国家自然科学基金(21006080)
- 作品数：4 被引量：12H指数：2
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- 相关领域：化学工程理学更多>>
- MCM-41固载席夫碱钴配合物在环己烷氧化反应中的应用被引量：5
- 2011年
- 制备γ-氨丙基三乙氧基硅烷修饰的MCM-41分子筛固载型双水杨醛缩乙二胺合钴(Cosalen)配合物,采用傅里叶变换红外光谱、X线衍射、比表面积测定、热重-差热(TG-DSC)、紫外-可见光光谱(UV-Vis)、透射电镜等方法对分子筛固载型配合物Cosalen/MCM-41的结构进行表征,并对比Cosalen/MCM-41与Cosalen/NaY的催化性能。研究结果表明:Cosalen已进入分子筛孔道内;在以氧气为氧源的环己烷氧化反应中,Cosalen/MCM-41催化剂具有较好的活性和对环己醇、环已酮的选择性。该催化反应产物中环已基过氧化氢(CHHP)的量很少,表明Cosalen/MCM-41催化剂能加速环已基过氧化氢的分解;以Cosalen/MCM-41为催化剂,在初始氧气压力为0.80 MPa,温度为130℃,环己烷与催化剂的质量比为100,叔丁基过氧化氢0.06 g的相对温和条件下反应2 h,环己烷的转化率达到5.96%,醇酮选择性87.03%。
- 单高峰袁霞吴剑罗和安
- 关键词：环己烷氧化氧气MCM-41
- 疏水性Cosalen/SBA-15的制备及在甲苯选择性氧化中的应用被引量：5
- 2013年
- 以介孔分子筛SBA-15为载体,先采用γ-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)进行氨基硅烷化修饰,然后经甲基三乙氧基硅烷(MTES)疏水修饰后固载双水杨醛缩乙二胺合钴配合物(Cosalen).采用傅里叶变换红外光谱、紫外-可见漫反射光谱、X射线光电子能谱、元素分析、等离子体发射光谱、X射线衍射和氮气物理吸附等手段对制备的固载型催化剂Cosalen/SBA-15进行了物相结构和修饰程度的表征,并考察了样品对甲苯、苯甲醛和苯甲醇的吸附性能及在甲苯液相氧化反应中的催化性能.结果表明,固载型催化剂Cosalen/SBA-15的介孔结构和孔道有序性保持良好,Cosalen通过与氨基配位固载在修饰后的载体SBA-15上,且高度分散,氨基硅烷化和甲基修饰明显增强了其表面疏水性能,对苯甲醛和苯甲醇的吸附量降低.疏水性Cosalen/SBA-15协同N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)催化甲苯液相分子氧氧化反应,无溶剂体系在130℃下反应2 h,甲苯转化率达到16.0%,产物中苯甲醛和苯甲醇的总选择性为32.0%,在一定程度上抑制了极性产物深度氧化为苯甲酸.高温不利于苯甲醛和苯甲醇选择性的提高,降低温度至110℃,甲苯转化率达到12.9%时,苯甲醛和苯甲醇的总选择性提高到43.9%.
- 邓莹袁佩袁霞吴剑罗和安
- 关键词：SBA-15分子筛
- 1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐在环己酮氨肟化反应中的重复使用性能被引量：1
- 2013年
- 制备了1-丁基-3-甲基咪唑磷钨酸盐((C8H16N2)3PW12O40),并将其用于催化环己酮氨肟化反应。采用FTIR、TG-DSC、XRD以及核磁共振等方法对反应前后的催化剂进行了表征。结果表明,反应后催化剂的咪唑阳离子碳链发生了断裂,同时其磷钨阴离子[PW12O40]3-也转变成一种缺位型杂多阴离子[PW11O39]7-。催化剂重复使用2次后,仍然获得与新鲜催化剂相同的环己酮肟产率,表明在氨肟化体系中结构改变了的丁基咪唑磷钨酸盐催化剂仍然具有良好的催化性能。
- 刘媛吴云袁霞吴剑罗和安
- 关键词：氨肟化环己酮
- NHPI/Co(Salen)复合催化液相氧化甲苯的工艺考察被引量：2
- 2014年
- 为了开发甲苯液相氧化的新催化体系,寻求合适的反应条件提高甲苯选择性氧化生成苯甲醛、苯甲醇的选择性。以分子氧为氧源,在无溶剂条件下,采用N-羟基邻苯二甲酰亚胺(NHPI)与双水杨醛缩乙二胺合钴配合物(Co(Salen))复合催化甲苯液相氧化反应。详细考察了NHPI单独催化以及NHPI与Co(Salen)复合催化过程中NHPI用量、Co(Salen)用量、反应温度、反应时间和氧压对甲苯选择性氧化反应的影响。结果表明:在甲苯0.22 mol,NHPI的摩尔分数2%,Co(Salen)的摩尔分数0.02%,氧压1.60 MPa,110℃的条件下反应2 h,甲苯转化率达到13.6%,苯甲醛选择性32.7%,苯甲醇选择性10.8%,苯甲醛、醇、酸总选择性达97.7%,该反应条件为较佳的工艺条件。
- 周蒙邓莹袁霞吴剑罗和安
- 关键词：苯甲醛N-羟基邻苯二甲酰亚胺
