国家自然科学基金(20576025)
- 作品数：18 被引量：116H指数：8
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- 相关机构：河北工业大学中国科学院中国科学院研究生院更多>>
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- 四甲基胍与离子液体协同催化合成苯氨基甲酸甲酯被引量：2
- 2008年
- 将一系列咪唑类离子液体分别与四甲基胍(TMG)进行预混合制得一系列催化剂,于相同条件下考察了催化剂在苯胺(AN)与碳酸二甲酯(DMC)合成苯氨基甲酸甲酯(MPC)反应中的催化性能。结果表明,[bmim]BF_4([bmim]为1-丁基-3-甲基咪唑)与 TMG 混合制得的催化剂的活性最好。同时考察了催化剂制备条件对催化性能的影响,结果表明,在 m([bmim]BF_4):m(TMG)=2、20℃、60 min 的条件下制得的催化剂的性能最佳。优化了该催化剂合成 MPC 的反应条件,优化合成条件为n(DMC):n(AN)=3、170℃、3 h、催化剂用量为反应物总质量的15%,在此条件下,MPC 收率为46.0%,选择性为59.8%。将TMG 和[bmim]BF_4分别回收后,再制成催化剂循环使用,循环使用5次后,MPC 收率没有明显降低。
- 王娜耿艳楼赵新强安华良王延吉
- 关键词：苯胺碳酸二甲酯苯氨基甲酸甲酯离子液体四甲基胍
- 负载型碳酸钾催化剂上二氧化碳与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯反应研究被引量：8
- 2006年
- 在负载型碳酸钾催化剂上对二氧化碳与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)反应进行了研究。结果表明,负载型碳酸钾催化剂的最佳制备条件为:活性炭为载体,碳酸钾负载量为15%(wt),焙烧温度423.15K。在反应温度443.15K、催化剂用量为2.0%(wt)、溶剂(乙腈)/PG/二氧化碳(摩尔比)为19.2∶3∶4、二氧化碳初始压力为2.0MPa、反应时间12h的条件下,PG的转化率为12.9%,PC的收率为9.6%,选择性为74.4%。对活性炭负载碳酸钾催化剂进行了XRD分析,发现存在K2CO3和K2O两种晶相。BET分析结果表明,载体的比表面积对负载型碳酸钾催化剂的催化活性有较大影响。与均相碳酸钾催化剂相比,负载型碳酸钾催化剂上PC的选择性提高了40.3%。
- 陈鸿赵新强王延吉
- 关键词：碳酸丙烯酯1,2-丙二醇二氧化碳
- MgO催化尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯反应研究被引量：6
- 2007年
- 首先评价了金属氧化物催化剂对尿素与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)反应的催化性能,其中MgO催化活性最高,PC收率为85.5%.通过正交实验确定最佳反应条件:反应温度为170℃,MgO催化剂与PG的摩尔比为0.032∶1,PG与尿素的摩尔比为3∶1,反应时间为3h.此时PC收率为91.5%.为利于催化剂与反应体系的分离,又以硝酸镁为前驱体,制备了用于该反应的SiO2负载MgO催化剂,确定了最佳负载量为15%,最佳焙烧温度为550℃,PC收率为86.3%.
- 崔一强安华良赵新强王延吉
- 关键词：碳酸丙烯酯尿素1,2-丙二醇负载型催化剂
- 几种方法制备的H_3PW_(12)O_(40)/SiO_2催化剂的结构和催化性能被引量：22
- 2007年
- 针对H3PW12O40(HPW)的比表面积小和不易回收利用等缺点,分别采用浸渍法、溶胶-凝胶法和以离子液体为模板剂的溶胶-凝胶法制备了HPW/SiO2催化剂,采用傅里叶变换红外光谱、X射线衍射、N2物理吸附和吸附氨的程序升温脱附等技术对催化剂样品进行了表征,并考察了其对苯硝化反应的催化性能.结果表明,所制备的催化剂样品都保持了HPW原有的Keggin结构.浸渍法制备的催化剂的比表面积(475.2m2/g)较小,使用4次后硝基苯的收率由82.4%下降到70.7%;溶胶-凝胶法制备的催化剂的比表面积(498.6m2/g)居中,使用4次后硝基苯的收率由85.1%下降到79.6%;以[emim]BF4离子液体为模板剂,采用溶胶-凝胶法制备的催化剂含有介孔结构,比表面积(558.5m2/g)最高,使用4次后硝基苯的收率由84.7%下降到79.9%.不同方法制备的HPW/SiO2催化剂具有较高的催化苯硝化反应活性和较好的稳定性.
