在较温和的溶剂热条件下制备了一系列Al3+掺杂的ZnS纳米晶光催化剂。利用N2物理吸附、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、红外光谱(FT-IR)和光致发光(PL)谱等技术对合成的样品进行了表征。考察了不同含量的Al3+掺杂对ZnS的结晶度、比表面积、表面羟基、光吸收性能及其对不同染料的光催化降解性能的影响。结果表明,在140℃下合成的球状ZnS纳米晶具有较好的结晶度;Al3+掺杂在增加催化剂的比表面积的同时丰富了催化剂的表面羟基;此外,掺杂的Al3+可以明显抑制光生电子(e-)和空穴(h+)的复合,提高光催化反应效率。当掺杂最佳含量的6mol%Al时,可使催化剂光催化降解染料酸性橙Ⅱ、亚甲基蓝和罗丹明B的降解率分别提高3.5、1.0和0.9倍。
- 余长林李鑫周晚琴樊启哲魏龙福陈建钗
- 关键词：AL掺杂溶剂热光催化降解率
- Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂的制备及甲烷部分氧化制合成气被引量：16
- 2012年
- 利用共沉淀法制备了具有介孔结构的Ce0.5Zr0.5O2固溶体载体,然后浸渍不同质量分数(10%、20%、30%)的活性组分钴,制备了系列Co/Ce0.5Zr0.5O2催化剂。利用N2物理吸附(BET)、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温氧化(TPO)和热重(TG)等手段对制备和反应后的催化剂进行了表征,研究了它们对甲烷部分氧化制合成气反应的催化性能。研究结果表明,铈锆固溶体负载的钴比较容易被还原,该系列催化剂具有较高的活性和对H2及CO的选择性,且随Co含量的增加,催化剂的活性和对H2和CO的选择性得到提高的同时,也增强了催化剂的抗积炭性能。
- 余长林胡久彪翁维正周晓春陈喜蓉
- 关键词：钴甲烷部分氧化合成气
- 制备方法对Ni/CeO2-Al2O3催化剂甲烷部分氧化催化性能的影响被引量：7
- 2013年
- 采用浸渍-沉淀法、水热合成法、共沉淀法和柠檬酸络合法制备了Ni/CeO2-Al2O3催化剂,考察了制备方法对该催化剂的物理结构和甲烷部分氧化(POM)催化性能的影响。利用N2物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)、热重(TG)分析等手段对反应前后催化剂的物理化学性质进行了表征。实验结果表明,浸渍-沉淀法制备催化剂的活性和产物H2和CO的选择性最低。而柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3表现出最大的CH4转化率和最高的CO、H2选择性。BET和XRD表征结果表明,柠檬酸络合法制备的Ni/CeO2-Al2O3的比表面积最大,且CeO2晶粒粒径小、分散均匀;H2-TPR测试表明,该催化剂负载的Ni物种和Ni与Al2O3相互作用产生的尖晶石NiAl2O4都较容易被还原成金属Ni,产生更多的活性中心;NH3-TPD和TG分析表明,该催化剂具有较多酸性位点和表面积炭,但相比较于它的高反应活性,积炭速率较低、稳定性较高。
- 余长林胡久彪杨凯周晓春
- 关键词：甲烷部分氧化镍尖晶石
- 甲烷部分氧化的热力学模拟研究被引量：5
- 2014年
- 甲烷部分氧化制备合成气对于提高天然气的利用价值具有重要的意义.甲烷部分氧化反应是一个非常复杂的反应体系.反应涉及部分氧化(主反应)、燃烧、重整、水煤气变换、积炭等.使用Aspen Plus和HSC Chemistry软件对甲烷部分氧化制备合成气过程进行热力学模拟计算.考察了温度、压力和CH4/O2比对CH4转化率、氢和CO选择性的影响.同时对甲烷部分氧化反应热力学平衡产物组成和积炭副反应进行了热力学计算分析.研究结果表明,随反应温度的升高,压力的减小,CH4的转化率和CO与H2的选择性均呈上升趋势.反应温度在300℃时就有相当多的积炭生成,在550℃积炭量达到最大,随后又随温度上升,积炭量逐渐减少,在900℃以上无积炭产生.
