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侧链含吡啶聚三噻吩/rGO/Pd复合材料的制备及甲醇电催化氧化性能
2024年
以D-A结构的3-吡啶基-2,5-二噻基噻吩为单体,调节单体与还原氧化石墨烯的配比,通过原位溶液聚合修饰还原氧化石墨烯(rGO),制备了催化剂载体polymer/rGO_(80%)和polymer/rGO_(50%)复合物。然后将Pd纳米粒子负载到rGO,polymer/rGO_(80%)和polymer/rGO_(50%)上,制备了rGO/Pd,polymer/rGO_(80%)/Pd和polymer/rGO_(50%)/Pd电催化剂。通过红外光谱、扫描镜、透射镜及感耦合等离子体发射光谱对电催化剂进行表征,并采用循环伏安和计时流等化学测试方法对电催化剂的甲醇电催化氧化性能进行了研究。结果表明,rGO/Pd,polymer/rGO_(80%)/Pd和polymer/rGO_(50%)/Pd在0.5 mol/L KOH溶液中的化学活性表面积分别为195.2 cm^(2)/mg,280.1 cm^(2)/mg和428.1 cm^(2)/mg;rGO/Pd,polymer/rGO_(80%)/Pd和polymer/rGO_(50%)/Pd在0.5 mol/L KOH+1 mol/L CH3OH体系中甲醇电催化氧化流密度分别为235.31 mA/mg,783.83 mA/mg和1146.36 mA/mg,与rGO/Pd相比,polymer/rGO_(80%)/Pd和polymer/rGO_(50%)/Pd的电催化活性分别为rGO/Pd的3.3倍和4.9倍,表明聚合物在复合物中的最佳质量分数为50%。侧链含吡啶聚三噻吩修饰rGO,可以增强rGO/Pd电催化剂的电催化性能和电催化稳定性。
阿布都克尤木·阿布都热西提王景阳艾合买提·沙塔尔姚雪如仙古丽·加玛力宁可张翰林胡立坤牛朝阳周学广
关键词:甲醇电催化氧化
单纳米粒子表面的甲醇电催化氧化过程
2024年
由于全球资源短缺和环境污染等问题日益加剧,开发利用洁净高效的新能源已成为当今社会研究热点.其中,直接甲醇燃料池(DMFC)具有低温启动、无需重整制氢、洁净环保和体积小巧等特性,展现出较好的应用前景.DMFC的阳极反应为甲醇氧化反应,甲醇的完全氧化涉及到复杂的六步子转移反应过程.揭示甲醇氧化的反应路径与机理,阐明催化剂的真实活性中心以及毒化效应,对于高效催化剂的设计和制备至关重要.随着纳米技术的发展,在单颗粒水平对纳米催化剂进行表征受到了越来越多的关注.因此,亟需发展具有高灵敏度的原位界面表征方法,实现纳米尺度的精准测量,排除催化剂平均效应,获取纳米表界面真实的催化反应信息.本文结合纳米等离子共振散射光谱与化学技术,获得了单个纳米催化剂的同步光响应信号,实现单颗粒水平纳米粒子表面化学、化学反应过程(如荷转移、分子吸附等)的高灵敏监测,揭示纳米尺度表界面催化反应机制.利用这一技术,动态监测了单个金/铂包金纳米颗粒表面的甲醇氧化过程.结果表明,在金纳米颗粒表面,甲醇氧化主要通过HCOOH路径,生成产物为HCOOH或CO_(2).其中,反应中间体与羟基离子的竞争性吸附起到重要作用,反应决速步为Au-OH和Au-CHO的共吸附.而铂催化甲醇氧化主要经过CO路径,决速步为Pt-OH和Pt-CO氧化生成Pt-COOH过程.此外,观测到金和铂氢氧化物为催化反应的活性物种,进一步证实了金属氧化物对于催化活性的钝化作用.结合密度泛函理论模拟,明确了甲醇氧化反应中间体吸附与金属氢氧化物演变之间的内在联系.综上,本文利用纳米等离子共振散射光谱,原位监测了单个纳米粒子表面的甲醇电催化氧化过程,实现了催化剂真实活性物种演变与失活过程的直接观测,揭示了不同催化剂表面的决速步骤,为提高催化反应效