- 赵新强韩岩涛孙潇磊王延吉
- 关键词：磷钨酸负载型催化剂溶胶-凝胶法浸渍法硝化
- 锌铁氧化物催化剂的制备及在尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯反应中的催化性能被引量：16
- 2006年
- 采用共沉淀法制备了一系列锌铁氧化物催化剂,考察了沉淀剂种类和加入方式、沉淀pH值、焙烧温度等制备条件对催化剂性能的影响,得到的最佳制备条件为:以硝酸锌和硝酸铁为前驱体,Zn/Fe摩尔比为2,以氨水为沉淀剂(沉淀终点pH值8),采用正加法,焙烧温度450℃,焙烧时间4 h。考察了锌铁氧化物催化剂上尿素与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯的反应性能,优化了反应条件。最佳反应条件为:反应温度170℃,反应时间2 h,催化剂质量分数1.4%,1,2-丙二醇/尿素摩尔比为4。在最佳反应条件下,碳酸丙烯酯收率最高为78.4%。应用XRD、CO2-TPD和XPS等技术对催化剂进行了表征,发现该复合氧化物含有ZnO和ZnFe2O4两种晶相,其中ZnO为主活性组分,ZnO和ZnFe2O4的共同作用促进催化活性的提高。
- 贾志光赵新强王延吉
- 关键词：尿素1,2-丙二醇碳酸丙烯酯
- 质子酸酸化[emim]BF_4离子液体中4,4’-MDC的合成反应研究被引量：8
- 2007年
- 针对液体酸存在的设备腐蚀及回收利用问题,利用质子酸酸化的1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸([emim]BF4)离子液体(ILs)既作反应溶剂又作催化剂,催化苯氨基甲酸甲酯(MPC)与甲醛缩合制备4,4’-二苯甲烷二氨基甲酸甲酯(4,4’-MDC)反应。考察了反应温度、原料配比、离子液体用量及反应时间等因素对4,4’-MDC合成反应的影响。适宜的反应条件为:70℃、n(MPC)/n(HCHO)=4/1、wt(ILs)/wt(MPC)=4/1、1.5h,此时4,4’-MDC产率为71.7%、选择性为71.9%。借助超声波对反应后的酸化离子液体进行萃取提纯,处理后的酸化离子液体循环使用时其催化活性基本保持不变。
- 胡利彦耿艳楼赵新强王延吉
- 关键词：苯氨基甲酸甲酯二苯甲烷二氨基甲酸甲酯
- 负载型乙酸锌催化1,2-丙二醇与二氧化碳合成碳酸丙烯酯反应性能
- 2014年
- 采用浸渍法制备了负载量15%的Zn(OAc)2/SiO2催化剂,并对其催化CO2与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)的反应性能进行了研究。在反应温度160℃、反应时间4h、CO2初始压力3.0MPa、催化剂用量2.5%、乙腈/PG摩尔比为1.8∶1条件下,PG转化率为18.2%,PC收率为10.2%,选择性为56.0%。通过GC-MS定性分析确定主要副产物为乙酰胺、1,2-丙二醇-2-乙酸酯和1,2-丙二醇二乙酸酯。XRD和BET分析和活性评价表明:Zn(OAc)2/SiO2存在一定程度的活性组分流失。
- 孙娜崔一强邸青李永真胡亚伟赵新强
- 关键词：碳酸丙烯酯1,2-丙二醇二氧化碳副反应
- 碳酸钾催化剂上二氧化碳与1,2-丙二醇合成碳酸丙烯酯被引量：15
- 2005年
- 研究了CO2与1,2-丙二醇(PG)合成碳酸丙烯酯(PC)的反应,优化了反应条件。最佳反应条件为:以碳酸钾为催化剂、反应温度423.15K、反应时间12h、CO2初始压力2.0M Pa、催化剂用量(质量分数)2.0%、n(乙腈)∶n(PG)∶n(CO2)=19.2∶3∶4。在此条件下,PC的最高收率为12.6%,PG转化率为23.8%,PC选择性为53.0%。采用色谱-质谱联用技术对反应产物进行了定性分析,推测主要副反应为溶剂乙腈水解生成乙酰胺,乙酰胺与PG反应生成1,2-丙二醇的乙酸酯。同时经实验发现,提高PC选择性的关键是要有适宜的溶剂。该合成方法为CO2的有效利用提供了一条新途径。
- 陈鸿赵新强王延吉
- 关键词：碳酸钾碳酸丙烯酯1,2-丙二醇二氧化碳催化剂
- 负载型硫酸催化合成二苯甲烷二氨基甲酸甲酯
- 2009年
- 制备了SiO2负载硫酸催化剂,并将其用于催化苯氨基甲酸甲酯(MPC)与甲醛进行缩合反应合成二苯甲烷二氨基甲酸甲酯(4,4′-MDC)。以碳酸二甲酯(DMC)为溶剂,考察了反应时间、反应温度、原料配比、催化剂用量、溶剂用量等因素对该缩合反应的影响。得到的适宜反应条件为:催化剂的酸量与甲醛的摩尔比为1.3、MPC与甲醛的摩尔比为4、DMC与MPC的质量比为8、反应温度80℃、反应时间3h。在此条件下,4,4′-MDC的收率为56.0%,选择性为75.0%。在催化剂循环使用过程中,催化剂初次使用后,活性有所降低,但选择性提高;此后其催化活性和选择性稳定,循环使用4次基本保持不变。
- 王晶耿艳楼赵新强郭莲安华良王延吉
- 关键词：苯氨基甲酸甲酯二苯甲烷二氨基甲酸甲酯甲醛缩合反应
- N,N,N′,N′-四甲基-N″-苯基胍的合成及其催化CO_2法合成二甘醇双烯丙基碳酸酯被引量：4
- 2008年
- 采用三氯氧磷法合成了一种新型五取代有机胍N,N,N′,N′-四甲基-N″-苯基胍(PhTMG),利用IR、1HNMR、ESI-MS等方法对其结构进行了表征。考察了PhTMG对以二甘醇(DEG)、氯丙烯(ACH)和CO2为原料合成二甘醇双烯丙基碳酸酯(ADC)反应的催化性能,ADC的最高收率为95.3%。采用GC-MS、XRD、IR等分析手段结合实验验证对ADC合成反应机理进行了研究,推测出该反应分4步进行:第1步,CO2、DEG和Na2CO3反应生成二甘醇单碳酸钠盐;第2步,二甘醇单碳酸钠盐和ACH反应生成二甘醇单烯丙基碳酸酯(DGAC);第3步,DGAC、CO2和Na2CO3反应生成二甘醇单烯丙基碳酸酯单碳酸钠盐;第4步,二甘醇单烯丙基碳酸酯单碳酸钠盐与ACH反应生成目的产物ADC。并推测了反应体系中的主要副反应。
- 安华良赵新强刘择收贾春瑶王延吉
- 关键词：二甘醇氯丙烯反应机理