- 余长林周晓春胡久彪樊启哲
- 关键词：甲烷部分氧化氢一氧化碳
- Ni／MxOy／CeO2-ZrO2(M=Cu，Ba，Al)复合催化剂的制备及其甲烷部分氧化性能被引量：3
- 2014年
- 首先采用柠檬酸络法制备了系列Mx Oy/CeO2-ZrO2(M=Cu,Ba和Al)固溶体载体,然后浸渍活性组分Ni,制得系列Ni/Mx Oy/CeO2-ZrO2复合催化剂。考察了掺杂助剂元素(Cu,Ba和Al)对CeO2-ZrO2固溶体结构和负载Ni催化剂的甲烷部分氧化生成合成气催化性能的影响。采用氮气物理吸附,X射线粉末衍射(XRD),氢-程序升温还原(H2-TPR),扫描电子显微镜(SEM),氨-程序升温脱附(NH3-TPD)和热重(TG)等技术对反应前后催化剂的理化性质进行表征。甲烷部分催化氧化表明,催化剂的活性顺序为Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2>Ni/BaO/CeO2-ZrO2>Ni/CeO2-ZrO2>Ni/CuO/CeO2-ZrO2。催化剂表征结果表明,掺杂助剂元素后复合载体的主要结构仍然为CeO2-ZrO2固溶体;掺杂的助剂Ba和Al能和CeO2-ZrO2固溶体产生较强的相互作用,生成Mx Oy/CeO2-ZrO2三元复合固溶体载体,并使复合载体的比表面积增大,其中掺杂Al的效果最为明显,能使CeO2-ZrO2固溶体载体颗粒细化,表面结构更丰富,从而有利于活性组分Ni的分散;虽然掺杂Al使载体的表面酸性略有增强,但是Ni/Al2O3/CeO2-ZrO2复合催化剂仍表现了最高的活性和良好的稳定性。掺杂助剂Cu后,Cu与活性组分Ni之间的"氢溢流"效应增强了催化剂中Ni的还原性,生成的Cu0与Ni0之间产生的相互作用导致CuNi合金的生成,减少了Ni0活性中心的数目,导致该催化剂对甲烷部分氧化的活性下降。
- 余长林胡久彪杨凯刘小燕樊启哲
- 关键词：柠檬酸络合法甲烷部分氧化
- Ag/BiOX(X=Cl,Br,I)复合光催化剂的制备、表征及其光催化性能被引量：53
- 2012年
- 采用光化学沉积法制备了一系列不同Ag含量的新型Ag/BiOX(X=Cl,Br,I)复合光催化剂,应用X射线粉末衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光(PL)谱、紫外-可见(UV-Vis)光谱和N2物理吸附等手段对催化剂进行表征,并以420nm<λ<660nm的可见光为光源,评价了该催化剂光催化降解酸性橙II的活性,考察了不同含量的Ag沉积对BiOX样品光催化性能的影响.N2物理吸附测试结果表明,沉积银在一定程度降低了催化剂的比表面积.UV-Vis测试结果表明,Ag能产生表面等离子共振吸收,有效增强BiOCl和BiOBr对可见光的吸收能力.PL测试结果则表明,Ag能显著抑制光生电子(e-)和空穴(h+)的复合.Ag的存在大幅度提高了BiOX对染料的光催化降解活性.当负载Ag的质量分数(w)为1%-2%时,可使BiOCl、BiOBr和BiOI光催化活性分别提高了10、13和2倍.Ag/BiOX复合光催化剂具有更高催化活性的原因是复合光催化剂对可见光有很强的吸收能力,同时产生了银等离子体光催化作用和银抑制了Ag/BiOX(X=Cl,Br,I)的光生电子-空穴的复合.
