国家自然科学基金(20026005)
- 作品数：15 被引量：128H指数：7
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- 改性分子筛催化异构化合成金刚烷的研究被引量：11
- 2006年
- 以桥式四氢双环戊二烯(endo-TCD)为反应物,表面负载固体超强酸ZrO2-SO42-的REY,USY,S i-MCM-41等分子筛为异构化反应催化剂,采用间歇反应方式合成了金刚烷。分子筛表面负载ZrO2-SO42-有助于提高金刚烷收率。采用SZ/REY催化剂考察了反应温度、氢压、ZrO2负载量等因素对endo-TCD异构化反应及产物分布的影响。在催化剂为SZ(20%)/REY,催化剂/反应物(m/m)=0.625,反应温度250℃,氢压1.5 MPa的条件下反应3 h,得到了收率为22.77%的金刚烷,挂式四氢双环戊二烯(exo-TCD)和金刚烷总选择性高达95%。
- 郭建维刘卅谭镜明李龙焕黄宝华崔亦华易国斌
- 关键词：物理化学金刚烷分子筛异构化
- 介孔分子筛Al-MCM-41的合成与催化异构化性能被引量：35
- 2007年
- 采用正硅酸乙酯（TEOS）为硅源,九水硝酸铝为铝源,十六烷基三甲基溴化胺（CTMABr）为模板剂,在室温条件下合成了介孔Al-MCM-41分子筛。通过XRD、N2等温吸附、SEM、FTIR等分析测试手段表征了分子筛的介孔结构和表面性质。结果表明所合成的分子筛有良好的介孔结构和较高的有序度,并且有较高的比表面积（达到816 m2.g^-1）和窄的孔径分布。采用程序升温的焙烧方式、凝胶Al/Si比最大范围控制在0.06~0.13有利于合成高度有序的介孔Al-MCM-41分子筛。评价结果表明,所合成的Al-MCM-41分子筛对桥式四氢双环戊二烯（endo-TCD）异构化反应合成挂式异构体exo-TCD及金刚烷具有较高的催化活性和极高的选择性。
- 郭建维李龙焕刘卅崔亦华邓志城余林
- 关键词：介孔分子筛AL-MCM-41催化异构化
- 含钛中孔分子筛Ti-MSU的合成、表征与催化氧化性能被引量：11
- 2004年
- 分别以两种非离子表面活性剂C18(EO) 10 、C12 Ph(EO) 10 为模板剂 ,硅酸四乙酯 (TEOS)为硅源 ,钛酸四丁酯 (TBOT)为钛源 ,乙醇、异丙醇为溶剂分别合成了两种含钛中孔分子筛Ti MSU 1和Ti MSU 2 .采用XRD、FT IR、UV Vis、元素分析 (ICP)法、N2 吸附 脱附等方法对合成的分子筛进行了结构测试和表征 .将得到的Ti MSU 1分子筛前体在高压釜中进行水热处理后 ,其孔道对称性或有序性显著增强 ,焙烧过程中热诱导的晶层收缩不再明显 ,而同样条件的热处理对Ti MSU 2分子筛孔道结构改性不大 .两种Ti MSU分子筛均对苯乙烯具有催化氧化性能 .苯乙烯转化率随中孔分子筛中含钛量的增大而增大 .Ti MSU 1分子筛与Ti MSU 2分子筛在催化性能上没有太大差别 。
- 郭建维崔英德王乐夫刘卅
- 关键词：中孔分子筛催化氧化
- 用沉淀二氧化硅合成钛硅分子筛TS-2的研究被引量：4
- 2005年
- 以沉淀二氧化硅为硅源,钛酸四丁酯为钛源,四丁基氢氧化铵为模板剂,采用水热晶 化法合成了TS-2分子筛.在优化合成步骤的基础上,采用XRD、FT-IR、UV-Vis、SEM 等测试方法系统研究了晶化温度、凝胶Si／Ti对晶化动力学行为及TS-2分子筛晶相结构的影 响.结果表明:高纯TS-2分子筛的最佳晶化温度为175℃,过高的晶化温度易导致MEL结构 向MFI晶相结构的转变及晶粒的逐渐长大.高纯TS-2样品的极限Ti／Si值为0.04,高于此值 则生成非骨架钛氧化物,并造成相对结晶度和催化氧化性能显著降低.