周湘淇李丽丽王俊刚李展波邵希吉程付鹏张林娟王建强Akhil Jaing林涛静超
PtCo/CNTs-C纳米催化剂的制备及甲醇电催化氧化性能研究被引量:1
2023年
以碳纳米管(CNTs)和XC-72R炭黑混合材料为载体,采用浸渍还原法制备了具有较高的化学活性的催化材料PtCo/CNTs-C。采用X射线衍射(XRD)、透射子显微镜(TEM)和X射线光子能谱(XPS)对催化剂进行了结构表征。并将该材料用作了甲醇阳极氧化催化剂,考察了不同Co掺杂量以及温度对反应的影响。结果表明,PtCo/CNTs-C纳米催化剂中铂钴双金属形成合金,合金粒子在载体表面分布相对均匀。炭黑和金属Co的引入赋予了催化剂更高的催化活性。当Pt∶Co的质量比为94∶6时,催化剂对甲醇催化氧化具有更低的起始位(-0.651V(vs SCE))和更高的流密度(86.74 mA/cm^(2)),且计时流测试表明催化剂拥有良好的稳定性。
白雪丽仇豪雷赵子龙刘煜成王峰张胜健张小平
关键词:碳纳米管炭黑甲醇氧化
一种用于甲醇电催化氧化的铂基合金催化剂及其制备方法
本发明提供一种用于甲醇电催化氧化的铂基合金催化剂及其制备方法,制备方法包括:利用磁控溅射技术或原子层沉积技术以预设质量比将过渡金属的单质或化合物沉积到碳粉表面;在保护气氛下,将表面沉积有过渡金属的单质或化合物的碳粉在预设...
童迪刚邹亮亮陈禹彬刘得友沈何超
零维/二维化学脱合金PtCuBi/C电催化剂的制备及其在甲醇电催化氧化中的应用
本发明公开了一种零维/二维化学脱合金PtCuBi/C电催化剂的制备方法及其在甲醇电催化氧化中的应用。本发明采用简单的溶剂热法和化学脱合金策略相结合制备,所得0D/2DD‑PtCuBi/C电催化剂在环境条件下可以稳定存...
李鹏李思晨周晓星卢毛妮李姓浩项东孙振杰
在4H晶相Au纳米带上外延生长非常规晶相4H-Pd基合金纳米结构用于高效甲醇电催化氧化
2023年
Pd基合金纳米材料通常具有传统的面心立方(fcc)晶相。本文以密排六方4H相Au(4H-Au)纳米带为模板,外延生长非常规4H晶相的PdFe、PdIr和PdRu,形成4H-Au@PdM(M=Fe、Ir和Ru)核壳合金纳米带。合成的4H-Au@PdFe纳米带被用于碱性环境中甲醇电催化氧化反应(MOR)的催化剂,表现出优越的质量活性(3.69 A·mgPd^(−1)),分别为Pt/C和Pd黑催化剂质量活性的2.4和10.5倍,也跻身于最好的Pd基和Pt基MOR电催化剂之列。这一策略为合理设计和可控合成具有非常规晶相的多金属纳米结构提供了策略,从而为深入研究多金属纳米结构晶相依赖的性质和应用提供了可能。
汪婕刘贵高韵勤柏周希琛刘效治陈也程洪飞葛一瑶黄京韬胡兆宁陈博范战西谷林张华
关键词:晶相
C-ZIF-8基PtNi催化剂制备及其甲醇电催化氧化性能
2023年
制备具有高活性和稳定性的铂基催化剂材料对于直接甲醇燃料池(direct methanol fuel cells,DMFCs)的商业化进程具有显著的意义。以沸石咪唑骨架(zeolite imidazole framework,ZIF-8)为前驱体,通过高温碳化制备出一种优异的金属有机框架(metal organic frameworks,MOFs)衍生的碳材料作为载体,同时引入过渡金属Ni得到一种新型双金属催化剂Pt_(x)Ni_(10−x)/C-ZIF-8。采用XRD、BET、FT-IR、Raman、SEM和TEM等方法表征Pt_(x)Ni_(10−x)/C-ZIF-8复合材料的形貌、组成和表面结构等,并通过循环伏安法,计时流法(i-t)等化学方法对Pt_(x)Ni_(10−x)/C-ZIF-8复合材料的电催化性能进行测试。研究结果表明,在1 mol/L KOH+1 mol/L CH_(3)OH溶液中,Pt_(8)Ni_(2)/C-ZIF-8对甲醇氧化电催化活性最好,达到400 mA/mg。同时在最佳氧化位下进行1800 s i-t测试后,其流密度还能达到139.5 mA/mg。
