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助剂Ce对NiAl催化剂水相重整乙二醇制氢性能的影响: ＜正＞以氢气为能量载体,以生物质和水为资源的能源策略,是当今世界公认的逐步替代石油等传统能源的最佳办法之一。美国Dumesic等发现可直接由可再生生物质（葡萄糖、山梨醇、乙二醇等）通过水相催化重整方法一步制得氢气,最终...; 卢春山白赢李小年; 关键词：乙二醇镍制氢; 文献传递

胶溶-水热晶化过程中纳米TiO_2相稳定性研究被引量：4: 2007年; The phase stability of nanocrystaline anatase and rutile TiO2 in sols peptized at different temperature has been studied by X-ray Diffraction (XRD) and thermodynamical analysis. The results show that the stability of nanocrystaline TiO2 of different crystal types is a function of particle size. According to the thermodynamical analysis, anatase TiO2 becomes more stable than rutile TiO2 when the particle size is less than ca. 14 nm, which coincides with the experimental data obtained by XRD. Both surface Gibbs free energy and surface stress play important roles in the thermodynamically phase stability. Comparing the data calculated thermodynamically with the experimental results obtained under different temperatures, it is found that the constant K in the function relation, f=KGS, between surface free energy GS and surface stress f is temperature dependent and equal to 1 at 333 K and 2 at 453 K, respectively.; 唐浩东肖莎吕德义卞飞荣许可郑遗凡刘化章李小年; 关键词：胶溶水热晶化 XRD

Sn改性对RaneyNi催化剂乙醇水相重整制氢性能的影响: ＜正＞乙醇是来源最广泛的生物质直接衍生物,目前乙醇制氢的研究主要集中在蒸汽重整、氧化重整和自热催化重整等;然而这些方法都存在着反应温度高、容易发生烷基化副反应、氢气选择性有待提高等不足。Dumesic等提出了通过水相重整...; 张军华项益智白赢李小年; 文献传递

Ce和Mg改性的γ-Al_2O_3负载Pt催化剂催化乙二醇水相重整制氢被引量：26: 2006年; 采用浸渍法制备了Ce和Mg改性的-γAl2O3负载Pt乙二醇水相重整制氢催化剂.采用催化活性评价、N2物理吸附、CO化学吸附、X射线衍射(XRD)和程序升温还原(TPR)等手段系统研究了催化剂的活性、选择性及物化性质.实验结果表明,Ce和Mg改性的-γAl2O3负载Pt催化剂的活性明显高于Pt/-γAl2O3催化剂.在498 K和2.58 MPa条件下,乙二醇的转化率由72.3%提高到100%,氢的选择性接近100%.在Pt/(Ce)-γAl2O3和Pt/(Mg)-γAl2O3催化剂的XRD谱中,除了-γAl2O3特征峰外,还分别出现了CeO2和Mg-Al层状化合物及微弱的Mg-Al尖晶石结构化合物的特征峰.Ce的存在促进了Pt对乙二醇的吸附-裂解作用和CO水煤气变换反应;Mg的存在中和了-γAl2O3表面的酸性,增加了载体的碱性中心,影响了PtCl62-的分散,抑制了乙二醇的脱水反应.; 白赢卢春山马磊陈萍郑遗凡李小年; 关键词：铈负载型催化剂乙二醇制氢

Raney Ni催化剂上苯酚液相原位加氢表观动力学被引量：5: 2008年; 考察了RaneyNi催化剂作用下,反应条件(温度、压力、空速、苯酚浓度和甲醇与水的配比)对苯酚液相原位加氢反应性能的影响规律。结果表明,较高的反应温度和压力以及较低的液体空速和甲醇含量有利于提高苯酚的转化率和环己醇的选择性,但是苯酚的浓度对反应性能的影响不大。针对该反应体系的动力学研究表明,苯酚原位加氢生成环己醇和环己酮的表观浓度级数α1和α2分别为0.93和1.09,β1和β2分别为3.82和3.47,表观活化能Ea1和Ea2分别为67.8kJ.mol-1和80.2kJ.mol-1。将动力学研究结果与各个反应条件对反应性能的影响规律相关联,解释了不同反应条件引起苯酚加氢反应速率以及生成环己醇和环己酮选择性差异的原因。; 项益智卢春山张群峰马磊巫晓琼李小年; 关键词：苯酚表观动力学