- 余长林操芳芳舒庆包玉龙谢志鹏YU Jimmy C杨凯
- 关键词：光催化
- Co/Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂的制备及其对甲烷部分氧化反应催化性能被引量：4
- 2013年
- 采用柠檬酸络合法制备了Cex Ti1-x O2固溶体,以其为载体浸渍硝酸钴溶液制备负载钴催化剂mCo/Cex Ti1-x O2-T-y。考察了Co负载量(m)、载体中Ce/(Ce+Ti)摩尔比(x)、载体制备过程中柠檬酸用量(y)以及载体的焙烧温度(T)对该系列催化剂催化甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响。利用X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)和热重(TG)分析手段对mCo/Cex Ti1-x O2-T-y催化剂进行了表征。结果表明,当负载Co的质量分数为20%、柠檬酸/(Ce+Ti)的摩尔比为1、载体焙烧温度为700℃时,制备的20Co/Ce0.5Ti0.5O2-700-1催化剂对POM反应表现出优良的催化性能,其主要原因是,载体之间形成的Ce-Ti固溶体能够一定程度上抑制非催化活性相CoTiO3的生成。
- 余长林周晓春胡久彪相彬陈建钗魏龙福
- 关键词：CO甲烷部分氧化
- 碱土Sr对Co/Al_2O_3催化剂甲烷部分氧化反应的影响被引量：10
- 2012年
- 以γ-Al2O3为载体,采用共浸渍法制备了Sr-Co/Al2O3系列催化剂,研究了助剂Sr对Co/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化(POM)制合成气反应的影响,并利用N2物理吸附、X射线衍射、H2-程序升温还原和热重等技术对催化剂的理化性质进行了表征。结果表明,未添加助剂的Co/Al2O3和800℃焙烧的Sr-Co/Al2O3催化剂在POM反应初期催化活性很低,然而,当添加Sr的质量分数高于2%时,催化剂表现出很好的催化活性和稳定性。焙烧后的新鲜催化剂上主要存在两类Co物种,一类是与载体相互作用较弱、易被H2还原为单质的Co3O4;另一类是与载体相互作用较强、难还原、无催化活性的CoAl2O4尖晶石。在焙烧过程中,Sr易形成Sr4Al14O25,从而削弱Co与Al2O3之间的相互作用,能在一定程度上抑制CoAl2O4物种的形成,提高催化剂的稳定性和活性。未添加Sr的Co/Al2O3在反应时易发生物相改变生成尖晶石,导致催化剂迅速失活;但当焙烧温度达到800℃时,添加有限量的Sr还是无法阻止CoAl2O4的产生。
- 余长林周晓春翁维正胡久彪陈喜蓉魏龙福
- 关键词：钴甲烷部分氧化
- 溶剂热制备球状ZnS纳米光催化剂及其光催化性能被引量：10
- 2012年
- 以乙二醇为反应介质,醋酸锌(Zn(CH3COO)2·2H2O)和硫脲((NH2)2CS)为原料,采用溶剂热法制备了系列ZnS光催化剂.考察了不同反应温度、时间对ZnS的结晶度、比表面积、光吸收性能及其光催化性能的影响.利用N2物理吸附(BET)、扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和光致发光谱(PL)对样品进行了表征.以紫外灯(λ=254 nm)为光源,对所得样品进行了光催化降解不同染料的活性测试.研究结果表明,该系列催化剂均具有较好的结晶性能,具有球状形貌.但在140℃下处理16 h的ZnS样品表现了最高的光催化活性.光照5 h后,染料酸性橙Ⅱ、甲基橙、亚甲基蓝、罗丹明B的降解率分别达到91.49%、93.04%、64.63%和51.79%.这主要归于该条件下制备的ZnS具有比较好的结晶性能、大比表面积和较少的晶格缺陷.
- 李鑫余长林樊启哲杨凯操芳芳
- 关键词：ZNS溶剂热乙二醇光催化染料