黄郁夫许波曾令文林东海
关键词:多孔碳燃料电池
金属有机框架及其衍生物在甲醇电催化氧化中的应用研究进展被引量:3
2022年
金属有机框架(MOFs)因多孔性、大比表面积、可设计性等优点,在直接甲醇燃料池(DMFC)阳极甲醇氧化反应(MOR)中备受关注。对MOFs及其衍生物在酸性和碱性DMFC体系中MOR的应用进行了综述,并对其未来发展方向进行了总结和展望。
王彤陈康成黎汉生
关键词:直接甲醇燃料电池
碳布负载的高分散CoP_(x)纳米粒子及其甲醇电催化氧化反应性能的研究
2022年
直接甲醇燃料池(DMFC)是一种有潜力的商用燃料池技术,目前贵金属阳极材料昂贵的价格阻碍其发展。开发分散均匀粒径分布窄的金属磷化物催化剂仍然是一个挑战。本研究通过原子层沉积法(ALD)在碳布上沉积CoO_(x),然后经过磷化处理获得CoP_(x)。通过改变ALD臭氧脉冲(ALD-O_(3))的循环数,调控CoO_(x)(ALD-CoO_(x))在碳布上的成核生长方式,获得粒径小、分布均匀的CoP_(x)纳米粒子。经过优化后的CoP_(x)纳米催化剂(CoP_(x)/40-CC)在碱性溶液中对甲醇电催化氧化反应表现出优异的活性(153 mA/cm^(2)),高于浸渍法制备的催化剂(Imp-CoP_(x)/CC),尽管CoP_(x)/40-CC的CoP_(x)负载量低于Imp-CoP_(x)/CC。结果表明,甲醇电催化氧化过程中的子转移和传质动力学得到了提高,这得益于CoP_(x)较小的粒径和均匀的分布。
张见远邢双凤赵世超熊咪张变琴童希立覃勇高哲
关键词:原子层沉积甲醇电催化氧化
基于Pt-金属氧化物协同效应的碳负载Pt基催化剂构建及其甲醇电催化氧化性能研究进展
2022年
直接甲醇质子交换膜燃料池(DMFCs)具有能量密度高、结构紧凑、污染小等优点,被认为是世界上最有前途的技术之一。在该系统中,阳极催化剂是商业化应用面临的主要挑战。纳米金属氧化物在甲醇氧化反应(MOR)中能与Pt形成子效应和双功能效应,有利于改善催化剂的抗CO中毒能力。此外,Pt、纳米金属氧化物和碳基材料的协同效应使其具有高活性和稳定性,在MOR催化剂中极具应用潜力。对近年来Pt-金属氧化物-碳基催化剂的结构设计与制备和在MOR中的性能进行了综述,指出了其存在的问题和发展趋势,以期为开发性能优良的DMFCs阳极催化剂提供科学依据。
何建廷陈康成黎汉生
关键词:直接甲醇燃料电池金属氧化物甲醇电催化氧化

相关作者

唐亚文
作品数:419被引量:567H指数:14
供职机构:南京师范大学
研究主题:电催化活性 直接甲酸燃料电池 电催化性能 催化剂 甲酸氧化
陆天虹
作品数:598被引量:1,851H指数:20
供职机构:南京师范大学
研究主题:直接甲醇燃料电池 电催化性能 直接甲酸燃料电池 甲酸氧化 甲酸
邢巍
作品数:450被引量:771H指数:17
供职机构:中国科学院长春应用化学研究所
研究主题:直接甲醇燃料电池 催化剂 燃料电池 甲醇 膜电极
常云珍
作品数:43被引量:20H指数:2
供职机构:山西大学
研究主题:石墨烯 氧化石墨烯 超级电容器 盐酸羟胺 羟胺
李朝荣
作品数:10被引量:3H指数:1
供职机构:湖南农业大学
研究主题:电催化剂 直接甲醇燃料电池 导电聚合物 工作电极 甲醇电催化氧化