- 郭建维王乐夫刘卅张焜易国斌李大光余林
- 关键词：钛硅分子筛沉淀二氧化硅
- VTS-2分子筛的合成、表征与催化氧化性能被引量：1
- 2005年
- 分别以TBOT、VOSO4.3H2O、TEOS为钛源、钒源和硅源,TBAOH为模板剂,异丙醇为溶剂,采用水热晶化法,在Si/(Ti+V)≥33(凝胶中)条件下合成了具有MEL拓扑结构,骨架含两种不同价态过渡金属钛、钒的杂原子分子筛VTS-2。采用XRD、FT-IR、UV-Vis、EDS及催化反应等方法测试了所合成分子筛的晶相结构、波谱性质和催化氧化性能。对苯乙烯催化氧化反应的评价结果显示,在骨架金属含量相近的情况下,骨架含钛、钒两种过渡金属的VTS-2分子筛对烯烃的催化氧化活性分别高于骨架含单一金属的TS-2和VS-2,表明金属钒的引入有助于提高TS-2分子筛的催化氧化活性,调节氧化产物分布。
- 易国斌郭建维刘卅崔亦华余林
- 关键词：分子筛催化氧化
- 长程有序Ti-MCM-41的合成、表征与催化氧化性能被引量：2
- 2005年
- 采用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(C16TMABr)与中性模板剂长链伯胺(CnNH2n+3)的混合物作为模板剂,通过带正电的表面活性剂胶束(S+)和带负电的硅物种(I-)之间的静电作用(即静电“S+I-”组装途径)合成了具有长程有序结构的Ti-MCM-41。CnNH2n+3的介入会影响C16TMABr胶团或液晶相的结构,可优化Ti-MCM-41的有序结构。合成凝胶中Ti与Si的摩尔比(vTi/vSi)、脂肪胺分子中碳原子数n(脂肪胺链长度)对中孔Ti-MCM-41骨架有序结构的形成有显著影响,只有在vTi/vSi<0.03、n<18范围内,才能够合成长程有序结构的Ti-MCM-41。在骨架Ti含量相近的情况下,采用混合模板法合成的Ti-MCM-41对于苯乙烯和环十二烯的催化氧化性能均优于单一表面活性剂模板法(分别采用静电“S+I-”和“S+X-I+”组装途径合成)合成的Ti-MCM-41。
- 郭建维王乐夫刘卅
- 关键词：长程有序催化氧化
- 硅铝介孔分子筛的合成和表征及其催化异构化性能的研究被引量：4
- 2006年
- 以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化铵(CTABr)为模板剂,三氯化铝为铝源在室温条件下合成了介孔硅铝分子筛A1-MCM-41。采用红外光谱(IR)、X射线衍射(XRD)、低温氮吸附等温线等方法对分子筛进行了结构表征。评价结果表明,A1-MCM-41分子筛对桥式四氢双环戊二烯(endo-TCD)具有良好的催化异构化性能。
- 李龙焕郭建维刘卅易国斌崔亦华余林
- 关键词：介孔分子筛催化异构化
- Al-MCM-41分子筛对多环烃的催化异构化性能被引量：2
- 2007年
- 采用室温法合成了Al-MCM-41分子筛,采用XRD、FT-IR和表面测定仪等方法表征了Al-MCM-41分子筛的结构。以多环烃endo-TCD(桥式四氢双环戊二烯)异构化反应为例考察了不同铝硅物质的量比的Al-MCM-41分子筛催化异构化性能,在此基础上研究了表面负载无机酸及贵金属Pt的促进作用。结果表明,Al-MCM-41分子筛对endo-TCD具有良好的催化异构化作用,无机酸的负载对催化剂活性和提高金刚烷收率具有一定促进作用,而采用化学还原法负载Pt则未达到预期目的。
- 崔亦华郭建维刘卅李龙焕余林易国斌李大光
- 关键词：介孔分子筛AL-MCM-41多环烃异构化
- 金刚烷的结构、溶解性及热力学性质被引量：22
- 2006年
- 介绍了表征金刚烷分子和晶体结构的XRD、FT-IR、MS、NMR、EMS、DMS、RAMAN、DSC等多种谱图特征,分析了金刚烷晶体随温度、压力变化而产生晶相转变的特征,归纳了金刚烷的热力学性质及其在不同溶剂、不同温度下的溶解度。例举了多硝基金刚烷和氮杂多硝基金刚烷在高能量密度(HEDM)分子设计中的最新研究状况。
- 刘卅郭建维
- 关键词：物理化学金刚烷溶解度热力学
- 晶粒大小对钛硅分子筛TS-1催化氧化活性的影响被引量：13
- 2005年
- 采用改进后的水热晶化法合成了TS- 1分子筛 ,研究了凝胶pH值、硅源类型对TS -1分子筛晶粒度、晶化动力学及其催化氧化性能的影响。结果表明 ,选择有机硅源并采用较高的凝胶pH值有利于合成晶粒较小的TS -1分子筛。有机硅源TEOS与无机硅源的晶体生长活化能的显著差异决定了合成TS- 1分子筛晶粒度大小的不同。TS -1催化的氧化反应受分子筛孔内扩散的限制 ,晶粒越小 ,表面利用率越高 ,因而其催化氧化活性越高。
- 易国斌郭建维王乐夫刘卅余林
- 关键词：钛硅分子筛晶粒度催化氧化