Raney Ni催化剂降解含酚废水制氢研究被引量：2: 2008年; 为了实现生物难降解高毒性的含酚废水的活性和资源化利用,利用碳氢有机化合物与水之间的水相重整反应技术降解含酚废水制氢。考察了温度、酚浓度和液体空速等对Raney Ni催化剂或Sn修饰的Raney Ni(Sn-Raney Ni)降解含酚废水制氢性能的影响。结果表明,在温度543K,压力5.5MPa,酚浓度1mmol/L和液体空速1.42h-1下,含酚废水通过水相重整过程可以一步生成H2和CO2等气相小分子,酚的降解率和制氢的选择性分别达到100%和98.6%;Sn修饰的Raney Ni比Raney Ni催化剂具有更好的降解含酚废水制氢的性能。为生物难降解有机废水的处理和含酚废水制氢资源化提供了一种新的方法。; 巫晓琼项益智李小年; 关键词：含酚废水 NI 催化降解

一类新的液相催化氢化反应体系的提出: ＜正＞基于吸热的水相重整制氢过程与放热的有机物液相催化氢化过程使用相同类型的催化剂,反应温度和压力相近,且都在液相中进行,本文提出:将醇类含氧碳氢化合物水相重整制氢反应产生的氢原位地应用于有机物液相催化氢化反应,实现水相...; 李小年项益智姜莉; 文献传递

一种催化降解有机废水制氢的资源化技术被引量：1: 2008年; 提出了一种催化化学法降解有机废水制氢的资源化技术,特别是为生物难降解高毒性的有机废水的净化处理和制氢资源化利用提供了一条途径.在Raney Ni、Sn修饰的Raney Ni(Sn-Raney-Ni)或Pd/C等催化剂的作用下和比较温和的条件下,利用水相重整反应技术将废水中的有机物(如,苯酚、苯胺、硝基苯、四氢呋喃、甲苯、DMF和环己醇等)高选择性地降解为H2和CO2等无机分子.分别在连续固定床和间歇釜式反应器中的实验结果表明,在优化的反应条件下,有机废水的降解率和H2选择性均达到100%.Sn修饰的Raney Ni(Sn/Ni=0.06)和Pd/C催化剂比Raney Ni催化剂具有更好的降解有机废水制氢的性能.; 李小年孔令鸟项益智鞠耀明巫晓琼丰枫袁俊峰马磊卢春山张群峰; 关键词：有机废水催化降解制氢资源化

一类新的液相催化氢化反应体系被引量：18: 2007年; 基于吸热的水相重整制氢过程与放热的有机物液相催化氢化过程使用相同类型的催化剂,反应温度和压力相近,且都在液相中进行.将醇类含氧碳氢化合物水相重整制氢反应产生的氢原位应用于有机物液相催化氢化反应,实现水相重整制氢和液相催化加氢两个反应的耦合,从而获得一类新的液相催化氢化反应体系.将水相重整产生的活化氢直接应用于有机物的还原,及时将水相重整产生的氢从催化剂活性中心位上移走,达到了提高水相重整制氢反应氢选择性的目的,同时也为提高液相催化氢化反应产物的选择性提供了一种可能.这种耦合消除了传统方法中需要专门的氢气制备、存储和输送等环节,简化了液相催化氢化反应生产工艺,提高了能量利用率和氢气收率.; 李小年项益智

苯酚低温催化水蒸气重整制氢被引量：2: 2009年; 以Raney Ni为催化剂,在温和条件下(523～723 K)实现了苯酚催化水蒸气重整制氢反应。研究表明,反应温度、液体空速和原料浓度等反应条件是影响苯酚转化率和H2选择性的重要因素,较高的反应温度和较低的液体空速有利于提高苯酚转化率,但不利于提高H2选择性。对比苯酚水相重整制氢过程发现,尽管水蒸气重整反应温度相对较高,且需要汽化原料使反应在气相中进行,但该过程具有比水相重整更高的H2选择性(93%～100%)。此外,Raney Ni催化剂上苯酚水蒸气重整反应与现有的文献结果比较还具有反应条件温和、催化剂稳定性好(60 h)以及CO含量低(CO/CO2摩尔比为0.01～0.2)等优点。将该技术应用于工业含酚有机废水的资源化处理制备的H2可以直接作为氢源使用。; 项益智孔令鸟卢春山马磊张群峰李小年; 关键词：苯酚水蒸气重整 H2 RANEY NI催化剂

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教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-04-0557)

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